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2015 年度 実績報告書

非経験的密度行列繰り込み群法を基軸とする多状態間電子過程の理論構築と応用

研究課題

研究課題/領域番号 25288013
研究機関分子科学研究所

研究代表者

柳井 毅  分子科学研究所, 理論・計算分子科学領域, 准教授 (00462200)

研究分担者 倉重 佑輝  分子科学研究所, 理論・計算分子科学領域, 助教 (30510242)
諸熊 奎治  京都大学, 福井謙一記念研究センター, シニアリサーチフェロー (40111083)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード密度行列繰り込み群 / 化学反応 / 励起状態 / 電子相関 / スピン軌道相互作用 / 超微細相互作用 / 酸素発生触媒
研究実績の概要

電子励起や異なるスピン状態、酸化状態を経由し、電子状態の状態変化を伴いながら化学反応が進む電子過程の機構解明に向けて、非経験的密度行列繰り込み群(DMRG)法をベースとする手法開発および応用計算を行った。手法開発では、活性空間DMRG波動関数を出発として、動的電子相関を配置間相互作用法法で補正する多参照配置間相互作用法 (MRCI)計算を拡張する開発を行った。また、複数の電子状態を経由する電子過程を取り扱うための理論手法として、多状態二次擬縮重摂動理論を開発した。大規模系への適応を目指し、計算の並列化およびresolution-of-identity近似を取り入れる計算法の改善を行い、飛躍的な高速化を実現した。電子状態計算と実験観測とを関係づけるための物性計算として、フェルミコンタクト(FC)値(超微細相互作用値)およびΔg値の計算法を開発した。また、応用面としては、正岡らが合成した五核鉄錯体の水分解触媒の触媒機構に関する理論研究を実施した。計算では、五核鉄金属錯体の触媒中心に水が配意する反応経路の提案を示すことに成功した。また、2サイトの隣り合う鉄オキソがラジカル会合することで酸素生成する反応機構を提示した。その際、五核の鉄イオンが多様な酸化状態をとり、多価金属錯体となることを計算および分光実験から証明を行った。ナフタレンエキシマーの電子励起状態のエネルギーポテンシャルを高精度に求し、エキシマー発光の機構を解明することに成功した。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

27年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 6件、 招待講演 6件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] Academy of Sciences of the Czech Rep./Stanford University(チェコ)

    • 国名
      チェコ
    • 外国機関名
      Academy of Sciences of the Czech Rep./Stanford University
    • 他の機関数
      1
  • [雑誌論文] A pentanuclear iron catalyst designed for water oxidation2016

    • 著者名/発表者名
      M. Okamura, M. Kondo, R. Kuga, Y. Kurashige, T. Yanai, S. Hayami, M. Yoshida, K. Yoneda, S. Kawata, S. Masaoka
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 530 ページ: 465-468

    • DOI

      10.1038/nature16529

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Computational Evidence of Inversion of 1La and 1Lb-Derived Excited States in Naphthalene Excimer Formation from ab Initio Multireference Theory with Large Active Space: DMRG-CASPT2 Study2016

    • 著者名/発表者名
      S. Shirai, Y. Kurashige, and T. Yanai
    • 雑誌名

      J. Chem. Theo. Comp.

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.6b00210

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Fully internally contracted multireference configuration interaction theory using density matrix renormalization group: A reduced-scaling implementation derived by computer-aided tensor factorization2015

    • 著者名/発表者名
      M. Saitow, Y. Kurashige, and T. Yanai
    • 雑誌名

      J. Chem. Theo. Comp.

      巻: 11 ページ: 5120-5131

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.5b00270

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Recent progress in multireference dynamic correlation methods based on density matrix renormalization group2016

    • 著者名/発表者名
      T. Yanai
    • 学会等名
      The 251th ACS meeting
    • 発表場所
      San Diego, USA
    • 年月日
      2016-03-13 – 2016-03-17
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Computational quantum chemistry with an efficient many-electron theory: Theory and applications2016

    • 著者名/発表者名
      T. Yanai
    • 学会等名
      Pure and Applied Chemistry International Conference (PACCON2016)
    • 発表場所
      Bangkok, Thailand
    • 年月日
      2016-02-09 – 2016-02-11
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Quantum chemistry with density matrix renormalization group2016

    • 著者名/発表者名
      T. Yanai
    • 学会等名
      The 75th Okazaki Conference Tensor Network States: Algorithms and Applications,
    • 発表場所
      Okazaki, Aichi, Japan
    • 年月日
      2016-01-11 – 2016-01-14
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced multireference theory based on density matrix renormalization group: theory and applications2015

    • 著者名/発表者名
      T. Yanai
    • 学会等名
      ICIQ-FIFC Spain-Japan Joint Symposium on Theoretical and Computational Chemistry of Complex System
    • 発表場所
      Tarragona, Spain
    • 年月日
      2015-11-25 – 2015-11-27
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced multireference theory using ab initio density matrix renormalization group2015

    • 著者名/発表者名
      T. Yanai
    • 学会等名
      The 6th Japan-Czech-Slovak Symposium for Theoretical and Computational Chemistry,
    • 発表場所
      Bratislava, Slovakia
    • 年月日
      2015-10-11 – 2015-10-14
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced multireference theory based on density matrix renormalization group2015

    • 著者名/発表者名
      T. Yanai
    • 学会等名
      Recent Advances in Electronic Structure Theory
    • 発表場所
      Nanjing, China
    • 年月日
      2015-06-03 – 2015-06-03
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 人工光合成の実現に向けた酸素発生触媒の開発に成功

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/news/2016/02/12_3396.html

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公開日: 2017-01-06   更新日: 2022-02-01  

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