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2013 年度 実績報告書

構造制御による高活性鉄族ナノ合金触媒の創製

研究課題

研究課題/領域番号 25288030
研究種目

基盤研究(B)

研究機関九州大学

研究代表者

山内 美穂  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (10372749)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワードFe族名の合金触媒 / フィッシャー・トロプシュ反応 / オレフィン / 活性化条件
研究概要

本研究では、精密に組成および構造が制御された鉄族金属からなるナノ合金触媒を作製し、構成元素の協同効果に基づく新規触媒機能の開拓を行うことを目的とする。
これまでの研究により、カーボンに担持されたFeとCoからなる固溶体型ナノ合金触媒は、フィッシャー・トロプシュ反応に高い反応活性を示し、C3オレフィンであるプロピレンを高選択的に生成することを明らかにしてきた。また、最近の研究により作製したばかりのFe-Coナノ合金触媒は、そのままでは全く触媒活性を示さず、特殊な前処理を施すことにより、触媒として機能することが明らかとなってきた。そこで、本年度は、前処理条件とFe-Coナノ合金の構造と触媒特性にに及ぼす効果を系統的に調べ、高活性な鉄族ナノ合金フィッシャートロプシュ合成触媒作製条件を解明することを目的とした。
試料は申請者が開発した2ステップ還元法により、Fe:Co=50:50のカーボン担持Fe-Co触媒の作製を行った。ICP-MSによる元素分析および粉末XRD、TEM測定による構造解析により試料の同定を行った。その結果、2-ステップ法により、ほぼ仕込み比通りの組成を持つ、直径2-30 nm程度のナノ合金がカーボン上に良く分散している触媒が作製されたことが確認された。
作製した試料について、種々の条件(反応ガスの圧力、反応温度、反応時間)で処理した触媒の構造と触媒特性を調べた。その結果、ある条件下で処理することにより、固溶体型Fe-Coナノ合金から他の構造のナノ合金構造に変化するとが明らかとなった。更に触媒特性はナノ合金の構造変化に伴って向上することがわかった。今後、XPS測定などの測定を手法を用いてより詳細な検討を行い、Fe-Coナノ合金触媒の構造と触媒特性の関連性を解明するつもりである。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

今年度、Fe-Coナノ合金を高活性化する条件を決定できたことは、本プロジェクトにおいて重要な成果であるため。

今後の研究の推進方策

本年度は、Fe-Coナノ合金触媒にある前処理条件を行うことで、触媒特性を著しく向上させることが出来ることをみいだした。今後は、活性化処理によりナノ合金にもたらされる変化を詳細に調べることで、Fe族ナノ合金触媒の触媒活性発現原理を明らかにしていくつもりである。

次年度の研究費の使用計画

評価装置を購入する事により、触媒評価を正確に行うこと可能であることが明らかとなった。来年度には、新規の器具を購入して、触媒評価システムを構築するつもりである。そのための費用として、本年度に計上していた人件費の一部を器具の購入費として来年度に使用することとした。
触媒評価を効率的に行うために、ガラス器具や金属部品などを年間を通して購入するつもりである。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2013

すべて 雑誌論文 (1件) 学会発表 (4件) (うち招待講演 2件) 産業財産権 (1件) (うち外国 1件)

  • [雑誌論文] Enhanced Magnetization in Highly-Crystalline and Atomically-Mixed bcc Fe-Co Nanoalloys Prepared by Hydrogen Reduction of Oxide Composites2013

    • 著者名/発表者名
      Md. J. Sharif, M. Yamauchi, S. Toh, S. Matsumura, S. Noro, K. Kato, M. Takata, T. Tsukuda
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 5 ページ: 1489-1493

    • DOI

      10.1039/c2nr33467d

  • [学会発表] Hydrogen-related Properties of Metal and Alloy Nanoparticles2013

    • 著者名/発表者名
      M. Yamauchi
    • 学会等名
      The 12th Conference of the Asian Crystallographic Association
    • 発表場所
      HKUST, Hong Kong
    • 年月日
      20131209-20131209
  • [学会発表] 加熱処理によるRuナノ粒子内包配位高分子の物性変化2013

    • 著者名/発表者名
      金野優, 貞清正彰, 山内美穂
    • 学会等名
      錯体化学会第63回討論会
    • 発表場所
      琉球大学
    • 年月日
      20131103-20131103
  • [学会発表] Materials Development for Realization of Carbon-neutral Energy Cycles2013

    • 著者名/発表者名
      M. Yamauchi
    • 学会等名
      1st International Symposium on Chemical Energy Conversion Processes
    • 発表場所
      九州大学、I2CNER
    • 年月日
      20130612-20130612
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of Iron-group-nanoalloy catalysts for selective oxidation of ethylene glycol to oxalic acid in alkaline media2013

    • 著者名/発表者名
      M. Yamauchi
    • 学会等名
      Materials Development for Realization of Carbon-neutral Energy Cycles
    • 発表場所
      京都大学、ICeMS
    • 年月日
      20130607-20130607
    • 招待講演
  • [産業財産権] 固体担体担持鉄族固溶体型合金複合体及びそれを用いた触媒2013

    • 発明者名
      山内美穂
    • 権利者名
      山内美穂
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      PCT/JP2013/71735
    • 出願年月日
      2013-08-09
    • 外国

URL: 

公開日: 2015-05-28  

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