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2015 年度 実績報告書

異種イオニクス材料間のヘテロ接合界面長制御による電極反応機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 25289246
研究機関東北大学

研究代表者

橋本 真一  東北大学, 環境科学研究科, 准教授 (60598473)

研究分担者 雨澤 浩史  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (90263136)
井口 史匡  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (00361113)
中村 崇司  東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (20643232)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード固体酸化物形燃料電池 / SOFC / PCFC / 空気極 / パターン電極 / 電極反応メカニズム
研究実績の概要

固体酸化物形燃料電池において、気相(酸素)、混合導電性空気極、電解質の間の三相界面の寄与については殆ど検討がなされていない。そこで、本研究では、これまで、混合導電性を有する高性能空気極材La0.6Sr0.4Co3-d(LSC)を用いて、電極面積当たりの三相界面長が異なるパターニングを施したモデル電極をCe0.9Gd0.1O2 (GDC)基板上に形成する技術を開発し、その電気化学的特性について検討してきた。本年度はこの確立した技術を応用し、LSCがプロトン導電性電解質上で活性なことから、プロトン導電性電解質SrZr0.9Y0.1O3-a(SZY)基板上のLSCパターン電極を形成し、電気化学測定を行うとともに、水素同位体交換反応させた試料のSIMS分析により、反応のメカニズムを検討した。
LSCパターン電極は、三相界面長比6.5cm-1、344cm-1のものに加え、680 cm-1のものを用い、電解質内部のホール・酸化物イオンの発現を抑えた燃料電池条件下で、電気化学的評価を行った。その結果、低酸素分圧領域から高酸素分圧領域まで(10-4 <PO2<1 bar)顕著な三相界面長依存性が確認された。また、SZY基板上にLSC緻密薄膜を取付けた試料と、LSC緻密バルク試料の水素同位体交換処理を行い、SIMS分析したところ、SZY基板上のLSC緻密薄膜には、D+が観測されたが、LSC緻密バルク試料中では、天然存在比レベルのD+しか、観測されなかった。これらの事から、LSC表面における水素および、H+の反応性は極めて乏しく、電解質中のH+は三相界面を介し、LSCの表面拡散をした酸素との反応が主たる反応経路であることを見出した。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

27年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Determination of oxygen surface exchange constant of LaNi0.6Fe0.4O3-δ coated with Ce0.9Gd0.1O1.95 by isotope exchange technique2016

    • 著者名/発表者名
      R.A. Budiman, T. Miyazaki, S. Hashimoto, K. Yashiro, T. Kawada
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 286 ページ: 19-23

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2015.12.002

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 中低温作動SOFCカソードの基礎物性と組織・界面設計2015

    • 著者名/発表者名
      川田達也,八代圭司,橋本真一
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: 83-9 ページ: 739-745

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical Study of LaNi0.6Fe0.4O3-δ Film Electrode Fuel Cells, Electrolyzers, and Energy Conversion,2015

    • 著者名/発表者名
      R. A. Budiman, T. Miyazaki, S. Hashimoto, T. Nakamura, K. Yashiro, K. Amezawa, T. Kawada
    • 雑誌名

      J. Electrochem. Soc.

      巻: 162-14 ページ: F1445-F145

    • DOI

      10.1149/2.0391514jes

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface Modification of LaNi0.6Fe0.4O3-δ Film Electrode by Ce0.9Gd0.1O1.95 Porous Layer Oxygen Electrodes.2015

    • 著者名/発表者名
      R. A. Budiman, T. Miyazaki, S Hashimoto, K. Yashiro, K. Amezawa, T. Kawada
    • 雑誌名

      ECS Transactions

      巻: 66-2 ページ: 161-168

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 5.Oxygen Nonstoichiometry and Electrochemical Properties of LaNiO3-d Oxygen Electrodes.2015

    • 著者名/発表者名
      R. A. Budiman, S Hashimoto, T. Nakamura, K. Yashiro, K. Amezawa, and T. Kawada
    • 雑誌名

      ECS Transaction

      巻: 66-2 ページ: 177-183

    • 査読あり
  • [学会発表] Cathodic Reaction of La0.6Sr0.4CoO3-d with Controlled Triple Phase Boundary Length on SrZr0.9Y0.1O3-a2016

    • 著者名/発表者名
      Shunsuke Noda, Shinichi Hashimoto, Keiji Yashiro, Tatsuya Kawada
    • 学会等名
      Solid State Protonic Conductors 18 (SSPC-18)
    • 発表場所
      Oslo, Norway
    • 年月日
      2016-09-18 – 2016-09-23
    • 国際学会
  • [学会発表] SrZr0.9Y0.1O3-a上でのLa0.6Sr0.4CoO3-d空気極における電気化学的特性評価2016

