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2014 年度 実績報告書

酸素分子スピン・立体制御による表面酸化反応制御

研究課題

研究課題/領域番号 25286060
研究機関独立行政法人物質・材料研究機構

研究代表者

倉橋 光紀  独立行政法人物質・材料研究機構, 極限計測ユニット, 主席研究員 (10354359)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード表面・界面物性 / 化学物理 / 原子・分子物理 / 磁性 / 触媒・プロセス
研究実績の概要

表面への酸素分子吸着は、不均一触媒反応、腐食、絶縁膜生成の初期過程として重要であるが、酸素分子の向きや電子スピンがこれらの過程に与える影響については、これまでこれらの量を良く定義した実験が不可能であったため、良く理解されていなかった。一方、申請者は、磁場選別法により分子配列とスピンを良く定義できる酸素分子ビームを独自に開発し、初期吸着確率が分子配列に大きく依存することを示してきた。本計画はこれらの研究を発展させ、分子配列やスピンが反応後の表面状態、触媒反応生成物に与える影響を明らかにすることを目的としている。計画の前半において以下の技術開発を行った。(1)多連ビーム源開発: 超音速酸素分子ビーム源と準安定He原子源を回転機構により切り替えられるビーム源を開発した。これにより同一六極磁子装置を用いて状態選別酸素ビームとスピン偏極準安定ヘリウムビームを生成し、これらを切り替えて使用できるようにした。そして状態選別酸素ビーム照射点において(スピン偏極)準安定脱励起分光、仕事関数測定が可能になった。(2)散乱分子計測部設置:差動排気した質量分析計を設置し、散乱O2分子、ヘリウム原子線散乱を可能にした。(3)変調用チョッパーの導入:回転数5000-10000rpmの真空モーターを用いたチョッパーを設置し、ロックイン法、飛行時間法による分子線計測を行えるようにした。また、磁性体表面への酸素吸着確率が酸素分子のスピン配向に依存することを見いだし、結果の誌上発表、新聞発表も行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度開発を目標とした多連ビーム源、散乱分子計測部、チョッパーは現在正常に稼働している。これらを用い、O2ビーム照射点における準安定脱励起分光、仕事関数測定、ヘリウム原子線散乱測定、O2散乱測定を行えることを典型的な表面に対して確認した。従って今年度の技術開発目標はおおむね達成できたと考える。これらを活用した新データも得られつつある。

今後の研究の推進方策

試料温度制御部、散乱粒子検出器の感度向上およびイオン源脱ガス低減化、初期吸着確率の感度向上が装置開発に関する今後の課題である。これにより昇温脱離測定も実現するとともに、温度制御した表面における反応立体効果研究を行える環境を構築する。これまで半導体、典型金属表面を用いた酸素吸着スピン・立体効果の検出を主眼においた研究を進めてきたが、今後、触媒酸化反応で重要な貴金属表面、酸化物表面、ナノ粒子表面での反応計測への展開を目指す。酸素分子のスピンを利用した磁性計測への可能性も追求する。

次年度使用額が生じた理由

分子線散乱測定を行うため、チルト機構を搭載した超高真空マニピュレータを製作する予定であった。しかし、ねじによる調整機構を搭載したベローズニップルを既存のマニピュレータに加えることにより、鏡面He原子線散乱測定に必要な角度微調整が行えることがわかったため、当初予定していたマニピュレータ製作を中止した。これが差額を生じた主な原因である。

次年度使用額の使用計画

昇温脱離測定を行うため、熱電対と試料を一緒に搬送できる試料ホルダーを今年度製作する予定である。また、散乱生成分子検出用質量分析器イオン源からの脱ガス量が多く、測定感度があまり良好でない問題に現在直面している。これらを解決するため、コールドトラップの追加、イオン源改造、および真空容器の改造等を検討しており、これらに充てる予定である。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Spin Correlation in O2 Chemisorption on Ni(111)2015

    • 著者名/発表者名
      Mitsunori Kurahashi, Yasushi Yamauchi
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 114 ページ: 016101-1~4

    • DOI

      DOI:10.1103/PhysRevLett.114.016101

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Si(100)表面へのO2吸着における立体効果2015

    • 著者名/発表者名
      倉橋光紀, 山内泰
    • 雑誌名

      JOURNAL OF THE VACUUM SOCIETY OF JAPAN

      巻: 58 ページ: 13-19

    • DOI

      DOI:10.3131/jvsj2.58.13

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 酸素分子の立体制御とアルミニウム酸化動的過程の解明2014

    • 著者名/発表者名
      倉橋光紀, 山内泰
    • 雑誌名

      日本物理学会誌

      巻: 69 ページ: 547-552

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Steric Effect in O2 Chemisorption on Al(111)2014

    • 著者名/発表者名
      M. Kurahashi, Y. Yamauchi
    • 学会等名
      the AVS 61st International Symposium
    • 発表場所
      Baltimore convention center
    • 年月日
      2014-11-09 – 2014-11-14
  • [学会発表] Application of a state-selected O2 beam to the analysis of surface reaction dynamics2014

    • 著者名/発表者名
      Mitsunori Kurahashi
    • 学会等名
      The 7th International Symposium on Surface Science(ISSS7)
    • 発表場所
      松江、くにびきメッセ
    • 年月日
      2014-11-02 – 2014-11-06
    • 招待講演
  • [学会発表] 量子状態選別酸素分子ビームによる表面反応スピン・立体効果の観測2014

    • 著者名/発表者名
      倉橋光紀
    • 学会等名
      2014年 第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2014-09-17 – 2014-09-20
    • 招待講演
  • [備考]

    • URL

      http://samurai.nims.go.jp/KURAHASHI_Mitsunori-j.html

URL: 

公開日: 2016-06-01  

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