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本研究の目的は、骨形成の場であるアパタイト表面を修飾する添加イオンの電子状態を、第一原理解析と検証実験により解明することである。具体的には、第一原理計算に基づく申請者オリジナルの解析手法を駆使し、アパタイト表面を修飾した添加イオンの電子・原子構造と熱力学的安定性を理論解析する。次に、モデル試料合成とその実験解析から、理論計算結果の検証を行い、表面修飾イオンの電子構造を解明する。これらの結果を基に、骨形成過程における添加イオンの役割を電子論的観点から明らかにする。
本年度は、実験では、表面修飾イオンの電子状態・局所構造に関するスペクトルの再現性の検討と理論計算結果との比較検討を詳細に行った。理論計算では、アパタイト表面に固溶したMg2+が6配位、Zn2+は4配位という局所構造が予測され、実験スペクトルから予測される局所構造を支持する結果を得た。
最後に、Mg2+およびZn2+の骨形成過程における役割について総合的に検討を行った。これまでの理論計算と実験解析の結果から、Mg2+およびZn2+はともに表面に偏析しやすい傾向にあるが、Zn2+がその傾向が顕著であることがわかった。その安定性は、アパタイトとZn2+の共有結合的相互作用によるものである。よって、Zn2+は表面に強く偏析し、骨芽細胞や酵素の活性化を促進しているものと推察される。一方で、Mg2+のアパタイト表面への偏析度合いはZn2+より低いため、Mg2+はアパタイト表面ではなく、アパタイト近傍のたんぱく質や水溶液中に主として存在し、酵素や骨芽細胞の活性化に寄与しているのではないかと考えられる。
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