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2013 年度 実績報告書

温度変調によるシリサイドナノバルク結晶創成と熱電応用

研究課題

研究課題/領域番号 25289081
研究種目

基盤研究(B)

研究機関茨城大学

研究代表者

鵜殿 治彦  茨城大学, 工学部, 教授 (10282279)

研究分担者 磯田 幸宏  独立行政法人物質・材料研究機構, 電池材料ユニット, 主幹研究員 (80354140)
板倉 賢  九州大学, 総合理工学研究科(研究院), 准教授 (20203078)
江坂 文孝  独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力基礎工学研究部門, 研究主幹 (40354865)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード熱電変換 / シリサイド半導体 / ナノ構造
研究概要

本研究は、地殻中資源量が豊富な元素で構成され、毒性が低いなどの特徴を備えたシリサイド半導体(Mg2Si, MnSi1.75)に結晶成長技術でナノ構造を導入(ナノ構造バルク化)することで熱電性能を飛躍的に向上させ、普及が容易な高効率熱電素子を開発することを最終目的として研究を行っている。
Mg2Siはn型の熱電材料として300℃~600℃程度の中温域で優れた発電能力(パワーファクター)を示すが、熱伝導率が高いために熱電変換効率は十分に高くない。熱伝導率を1/10まで低減できれば、室温付近でさえ高い熱電変換効率を示す材料となり得る。MnSi1.75はp型の熱電材料としてMg2Siと同じく中温域の熱電材料として期待される。この熱伝導率はMg2Siの1/3程度と比較的低いが、ナノ構造を用いて更に熱伝導率を低減すれば変換効率の高いp型熱電材料としてMg2Siと対で利用できる。
本年度は当初の計画通り1.結晶成長時の不純物偏析などを利用し、不純物をナノサイズで偏析させたシリサイド半導体ナノ構造結晶成長、2.透過電子顕微鏡による結晶中の微細構造観察、3.不純物の種類と濃度やプロファイル評価、4.ナノ構造結晶の熱電特性を評価、5.ナノ構造結晶のフォノンの散乱過程について解析するための計算ツールの構築を主に行った。
不純物を偏析させたMg2SiおよびMnSi1.75-x結晶を成長することができ、その不純物分布、偏析構造、熱伝導率への影響について評価した。その結果、不純物添加による熱伝導率の低減が従来知られているよりも顕著に生じて熱電特性の改善に寄与できることが実験面と理論計算の両面から明らかにできた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画通り1.結晶成長時の不純物偏析などを利用し、不純物をナノサイズで偏析させたシリサイド半導体ナノ構造結晶成長、2.透過電子顕微鏡による結晶中の微細構造観察、3.不純物の種類と濃度やプロファイル評価、4.ナノ構造結晶の熱電特性を評価、5.ナノ構造結晶のフォノンの散乱過程について解析するための計算ツールの構築について実験を進めることができた。
周期変調による成長制御はまだ不十分であったが、不純物偏析させたMg2SiおよびMnSi1.75-x結晶を成長することができ、その不純物分布、偏析構造、熱伝導率への影響について評価できた。この解析から、重元素の不純物添加では、僅かな量の不純物添加量で熱伝導率が大きく低減できることを実験的に明らかにし、構築した理論計算によっても熱伝導率が低減することを確認した。これらの結果は、不純物の偏析効果で熱伝導率を低減して熱電特性を改善できることを示しており、今後、偏析効果を有効に利用できれば更に良好な結果が得られると考えられることから研究の進展は概ね順調と言える。

今後の研究の推進方策

昨年度に引き続き、当初の計画通り本年度も研究を進める。内容としては以下を計画している。
1.結晶成長時の不純物偏析などを利用し、不純物をナノサイズで偏析させたシリサイド半導体ナノ構造結晶成長、2.透過電子顕微鏡による結晶中の微細構造観察、3.不純物の種類と濃度やプロファイル評価、4.ナノ構造結晶の熱電特性を評価、5.計算によるナノ構造結晶のフォノンの散乱過程の解析

次年度の研究費の使用計画

成長装置の不具合が後半に生じたために成長実験が当初の計画よりわずかに少なくなった。このための実験の消耗品として71900円の使用が少なくなった。
昨年行えなかった成長実験を追加で行う。これによって繰越金71900円を使用する。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (8件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Thermoelectric properties of p-type Mg2Si0.25Sn0.75 doped with sodium acetate and metallic sodium2014

    • 著者名/発表者名
      S. Tada, Y. Isoda, H. Udono, H. Fujiu, S. Kumagai and Y. Shinohara
    • 雑誌名

