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2015 年度 実績報告書

階層構造を持つミクロ-メソ多孔性複合材料の創成とその触媒機能の解明

研究課題

研究課題/領域番号 25289286
研究機関三重大学

研究代表者

石原 篤  三重大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (60212908)

研究分担者 橋本 忠範  三重大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (10271016)
那須 弘行  三重大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20189179)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード階層構造触媒 / ゲル骨格補強法 / ゼオライト含有触媒 / 接触分解 / キュリーポイントパイロライザー法 / 減圧軽油 / 常圧残油 / 油脂
研究実績の概要

当研究室で開発したゲル骨格補強法大細孔径シリカと二層の階層構造を有するゼオライト含有シリカ-アルミナとを組み合わせることにより、新しいミクロ-メソ-メソの三層構造を有する触媒を調製し、その触媒反応特性を明らかにした。(成果1)三層構造のもっとも外側のシリカ層を作製するために、シリカ-ゲルの骨格補強をヘキサメチルジシロキサンと無水酢酸の組み合わせでトリメチルシリル化し、焼成後細孔容積5cm3/g、細孔径40nmに及ぶ大きな細孔を持つシリカを得ることができた。まず、この物質とゼオライトとの混合触媒によるn-ドデカンの接触分解において、細孔径が大きくなるにつれて活性および生成物選択性、特に分子生成物選択性が向上することが分かった。(成果2)成果1の細孔径の異なる触媒を用いて、CPP法により減圧軽油(VGO)と常圧残油(AR)の接触分解を検討した結果、VGOでは細孔径の影響が顕著であったが、ARでは細孔径の影響が極めて小さいことが分かった。これは、沸点範囲が反応温度よりも高い成分を半分以上含むARでは、触媒細孔中での拡散そのものが進行しなかった可能性が考えられる。(成果3)成果1によるゲル骨格補強シリカゲルを焼成前に、当研究室ですでに開発している2層構造触媒と混合することにより、3層構造触媒を調製した。窒素吸脱着測定の結果、吸着等温線に二つのヒステリシスが観察され、三層構造を形成していることが分かった。TEMでもゼオライトを含む2層のリング状の構造を三層目のシリカが取り囲んでいる様子が観察できた。これを用いた油脂の接触分解を検討した結果、ゼオライトを25%以上含む場合に原料の2層構造触媒よりも高活性が得られた。上記いずれも重要な成果が得られ、研究業績中2013年以降の成果は本研究による。

現在までの達成度 (段落)

27年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

27年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額が生じた理由

27年度が最終年度であるため、記入しない。

次年度使用額の使用計画

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (29件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (12件) (うち査読あり 9件、 オープンアクセス 5件、 謝辞記載あり 5件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 17件)

  • [雑誌論文] Catalytic cracking reaction of vacuum gas oil and atmospheric residue by zeolite-containing microporous andmesoporous composites using Curie point pyrolyzer2016

    • 著者名/発表者名
      Thanita Sonthisawate, Takehiro Nakanishi, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto, Atsushi Ishihara
    • 雑誌名

      Fuel Processing Technology

      巻: 142 ページ: 337-344

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.fuproc.2015.10.016

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation of SiO2 and SiO2-Al2O3 catalysts by gel skeletal reinforcement using hexamethyldisiloxane and acetic anhydride system and elucidation of their catalytic cracking properties as matrices2016

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Hiroaki Oono, Tadanori Hashimoto and Hiroyuki Nasu
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 230 ページ: 印刷中

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.micromeso.2016.01.025

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preparation and Photocatalytic Activity of Porous Bi2O3 polymorphism2016

    • 著者名/発表者名
      Tadanori Hashimoto, Honami Ohta, Hiroyuki Nasu and Atsushi Ishihara
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 41 ページ: 印刷中

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.ijhydene.2016.03.109

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic cracking reaction of soybean oil by zeolite-containing microporous and mesoporous mixed catalysts using Curie point pyrolyzer2016

    • 著者名/発表者名
      Thanita Sonthisawate, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto and Atsushi Ishihara
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      巻: 59 ページ: 印刷中

