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2013 年度 実績報告書

高レベル放射性廃液からの発熱性核種の選択分離とその癌の放射線内部照射法への応用

研究課題

研究課題/領域番号 25289349
研究種目

基盤研究(B)

研究機関東北大学

研究代表者

金 聖潤  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50574357)

研究分担者 船木 善仁  東北大学, サイクロトロン・ラジオアイソトープセンター, 助教 (50261491)
徐 源来  東北大学, サイクロトロン・ラジオアイソトープセンター, 助教 (10643992)
石井 慶造  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), リサーチプロフェッサー (00134065)
松山 成男  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (70219525)
菊池 洋平  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50359535)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード保険物理 / 環境安全 / 放射性廃棄物 / 放射線医学
研究概要

模擬高レベル廃液からのCs/Srの分離には、Csについてはカリックスクラウン誘導体(Calix[4]arene-R14)やSrについてはクラウンエーテル(DtBuCH18C6)抽出剤をスチレン・ジビニルベンゼンポリマーを被覆した多孔性シリカ担体粒子(SiO2-P)に含浸担持して吸着材を創製した。吸着材の基本特性は、フーリエ変換赤外分光分析及び示差熱・熱重量分析により、その表面構造や重量組成・熱分解特性を測定評価した。これを用い、高レベル廃液中からのCs/Srの吸着・分離特性をバッチ法及びカラム法にて検討した。Calix[4]arene-R14、DtBuCH18C6/SiO2-P吸着材を用いて、硝酸溶液中における代表的なFP元素の吸着試験を行うとともに、カラムに充填して抽出クロマトグラフ法による分離試験を検討した。吸着材にCs/Srのみの収着を確認した。また、2~4 M硝酸で高い吸着性を示した。Cs, Srに対する分配係数は温度の増加と共に低下した。EPMA分析によりCs/SrはCalix[4]arene-R14、DtBuCH18C6/SiO2-P吸着材の内部まで収着したことを確認できた。次に、破過試験において、線流速を小さくすると5%破過が増加した。破過試験回数によって吸着材カラムの劣化が見られた。Cs/Srとその他FP元素を分離することができた。また、発熱性核種であるSrのHLLWからの分離、さらにその娘核種であるYの分離にはDtBuCH18C6/SiO2-P、CMPO/SiO2-P、TODGA/SiO2-P及びHDEHP/SiO2-P吸着材をそれぞれ作製し、Sr、Y混合硝酸溶液を用いてSrとYの相互分離性を検討した。DtBuCH18C6/SiO2-P、CMPO/SiO2-P、TODGA/SiO2-P及びHDEHP/SiO2-P吸着材を用いることにより、Sr、Y混合硝酸溶液からSrとYの相互分離性が確認できた。この結果から、上述した吸着材によりHLLWからSrを除去でき、また、その娘核種であるYもミルキングを明瞭にとらえることができた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

HLLW条件下での新規シリカ担持型吸着材を用いるCs/Srの抽出クロマトグラフ分離法、両親媒性ミセルであるラクトソームへのイットリウム標識法の開発はほぼ終了しており、全体的な研究システムは調整段階である。137Cs及び90Srの高純度供給システムの開発と137Cs小線源による癌の内部照射法の開発を今年度行う。これについては基礎技術をすでに持っているため、大きな障害はないと考えられる。

今後の研究の推進方策

137Cs及び90Srの高純度供給システムの開発では、複合大環状化合物含浸SiO2-PからのCs/Sr展開溶離条件を検討し、Srの高純度分離技術はすでに実現している。137Cs小線源による癌の内部照射法の開発に対しては、分離供給された137Csをカテーテルを通した線源送達による内部照射療法に展開する為に、カテーテル内径に合せて100~500マイクロメートル粒径のβチタン酸セシウム粒状線源に転換することによても実現可能である。これは、チタンアルコラートのゾルゲル法による含水酸化チタンイオン交換体粒子の調製について金属濃度、加水分解に用いる溶液条件及び滴下条件に検討に基づく含水酸化チタン粒子の粒径調整法の確立及び含水酸化チタンのCs収着条件とβチタン酸セシウム粒子への転換の為の熱処理条件の確立によって実現を行う。

次年度の研究費の使用計画

平成26年度の研究を効率的に推進したのに伴い生じた未使用額であり、平成26年度請求額とあわせて平成26年度の研究遂行に使用する予定である。
平成26年度使用額は、ICP発光分光分析装置の購入と装置を運転するのに必要な消耗品にあてる。

  • 研究成果

    (5件)

すべて 2014 2013

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (4件)

  • [雑誌論文] Adsorption and desorption behavior of tetravalent zirconium onto a silica-based macroporous TODGA adsorbent in HNO3 solution2013

    • 著者名/発表者名
      Yuanlai Xu, Seong-Yun Kim, Shigekazu Usuda, Yuezhou Wei, Keizo Ishii
    • 雑誌名

      Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry

      巻: 297 ページ: 91-96

    • DOI

      10.1007/s10967-012-2355-0

    • 査読あり
  • [学会発表] 高レベル放射性廃液中(HLLW)からの発熱性核種の分離技術の開発2014

    • 著者名/発表者名
      船木善仁、菊池洋平、金聖潤
    • 学会等名
      日本薬学会第134年会
    • 発表場所
      熊本大学黒髪キャンパス
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] Adsorption and Separation Behavior of Strontium from Simulated High Level Liquid Waste using a Macroporous Silica-based DtBuCH18C6/SiO2-P Absorbent2013

    • 著者名/発表者名
      Yuanlai Xu, Seong-Yun Kim, Tatsuya Ito, Haruki Tokuda, Keitaro Hitomi, Keizo Ishii
    • 学会等名
      The 4th International Symposium on Innovative Nuclear Energy Systems(INES-4)
    • 発表場所
      東工大蔵前会館・ロイヤルブルーホール
    • 年月日
      20131106-20131107
  • [学会発表] Selective Separation of Cesium from Simulated High Level Liquid Waste using a Silica-based (Calix[4] + Dodecanol)/SiO2-P Adsorbent2013

    • 著者名/発表者名
      Yuanlai Xu, Seong-Yun Kim, Tatsuya Ito, Haruki Tokuda, Tsutomu Tada, Keitaro Hitomi, Keizo Ishii
    • 学会等名
      5th Asia-Pacific Symposium on Radiochemistry'13 (APSORC-13)
    • 発表場所
      金沢市文化ホール
    • 年月日
      20130922-20130927
  • [学会発表] Study on Adsorption and Separation Behavior of Strontium and Yttrium with Macroporous Silica Based Adsorbents2013

    • 著者名/発表者名
      Yuanlai Xu, Seong-Yun Kim, Yoshihito Funaki, Keitaro Hitomi, Keizo Ishii
    • 学会等名
      日本原子力学会「2013年秋の大会」
    • 発表場所
      八戸工業大学
    • 年月日
      20130903-20130905

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公開日: 2015-05-28  

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