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2013 年度 実施状況報告書

キャリア移動度を制御した低分子有機薄膜の熱電変換デバイス化に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 25390048
研究種目

基盤研究(C)

研究機関東北大学

研究代表者

林 慶  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70360625)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワード低分子有機物 / 熱電変換 / 薄膜
研究概要

本研究の最終目標は様々な形状の熱源から電気エネルギーを回収することのできる、フレキシブル熱電デバイス変換デバイスを開発することである。本申請者は熱電変換材料として無毒で安価な低分子有機物薄膜に着目した。今年度は、低分子有機薄膜の熱電変換性能を高めるための指針を解明することを目的として、以下の研究成果を得た。
(1)薄膜の熱伝導率測定法として、3ω法を取り上げた。交流電流電源を購入し、Labviewで測定プログラムを作成した。測定プログラムの内容は、薄膜表面に作製した金線に振動数ωの交流電流を流し、振動数を変えながら、ロックインアンプで金線両端の電圧に現れる3ω成分を測定して、薄膜の熱伝導率を算出するものである。
(2)テトラチアフルバレン(TTF)の塩は、電気伝導率が高いことが知られている。特にマイカ基板上のTTF-I0.71薄膜の電気伝導率は数100S/cmと高く、熱電変換材料としての可能性を秘めている。本申請者はガラス基板上にTTF-I0.71薄膜の成膜を試みた。基板温度と成膜速度を制御することによりTTF-I0.71薄膜の作製に成功した。また、TTFとIの比は0.6~0.8の範囲で変えられることを明らかにした。TTF-I0.71薄膜のゼーベック係数は~6μV/Kと低いが、Iの量を減らすことで、ゼーベック係数が増加するものと考えられる。
(3)テトラチアフルバレン-テトラシアノキノジメタン(TTF-TCNQ)薄膜はn型の熱電変換材料である。電気伝導率は高いものの、ゼーベック係数が低いことから、ヨウ素をドープすることでTTF-TCNQ薄膜中の電気キャリアを減少させることを試みた。ヨウ素雰囲気に曝す回数を増やすと、電気伝導率、ゼーベック係数ともに減少していくことがわかった。これはヨウ素に曝すことにより、TTF-TCNQがTTF-I塩とTCNQに分解するためである。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

今年度の目的は、(1)薄膜熱伝導率測定装置の構築と(2)低分子有機物の薄膜作製とそのゼーベック効果および電気伝導率の測定である。
(1)の熱伝導率測定装置に関しては、測定プログラムと試料設置台の作製が終了し、測定試料の準備ができれば測定を開始できるところまで到達した。(2)の低分子有機物の薄膜製作においては、TTF-I0.71薄膜の作製に成功し、TTFとIの比を0.6~0.8の範囲で変えることができることを明らかにした。組成比を調整し、基板の適切な選択により、電気伝導率とゼーベック係数を増加させられるという知見を得た。さらに、TTF-TCNQ薄膜のヨウ素ドープを試みた。ヨウ素ドープにより電気伝導率、ゼーベック係数ともに減少してしまった。電子キャリア密度を減少させるという目的は達成できなかったものの、TTF-TCNQ薄膜をn型の熱電変換材料として使用する際にはヨウ素に曝さない方が良いということがわかった。
(1)の成果により次年度以降、キャリア密度を制御した有機物薄膜の熱伝導率計測を開始できるようになった。また、(2)の成果は熱電変換デバイスを試作する上で、どの薄膜を使えば良いか決定するための重要な知見である。以上より、研究はおおむね順調に進展していると結論できる。

今後の研究の推進方策

今後の研究は以下の2つを平行して進め、キャリア移動度と熱電変換性能の関係を明らかにしていく。
(1)今年度構築した薄膜用熱伝導率測定装置で、SiO2薄膜、ガラス基板、有機物薄膜の熱伝導率を測定する。金線の幅が50μmだと薄膜の表面に対して垂直な方向の熱伝導率しか測定できない。ところが、実際に熱電変換デバイスに使用する有機物薄膜は面内方向の熱電性能を利用するため、面内方向の熱伝導率を知る必要がある。この目的のために、10μm以下の幅の金線も作製する。真空蒸着でこの幅の金線が作製できるか検討し、場合によっては作製法をフォトリソグラフィーに変更する。
(2)TTF-I0.71薄膜のキャリア移動度と熱電特性の関係を明らかにするために配向性を解明する。既報の結晶構造から考えると、今年度ガラス基板に作製したTTF-I0.71薄膜は高次面が薄膜表面に表出していることになるが、過去の文献では異なる結晶構造が提示されており、まずTTF-I0.71の結晶構造を調査する必要がある。次に基板温度と基板の種類を変えて、配向性を明らかにする。さらに組成の異なるTTF-Ix薄膜を作製し、電気伝導率、ゼーベック係数、熱伝導率を測定する。

次年度の研究費の使用計画

謝金が発生せず、また予定額よりも旅費を抑えることができたため(6/30-7/2 神戸市)、既受領額内で今年度に購入すべき備品と消耗品をすべて購入できたことが理由である。また、消耗品も新品を購入するばかりでなく、中古品を購入(データ収集/データロガー・スイッチ・ユニット)したりすることで、出費を抑えたことで次年度使用額が生じた。
次年度使用額は小額(2,782円)ではあるが、熱電特性測定プログラムを作成するためのパソコンのOSアップデート(28,080円)のために使用し、本研究の円滑な遂行に務める。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2014 2013

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (1件)

  • [雑誌論文] Thermoelectric Potential of Polymer-Scaffolded Ionic Liquid Membranes2013

    • 著者名/発表者名
      R. S. Datta, S. M. Said, S. R. Sahamir, M. R. Karim, M. F. M. Sabri, T. Nakajo, M. Kubouchi, K. Hayashi, Y. Miyazaki
    • 雑誌名

      Journal of Electronic Materials

      巻: - ページ: -

    • DOI

      10.1007/s11664-013-2799-1

    • 査読あり
  • [学会発表] Preparation of TTF-Ix Thin Films by Evaporation Method for Organic Thermoelectric Devices2014

    • 著者名/発表者名
      Kei Hayashi, Kento Kuba and Yuzuru Miyazaki
    • 学会等名
      The 15th IUMRS-International Conference in Asia (IUMRS-ICA 2014)
    • 発表場所
      Fukuoka University, Fukuoka, Japan
    • 年月日
      20140824-20140830

URL: 

公開日: 2015-05-28  

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