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2014 年度 実績報告書

非整合チムニーラダー型化合物を用いた高出力熱電発電デバイスの創製

研究課題

研究課題/領域番号 25289222
研究機関東北大学

研究代表者

宮崎 讓  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40261606)

研究分担者 林 慶  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70360625)
高松 智寿  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (60708428)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード廃熱利用 / 熱電変換 / チムニーラダー型化合物 / 非整合化合物 / 変調構造
研究実績の概要

対象とする化合物群は3次元の対称性で結晶構造を記述できないため、第一原理計算による電子構造評価が困難である。そのため、電子状態を半定量的に表現できるVEC(遷移金属1個あたりの価電子数)の概念をもとに合金設計を行い、MnSig の Mn サイトを Cr, V, Mo で僅かに部分置換した試料を合成したところ、無置換試料に対して大幅な熱電特性の向上が認められた。特に Cr および V 置換試料では、2.0 mW/K2m の出力因子を達成した。最大の出力因子を実現する VEC の値は、置換元素に依存せずいずれも 13.90 であることが明らかになった。
透過型電子顕微鏡(TEM)を用いた微細組織観察を行ったところ、出力因子の向上が見られた試料では、原子レベルでの配列の乱れによる格子歪みが均一に分散していることが明らかになった。このような欠陥が、格子熱伝導率の低下を引き起こしていることが実際の熱伝導率測定により明らかになった。以上のことから、Cr や V による微量置換は、熱電特性の向上に有効であることが確認された。このような微細組織を実現するための熱処理条件について詳細に検討したところ、従来行っていたアーク溶解後の試料を、石英管に封入して1000℃で1週間均質化を目指したアニール処理を行わなくても、放電プラズマ焼結法による10分程度の焼結で充分に微細組織が実現可能であることが明らかになり、合成プロセスの単純化という実用上の観点からも、有利であることが確認された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

p 型試料において、実現しうるほぼ最大の出力因子が達成できたことで、出力密度 1kW/m2 を超える発電モジュールの実現に大きく前進した。一方で n 型試料に対しては、性能は高いものの原料コストも高すぎるため、できる限り貴金属を用いない素子を合成する必要がある。

今後の研究の推進方策

最終年度となる27年度は、これまでの材料探索・組成最適化の結果得られた素子をモジュール化するための検討を行うとともに、モジュールの試作および発電特性評価を行い、高出力密度を有する発電モジュールを創製する。

次年度使用額が生じた理由

熱伝導率測定装置の電気炉に不具合が生じて温度制御が不安定になったため、当初予定していたより熱伝導率の測定にの停滞が生じ、消耗品の白金線の使用量がやや少なくなったため、次年度使用額が生じた。

次年度使用額の使用計画

電気炉の修理により温度制御が安定したため、停滞していた熱伝導率測定を集中して行い、併せて当初使用するはずだった白金線を購入し、測定の遅れを取り戻す。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (7件) (うち招待講演 3件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] High temperature X-ray diffraction study on incommensurate composite crystal MnSiγ -(3+1)-dimensional superspace approach2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Kikuchi, T. Nakajo, K. Hayashi, Y. Miyazaki
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 15 ページ: 263-267

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2014.07.106

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Fabrication of Multilayer-Type Mn-Si Thermoelectric Device2014

    • 著者名/発表者名
      T. Kajitani, T. Ueno, Y. Miyazaki, K. Hayashi, T. Fujiwara, R. Ihara, T. Nakamura, and M. Takakura
    • 雑誌名

      Journal of Electronic Materials

      巻: 43 ページ: 1993-1999

    • DOI

      10.1007/s11664-013-2933-0

    • 査読あり
  • [学会発表] Chimney-ladder型MnSiγ相における遷移金属の微量置換効果2015

    • 著者名/発表者名
      宮崎 譲, 菊池祐太, 濱田陽紀, 林 慶
    • 学会等名
      第62回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東海大学(神奈川県・平塚市)
    • 年月日
      2015-03-11 – 2015-03-14
  • [学会発表] Chimney-Ladder 型化合物VGeγの合成と熱電特性2014

    • 著者名/発表者名
      濱田陽紀, 菊池祐太, 林 慶, 宮﨑 讓
    • 学会等名
      第69回応用物理学会東北支部学術講演会
    • 発表場所
      東北大学(宮城県・仙台市)
    • 年月日
      2014-12-04 – 2014-12-05
  • [学会発表] Incommensurate compounds as potential thermoelectric materials2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyazaki, Y. Kikuchi, K. Hayashi
    • 学会等名
      Invited lecture, Faculty of Engineering, University of Malaya
    • 発表場所
      Kuala Lumpur, Malaysia
    • 年月日
      2014-09-22 – 2014-09-25
    • 招待講演
  • [学会発表] Chimney-ladder 型 MnSiγにおける V 置換効果2014

    • 著者名/発表者名
      菊池祐太, 宮﨑 讓, 中條隆貴, 林 慶
    • 学会等名
      第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      北海道大学(北海道・札幌市)
    • 年月日
      2014-09-17 – 2014-09-20
  • [学会発表] Nowotny chimney-ladder compounds as potential thermoelectric materials2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyazaki, Y. Kikuchi, T. Nakajo, K. Hayashi
    • 学会等名
      5th International Congress on Ceramics (ICC5)
    • 発表場所
      Beijing, China
    • 年月日
      2014-08-17 – 2014-08-21
    • 招待講演
  • [学会発表] Valence Electron Control on the Incommensurate Higher Manganese Silicides2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Miyazaki, Y. Kikuchi, K. Hayashi and K. Yubuta
    • 学会等名
      International conference and summer school on advanced silicide technology 2014 (ICSS-SILICIDE2014)
    • 発表場所
      Tokyo University of Science (Tokyo, Katsushika-ku)
    • 年月日
      2014-07-19 – 2014-07-21
    • 招待講演
  • [学会発表] Effects of Vanadium Substitution on the Crystal Structure and Thermoelectric Properties of Higher Manganese Silicide2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Kikuchi, T. Nakajo, K. Hayashi, K. Yubuta, Y. Miyazaki
    • 学会等名
      6th Forum on New Materials (CIMTEC2014)
    • 発表場所
      Montecatini, Italy
    • 年月日
      2014-06-15 – 2014-06-20
  • [図書] Electronic Journal 別冊「2015熱電変換材料&デバイス技術大全」2014

    • 著者名/発表者名
      宮﨑 讓
    • 総ページ数
      106
    • 出版者
      (株)電子ジャーナル

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公開日: 2016-06-01  

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