| 研究課題/領域番号 |
25289287
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
田中 庸裕 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (70201621)
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| 研究分担者 |
寺村 謙太郎 京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (80401131)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 光アンモニア脱硝 / TiO2 |
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| 研究概要 |
発電用ボイラー・ディーゼル機関・焼却炉から排出されるNOxはアンモニア脱硝プロセスによって除去されているが，近年触媒駆動温度の低温化およびシステムの小型化が求められている．我々は光触媒を使ったアンモニア脱硝プロセスを提案しており，すでに低温化・小型化に成功している．しかし，高速NOx流通条件下ではNOの転化率が低下することが問題点である．平成25年度においては，光アンモニア脱硝における反応温度の効果について検討を行い，NOの転化率が反応温度に強く依存することを明らかにした．NO転化率は反応温度を上げることで大幅に向上し，433 Kで最大となった．接触時間を短くした条件で反応を行い，アレニウスプロットをとったところ，アレニウスプロットは温度に対して山なりの変化を示した．低温側（353-433 K）と高温側（493-593 K）で活性化エネルギーはそれぞれ9.0 kJ mol-1と-2.7 kJ mol-1であった．反応機構をもとに，定常状態近似法を用いて反応速度式を算出し，実験から得られた反応次数と比較したところ，反応の律速段階は，今回実験したすべての温度領域で，ニトロソアミド種の分解過程であることがわかった．この結果から，低温側で反応温度の上昇に伴って活性が向上したのは，ニトロソアミド種の分解過程が熱の効果によって促進されたためである結論した．一方で，433 Kより高温側では，反応温度が高くなるにつれてNO転化率は減少した．これは温度の上昇に伴って，アンモニアの吸着が不利になったためであると考えられる．
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究においては①活性点の数のコントロールするTiO2合成法の確立，②反応中間体であるNH2NOの脱離の促進，③可視光応答型光触媒の開発の3つの観点から新規触媒の合成および脱硝システムの改良を行う予定をしている．平成25年度においては上記の②に着目し，律速段階がNH2NOの脱離であるため，NOの転化率およびN2の選択率の温度依存性の検討を行った．実際にNOの転化率は大幅に向上し，実用条件にも耐えうるNOの転化率を達成した．さらに，反応速度論的な観点からのアプローチによって，光アンモニア脱硝における温度効果を説明することができた．
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| 今後の研究の推進方策 |
平成26年度は③可視光応答型光触媒の開発を検討する予定をしている．ポルフィリンなどの色素を修飾したTiO2が可視光応答型光触媒として働くかの検証を行う．どのような色素が高い活性を示し，その反応機構はこれまで提唱している反応機構と相違がないのかそれとも異なっているのかを各種分光法を用いて明らかにする．
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| 次年度の研究費の使用計画 |
2014年3月の出張において体調不良により出張を取りやめたため．
旅費として使用する．
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