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 時評[「認定トライみたいなもの」2016

    • 著者名/発表者名
      石原 篤
    • 雑誌名

      ペトロテック

      巻: 39 ページ: 83-83

    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Hydrothermal gasification of phenol water on novel carbon-supported Ni catalysts prepared by the sol-gel method using tartaric acid and alminum tri-sec-butoxide2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Tatsuya Imai, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu
    • 雑誌名

      Fuel Processing Technology

      巻: 136 ページ: 34-40

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1016/j.fuproc.2014.07.040

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Catalytic Cracking of VGO by Zeolite-Kaolin Mixed Catalysts Using Curie Point Pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Kentarou Kimura, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      巻: 58 ページ: 169-175

    • DOI

      dx.doi.org/10.1627/jpi.58.169

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Effects of Types of Metal Oxides on Hydrothermal Gasification of Phenol over Novel Metal Oxide-Carbon Composite Supported Ni Catalysts Prepared by Sol-Gel Method2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Kenta Imanishi, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      巻: 58 ページ: 302-311

    • DOI

      dx.doi.org/10.1627/jpi.58.302

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Drastic Dependence of the pH Sensitivity of Fe2O3-Bi2O3-B2O3 Hydrophobic Glasses with Composition2015

    • 著者名/発表者名
      Tadanori Hashimoto, Fumiya Murayama, Masashi Nakao, Hiroyuki Nasu, Atsushi Ishihara, Yuji Nishio
    • 雑誌名

      Materials

      巻: 8 ページ: 8624-8629

    • DOI

      doi:10.3390/ma8125480

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Preparation and properties of sol-gel derived CuFeO2 thin films by dip-coating technique2015

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Nasu、Masayuki Hasegawa, Tadanori Hashimoto Atsushi Ishihara, Koji Fujita and Katsuhisa Tanaka
    • 雑誌名

      J. Ceram. Soc. Jpn.

      巻: 123 ページ: 448-451

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 接触分解触媒のための新しいメソ孔材料の調製とそれらの重質炭素資源接触分解反応特性2015

    • 著者名/発表者名
      石原 篤
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 57 ページ: 87-93

    • 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] 時評「スマホがほしい」2015

    • 著者名/発表者名
      石原 篤
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 57 ページ: 189-189

  • [学会発表] Selective dehydrocyclization of n-heptane using zeolite-alumina composite supported NiMo catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Akihiro Itoh, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto
    • 学会等名
      Pacifichem 2015
    • 発表場所
      Hawaii, Honolulu, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Estimation of catalytic cracking reaction of model compounds using zeolite-containing hierarchical silica and silica-alumina catalysts by Curie point pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Masashi Ninomiya, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto
    • 学会等名
      Pacifichem 2015
    • 発表場所
      Hawaii, Honolulu, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective dehydrocyclization- cracking of soybean oil using zeolite-alumina composite supported PtNiMo catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Takumi Ogiyama, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu
    • 学会等名
      Pacifichem 2015
    • 発表場所
      Hawaii, Honolulu, USA
    • 年月日
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic cracking of heavy oil by hierarchical Y zeolite containing mesoporous silica-aluminas using Curie point pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Thanita Sonthisawate, Takehiro Nakanishi, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu, Atsushi Ishihara
    • 学会等名
      The 5th International Symposium for Sustainability by Engineering at MIU (IS2 EMU 2015)
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Hydrocracking of Atmospheric Residue by Zeolite-Alumina Containing Composite-Supported NiMo Catalysts Using Curie Point Pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Syunya Ishida, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto, Atsushi Ishihara
    • 学会等名
      The 5th International Symposium for Sustainability by Engineering at MIU (IS2 EMU 2015)
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective Dehydrocyclization of n-Heptane Using the Zeolite-Alumina Composite-Supported NiMo Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Akihiro Itoh, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu, Atsushi Ishihara
    • 学会等名
      The 5th International Symposium for Sustainability by Engineering at MIU (IS2 EMU 2015)
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective Dehydrocyclization-Cracking of Soybean Oil Using Zeolite-Alumina Composite Supported PtNiMo Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Takumi Ogiyama, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto, Atsushi Ishihara
    • 学会等名
      The 5th International Symposium for Sustainability by Engineering at MIU (IS2 EMU 2015)
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Analysis of Catalytic Cracking of C12-C32 Hydrocarbons by Hierarchical Zeolite-Containing Silica-Aluminas Using Curie Point Pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Masashi Ninomiya , Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto, Atsushi Ishihara
    • 学会等名
      The 5th International Symposium for Sustainability by Engineering at MIU (IS2 EMU 2015)
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation of Novel Carbon-Oxide Composite Supported Cobalt Catalysts and their Reactivity for Fischer-Tropsch Synthesis in the Presence of Solvent2015

