| 研究課題/領域番号 |
25340090
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 研究機関 | 北見工業大学 |
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研究代表者 |
中谷 久之 北見工業大学, 工学部, 教授 (70242568)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | リサイクル / ポリオレフィン / オリゴマー / ナノセルロース / 光劣化 / 複合材料 / 相溶化剤 |
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| 研究概要 |
疎水・親水基を持つオリゴマーモデル（TP:トリパルミチン）を使い、ポリオレフィンとナノセルロースの一種であるマイクロファイバーセルロース（MFC）の相容化剤としての有用性を確認した。その結果、TP添加によりMFCが高分散したポリブテン複合材料を得る事に成功した。TP添加複合材料では、未添加と比べ破壊伸びの改善を示した。しかしながら、界面の接着性は弱く、強度の改善は見られなかった。また、ポリプロピレン（PP）に対しては、TPが相分離してしまうために適用できない事が分かった。PPの場合、PP構造を持つオリゴマーが適していることが示唆された。以上の知見から、擬似酵素（TiO2/ポリエチレンオキシド（PEO））を使い、光劣化でPPオリゴマーを得る検討を行った。また界面強度の改善のために、セルロースの表面水酸基と反応できる置換基（エステル基）のオリゴマーへの導入も試みた。そのため、光劣化時にオリゴマーにグラフト化するリノール酸メチル（ML）を擬似酵素に加えた。実用性を考慮して塗布型で擬似酵素を使用したが、劣化時の低分子化によりPP表面の結晶化度が上がり、擬似酵素成分の内部への拡散が遅く、オリゴマー化の効率が悪かった。そこで、PPと擬似酵素を混練し、フィルム化したものにMLを塗布し光劣化した。その後、ヘプタンソックスレー抽出によってオリゴマー（オリゴマー化率約10％、重量平均分子量約4千）を得た。MFC、熱安定剤、オリゴマーを加え、PPと混練することで、PP/MFC複合材料を作製した。オリゴマー相容化剤を添加した複合材料中には、MFCの凝集は見られず、マトリックス中に均一に分散しており、オリゴマーが相容化剤として働いていることが確認できた。そのヤング率はオリゴマーを添加しないものに比べ、約3倍高い値を示し、界面の強度も高い事が分かった。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度の主な目標は、擬似酵素によるPP/ナノセルロース複合材料用のPPオリゴマー相容化剤の作製が主な目的であった。目標としては、擬似酵素を使い光劣化により疎水・親水基を持つPPオリゴマーを作製し、PP/ナノセルロース複合材料相溶化剤を開発することであった。現在の所、大筋でこの目標を達成することができた。さらに、作製したオリゴマーを添加するとナノセルロースの高分散でき、さらに複合材料のヤング率が大幅に改善したという期待以上の良い結果も得ることができた。
しかしながら、１）塗布型で擬似酵素を使う。２）オリゴマーの回収率の目標を30％とする。３）片末端に親水基を持つオリゴマー体を主に作製する。以上の3点に関しては未達である。これらの3点に対しては、１）および２）は擬似酵素の組成を変えることで対応する、３）に関しては、NMRや熱分解GC/MS等を使って分析を行い、オリゴマー体の構造を明らかにして検討する。
以上の結果から、本研究の現在までの達成度を「おおむね順調に進展している」とした。
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| 今後の研究の推進方策 |
PPオリゴマー回収率を上げる、具体的には30 wt%を目標とする。目標の達成のために、擬似酵素の組成、塗布量、紫外線照射時間およびソックスレー抽出装置による熱ヘプタン抽出時間の最適条件を求める。次にオリゴマーの構造および組成をNMRや熱分解GC/MS等を使い明らかにする。また構造・組成とMFCの分散性および複合材料の力学特性の関係も明らかにする。
実用化を図るために、擬似酵素の塗布型および長波長吸収型への転換を試みる。具体的には、擬似酵素の組成を検討する。また、現在PPの光劣化はフィルムで行っているが、PP粉末を用いて擬似酵素との接触面積を上げることで塗布型でのオリゴマー回収率の向上も計らう。TiO2部を太陽光下での使用を前提とした長波長吸収型の光触媒に変える。具体的には、長波長吸収型TiO2およびZnO2の使用を計画にしている。
同様な手法を用いて高密度ポリエチレン（HDPE）のオリゴマー化を行い、得られたオリゴマーの生分解性界面活性剤原料化を行う。分岐構造を持つ炭化水素は、生物分解における最終的な反応系であるTCA（クエン酸）回路での分解速度が遅くなる。そのため、分岐の無いHDPEオリゴマーを使う。オリゴマーの目標分子量は、界面活性剤原料という点から、500程度とする。
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