    • 著者名/発表者名
      野田俊介, 橋本真一八代圭司, 川田達也
    • 学会等名
      電気化学会第83回大会
    • 発表場所
      大阪大学、大阪
    • 年月日
      2016-03-29 – 2016-03-31
  • [学会発表] モデル電極を用いたSOFC空気極の反応場評価2016

    • 著者名/発表者名
      星貴也,橋本真一,八代圭司,川田達也
    • 学会等名
      固体化学の新しい指針を探る研究会『若手研究者による研究発表会』
    • 発表場所
      東京工業大学、東京
    • 年月日
      2016-03-08
  • [学会発表] The electrode reaction mechanism analysis and electrode design on SOFC cathode2016

    • 著者名/発表者名
      Shin-ichi Hashimoto, Riyan Achmad Budiman, Yuya Uzumaki, Kota Suzuki, Honami Kudo, Issei Susuta, Syunsuke Noda, Takaya Hoshi, Keiji Yashiro, Tatsuya Kawada
    • 学会等名
      40th International Conference and Expo on Advanced Ceramics and Composites
    • 発表場所
      Daytona Beach, USA
    • 年月日
      2016-01-24 – 2016-01-29
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Determination of Rate Limiting Step in LaNi0.6M0.4O3-δ Film Electrode (M=Fe, Co)2015

    • 著者名/発表者名
      Riyan Achmad Budiman, Yuya Uzumaki, Takamichi Miyazaki, Shin-Ichi Hashimoto, Takashi Nakamura, Keiji Yashiro, Koji Amezawa, Tatsuya Kawada
    • 学会等名
      25th Annual Meeting of MRS-Japan 2015
    • 発表場所
      Kanagawa Kenmin Hall, Yokohama
    • 年月日
      2015-12-08 – 2015-12-10
  • [学会発表] Oxygen Reduction Process at Two Dissimilar Oxides of Solid Oxide Fuel Cell Cathode2015

    • 著者名/発表者名
      Riyan Achmad Budiman, Toshiya Tairako, Atsushi Unemoto, Shin-Ichi Hashimoto, Keiji Yashiro, Koji Amezawa, Tatsuya Kawada
    • 学会等名
      第41回固体イオ二クス討論会
    • 発表場所
      北海道大学、札幌
    • 年月日
      2015-11-25 – 2015-11-27
  • [学会発表] ぺロブスカイト酸化物電極の酸素交換反応におけるCe0.9Gd0.1O1.95の共存効果2015

    • 著者名/発表者名
      R. A. Budiman、 渦巻裕也、宮崎孝道、橋本 真一、八代 圭司、雨澤 浩史、川田 達也,
    • 学会等名
      2015年電気化学秋季大会
    • 発表場所
      埼玉工業大学、埼玉
    • 年月日
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [学会発表] プロトン導電性酸化物上でのLa0.6Sr0.4CoO3空気極における電極反応機構2015

    • 著者名/発表者名
      野田俊介、橋本真一、八代圭司、川田達也
    • 学会等名
      2015年電気化学秋季大会
    • 発表場所
      埼玉工業大学、埼玉
    • 年月日
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [学会発表] Surface Modification of LaNi0.6Fe0.4O3-δ Film Electrode by Ce0.9Gd0.1O1.95 Porous Layer2015

    • 著者名/発表者名
      Riyan Achmad Budiman, Takamichi Miyazaki, Shin-Ichi Hashimoto, Keiji Yashiro, Koji Amezawa, and Tatsuya Kawada
    • 学会等名
      The 227th meeting of The Electrochemistry Society
    • 発表場所
      Chicago, United States of America,
    • 年月日
      2015-05-24 – 2015-05-28
    • 国際学会
  • [学会発表] Oxygen Nonstoichiometry and Electrochemical Properties of LaNiO3-δ2015

    • 著者名/発表者名
      Riyan Achmad Budiman, Shin-Ichi Hashimoto, Takashi Nakamura, Keiji Yashiro, Koji Amezawa, and Tatsuya Kawada
    • 学会等名
      The 227th meeting of The Electrochemistry Society
    • 発表場所
      Chicago, United States of America
    • 年月日
      2015-05-24 – 2015-05-28
    • 国際学会
  • [備考] Solid State Ionics, 固体の中の酸素の動きを見る!(酸素イオンの可視化)

    • URL

      http://www.ee.mech.tohoku.ac.jp/?page_id=1959

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公開日: 2017-01-06  

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