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Maejima, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto, Atsushi Ishihara
    • 学会等名
      The 5th International Symposium for Sustainability by Engineering at MIU (IS2 EMU 2015), September 29th 2015
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation and Photocatalytic Activity of TiO2-Bi2O32015

    • 著者名/発表者名
      Syunki Okada, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu, Atsushi Ishihara
    • 学会等名
      The 5th International Symposium for Sustainability by Engineering at MIU (IS2 EMU 2015)
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-29 – 2015-09-30
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation of Novel Carbon-Oxide Composite Supported Cobalt Catalysts and Their Reactivity for Fischer-Tropsch Synthesis in the Presence of Solvent2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Yusuke Maejima, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto
    • 学会等名
      The 13th China-Japan Coal and C1 Chemistry Symposium
    • 発表場所
      Dhunghang, China
    • 年月日
      2015-08-31 – 2015-09-03
    • 国際学会
  • [学会発表] Elucidation of Catalytic Cracking of Soybean Oil by Zeolite-Mesoporous Oxides Composites Using Curie Point Pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Thanita Sonthisawate, Hiroyuki Nasu and Tadanori Hashimoto
    • 学会等名
      The 13th China-Japan Coal and C1 Chemistry Symposium
    • 発表場所
      Dhunghang, China
    • 年月日
      2015-08-31 – 2015-09-03
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic Cracking of Soybean Oil by Different Hierarchical Zeolite Containing Mesoporous SiO2-Al2O3 Using a Curie Point Pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Daisuke Kawaraya, Thanita Sonthisawate, Hiroyuki Nasu, Tadanori Hashimoto
    • 学会等名
      ACS, National Meeting, Div. Energy Fuels, Boston 2015
    • 発表場所
      Boston (USA)
    • 年月日
      2015-08-16 – 2015-08-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic Cracking of Heavy Oils by Hierarchical Zeolite Containing Mesoporous Silica-Aluminas with Large Mesopore Using Curie Point Pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Takehiro Nakanishi, Thanita Sonthisawate, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu
    • 学会等名
      ACS, National Meeting, Div. Energy Fuels, Boston 2015
    • 発表場所
      Boston (USA)
    • 年月日
      2015-08-16 – 2015-08-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation and Photocatalytic Activity of Porous Bi2O32015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Tadanori Hashimoto, Honami Ohta, Hiroyuki Nasu
    • 学会等名
      ACS, National Meeting, Div. Energy Fuels, Boston 2015
    • 発表場所
      Boston (USA)
    • 年月日
      2015-08-16 – 2015-08-20
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic cracking of soybean oil by three-layered hierarchical zeolite containing mesoporous SiO2-Al2O3 using a Curie point pyrolyzer2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Daisuke Kawaraya, Thanita Sonthisawate, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu
    • 学会等名
      ZMPC2015
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター (北海道・札幌市)
    • 年月日
      2015-06-28 – 2015-07-01
    • 国際学会
  • [学会発表] Preparation of SiO2 and SiO2-Al2O3 catalysts by gel skeletal reinforcement and analysis of catalytic cracking reaction of n-dodecane2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Ishihara, Hiroaki Oono, Tadanori Hashimoto, Hiroyuki Nasu
    • 学会等名
      ZMPC2015
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター (北海道・札幌市)
    • 年月日
      2015-06-28 – 2015-07-01
    • 国際学会

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公開日: 2017-01-06  

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