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2013 年度 実施状況報告書

生物起源有機物の光酸化で生じる粒子状有機硝酸塩の水溶液相反応過程の解明

研究課題

研究課題/領域番号 25340021
研究種目

基盤研究(C)

研究機関独立行政法人国立環境研究所

研究代表者

佐藤 圭  独立行政法人国立環境研究所, 地球環境研究センター, 研究員 (10282815)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワードスモッグチャンバー / 液体クロマトグラフ質量分析計 / 二次有機エアロゾル / 雲過程 / 植物起源揮発性有機物
研究概要

本年度はイソプレンのNOx光酸化で生成する粒子状有機硝酸塩の加水分解速度を測定した。イソプレンのNOx光酸化実験を光化学チャンバーで行い、生成する二次有機エアロゾル(SOA)をフィルタに捕集した。SOAのフィルタサンプルを水に抽出して液体クロマトグラフ質量分析計で分析した。陽イオン化電子スプレーイオン化法により、2-メチルテトロール異性体およびトリヒドロキシニトロオキシ-2-メチルブタン(TNMB)異性体のナトリウム付加イオンを検出した。TNMB異性体は加水分解して2-メチルテトロールを生成した。TNMBの加水分解のみが2-メチルテトロールのソースだと仮定して、中性水溶液および42mMの硫酸水溶液(pH=1.08)中の全TNMBの加水分解速度を、それぞれ5.3E-6および3.8E-5 s-1であると評価した。硫酸水溶液中の加水分解速度を寿命に換算すると7.3時間に対応する。既往研究で予想されていた通り、硫酸の添加効果によって加水分解速度が約7倍に増加することが確認された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

初年度の目標はイソプレンを用いた実験において二次有機エアロゾル中の有機ナイトレートの加水分解速度を測定することであった。本年度の研究によって、中性水溶液および42mMの硫酸水溶液(pH=1.08)中の全TNMBの加水分解速度を5.3E-6および3.8E-5 s-1と評価できたのでおおむね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

二年目はα-ピネンを用いた初年度と同様な実験を実施する計画であったが、予備実験の結果、α-ピネンでは初年度の手法と同様な実験は困難であることが分かった。一方、研究提案を行った頃に比べて二次有機エアロゾルの粒子相反応に関する理解が進み、過湿状態では本研究で取り扱っている水溶液相反応が、乾燥状態では表面反応が重要であることが分かってきた。二年目には、イソプレンを用いた実験を引き続き行い、乾燥状態における酸触媒粒子相反応について掘り下げて検討する予定である。これによってイソプレン二次有機エアロゾルの生成や変質に関わる粒子相反応を当初計画よりも総合的に理解することが可能になる。
なお、三年目には粒子液化捕集装置を用いた研究を予定しているが、二年目の研究計画の変更は三年目の研究計画に影響を及ぼさない。

次年度の研究費の使用計画

当初計画では、26年度には、二次有機エアロゾル前駆物質としてα-ピネンを用いて25年度と同様の研究を実施する計画であった。そのため、25年度予算には2年目の予備実験用の消耗品費を計上していた。しかし、予備実験の結果、ピネンを用いた場合、イソプレンと同様の実験は困難であることが分かったため、予定よりも早く予備実験を切り上げることになった。その結果、残額が生じることになった。
上に述べた通り、二年目に計画していた実験が実施困難であることが分かった。また海外における研究動向の変化から、初年度に行ったイソプレンを用いた研究に関してより掘り下げた研究が必要になった。研究計画の変更にともない、初年度と同様の研究を実施する場合よりも多くの物品費(ガス、薬品などの消耗品費)が見込まれるため、次年度使用額を研究計画の変更にともなう物品費の増加分に充てる計画である。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2014 2013

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (5件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Analysis of secondary organic aerosols from ozonolysis of isoprene by proton transfer reaction-mass spectrometry2014

    • 著者名/発表者名
      Inomata, S., Sato, K., Hirokawa, J., Sakamoto, Y., Tanimoto, H., Okumura, M., Thono, S., Imamura, T.
    • 雑誌名

      Atmospheric Environment

      巻: in press ページ: in press

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2014.03.045

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of OH radical scavenger on secondary organic aerosol formation from the isoprene ozonolysis2013

    • 著者名/発表者名
      Sato, K., Inomata, S., Xing, J.-H., Uchida, R., Imamura, T., Nakagawa, K., Hirokawa, J., Okumura, M., Tohno, S
    • 雑誌名

      Atmospheric Environment

      巻: 79 ページ: 147-154

    • DOI

      10.1016/j.atmosenv.2013.06.036

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Real-time study of particle phase products from dark ozonolysis of α-pinene and photo oxidation of isoprene using particle into liquid sampling directly coupled to a time of flight mass spectrometer (PILS-ToF)2013

    • 著者名/発表者名
      Clark, C. H., Nakao, S., Asa-Awuku, A., Sato, K., Cocker III, D. R.
    • 雑誌名

      Aerosol Science and Technology

      巻: 47 ページ: 1374-1382

    • DOI

      10.1080/02786826.2013.844333

    • 査読あり
  • [学会発表] Effect of acidity on the chemical composition of secondary aerosol from the isoprene/NOx photooxidation: Measurements using an aerosol mass spectrometer2013

    • 著者名/発表者名
      Kei Sato, Akinori Takami, Takashi Imamura, Hong Li, Xuezhong Wang
    • 学会等名
      American Association for Aerosol Research 32nd Annual Conference
    • 発表場所
      Oregon Convention Center, Portland, Oregon, USA
    • 年月日
      20130930-20131004
  • [学会発表] 化学イオン化質量分析法を用いたイソプレンのオゾン酸化で生成する二次有機エアロゾルの生成機構の考察2013

    • 著者名/発表者名
      猪俣敏, 廣川淳, 坂本陽介, 谷本浩志, 佐藤圭, 奥村智憲, 東野達
    • 学会等名
      2013年度日本地球化学会年会
    • 発表場所
      茨城県つくば市 筑波大学 第一エリア1D棟,1E棟
    • 年月日
      20130911-20130913
    • 招待講演
  • [学会発表] イソプレン-NOx-SO2光酸化系で生成する二次有機エアロゾルの化学組成2013

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, 高見昭憲, 今村隆史, 田邊潔, 李紅, 王学中, 奥村智憲, 東野達
    • 学会等名
      第30回エアロゾル科学・技術研究討論会
    • 発表場所
      京都府京都市 京都大学吉田キャンパス本部構内百周年時計台記念館
    • 年月日
      20130827-20130829
  • [学会発表] Effect of OH radical scavengers on secondary organic aerosol formation from reactions of isoprene with ozone2013

    • 著者名/発表者名
      Sato, K., Inomata, S., Xing, J.-H., Imamura, T., Uchida, R., Fukuda, S., Nakagawa, K., Hirokawa, J., Okumura, M., Tohno, S.
    • 学会等名
      29th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • 発表場所
      宮城県仙台市 東北大学片平キャンパス片平さくらホール
    • 年月日
      20130605-20130607
  • [学会発表] 化学イオン化質量分析法を用いたイソプレンのオゾン酸化による二次有機エアロゾル生成機構の考察2013

    • 著者名/発表者名
      猪俣敏,廣川淳,坂本陽介,谷本浩志,佐藤圭, 奥村智憲,東野達
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合2013年大会
    • 発表場所
      千葉県千葉市 幕張メッセ国際会議場
    • 年月日
      20130519-20130524

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公開日: 2015-05-28  

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