      J. Electron. Mat.

      巻: 43 ページ: 1580,1584

    • DOI

      DOI 10.1007/s11664-013-2797-3

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Convenient Melt-Growth Method for Thermoelectric Mg2Si2014

    • 著者名/発表者名
      K. KAMBE and H. UDONO
    • 雑誌名

      J. Electron. Mat.

      巻: 43 ページ: 2212,2217

    • DOI

      10.1007/s11664-014-3014-8

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation and thermoelectric properties of Mg2Si0.9-xSnxGe0.12013

    • 著者名/発表者名
      S. Tada, Y. Isoda, H. Udono, H. Fujiu, S. Kumagai and Y. Shinohara
    • 雑誌名

      Physica Status Solidi C

      巻: 10 ページ: 1704,1707

    • DOI

      10.1002/pssc.201300357

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Solid-phase growth of Mg2Si by annealing in inert gas atmosphere2013

    • 著者名/発表者名
      T. Ikehata, T. Ando, T. Yamamoto, Y. Takagi, N. Sato, and H. Udono
    • 雑誌名

      Physica Status Solidi C

      巻: 10 ページ: 1708,1711

    • DOI

      10.1002/pssc.201300358

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Solution growth and optical characterization of Mn11Si192013

    • 著者名/発表者名
      M. Iioka, D. Ishida, S. Kojima and H. Udono
    • 雑誌名

      Physica Status Solidi C

      巻: 10 ページ: 1808,1811

    • DOI

      10.1002/pssc.201300354

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Thermoelectric properties of Na-doped Mg2Si0.25Sn0.752013

    • 著者名/発表者名
      S. Tada, Y. Isoda, H. Udono, H. Fujiu, S. Kumagai and Y. Shinohara
    • 雑誌名

      Trans. Mat. Res. Soc. Jpn.

      巻: 38 ページ: 17,22

    • DOI

      DOI 10.1007/s11664-013-2797-3

    • 査読あり
  • [学会発表] シリサイド半導体の結晶成長とデバイス応用

    • 著者名/発表者名
      鵜殿治彦
    • 学会等名
      電子情報通信学会 電子デバイス研究会
    • 発表場所
      浜松
    • 招待講演
  • [学会発表] Thermoelectric Properties of p-type Mg2Si0.25Sn0.75 doped with sodium acetate and metallic sodium

    • 著者名/発表者名
      Satoki Tada, Yukihiro Isoda, Haruhiko Udono, Hirofumi Fujiu, Shunji Kumagai, Yoshikazu Shinohara
    • 学会等名
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics
    • 発表場所
      神戸
  • [学会発表] Effect of impurity co-doping in melt grown Mg2Si crystals

    • 著者名/発表者名
      Shin Hasunuma, Hideaki Otake, Daisuke Ishida, Yukihiro Isoda, Masahito Uchikoshi, Haruhiko Udono
    • 学会等名
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics
    • 発表場所
      神戸
  • [学会発表] A convenient melt-growth method for thermoelectric grade Mg2Si

    • 著者名/発表者名
      Kaoru Kambe, Haruhiko Udono
    • 学会等名
      The 32nd International Conference on Thermoelectrics
    • 発表場所
      神戸
  • [学会発表] Preparation and Thermoelectric Propertics of Mg2Si0.9-xSnxGe0.1

    • 著者名/発表者名
      S.Tada, Y.Isoda, H.Udono, H.Fujiu, S.Kumagai, Y.Shinohara
    • 学会等名
      APAC-Silicide 2013 (Asia-Pacific Conference on Green Technology with Silicides and Related Materials)
    • 発表場所
      つくば
  • [学会発表] 簡易合成法による溶融Mg2Siの合成と熱電特性

    • 著者名/発表者名
      神戸薫、鵜殿治彦
    • 学会等名
      第10回日本熱電学会学術講演会
    • 発表場所
      名古屋
  • [学会発表] 溶融結晶 Mg2Si への Sb-Au 共添加効果

    • 著者名/発表者名
      大竹秀明 ,蓮沼 慎 ,神戸 薫 ,鵜殿治彦 ,磯田幸宏 ,打越雅仁
    • 学会等名
      第74回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      京都
  • [学会発表] 融液成長Mg2Si結晶へのBi,Sb添加による格子と熱伝導率への影響

    • 著者名/発表者名
      大竹秀明,蓮沼慎,鵜殿治彦
    • 学会等名
      第61回応用物理学会春期学術講演会
    • 発表場所
      神奈川

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公開日: 2015-05-28  

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