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2015 年度 実施状況報告書

中性子散乱による高次多極子自由度がもたらす秩序メカニズムの解明

研究課題

研究課題/領域番号 25390133
研究機関国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

山内 宏樹  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究副主幹 (50367827)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2017-03-31
キーワード中性子散乱 / 磁気秩序 / 多極子秩序
研究実績の概要

中性子三軸分光器を用いて非弾性散乱実験を行い、NdB4の低エネルギー励起を観測した。その結果、常磁性状態の30 Kにおいて約3 meV付近に明瞭な磁気励起ピークを見出した。比熱測定から得られている30~40 KでのRln4の磁気エントロピー解放と矛盾しないことから、このピークが結晶場分裂に対応する磁気励起であり、NdB4の3つの相転移(T0 = 17.2 K, TN1 = 7.0 K, TN2 = 4.8 K)に関わる2つのKramers二重項間の分裂幅に相当する結晶場励起であるとの結論を得た。すなわち、2つのKramers二重項が約35 Kで擬縮退した擬四重項基底状態の直接観測に成功したといえる。
また、先に測定したNdB4の粉末中性子回折データの磁気反射に対して新たに群論的な解析手法を適用し、高温中間相(相II: TN1 < T < T0)の磁気構造モデルの再構築を試みた。磁気構造の対称性を規定する伝播ベクトルq = (0, 0, 0)の制約下で、常磁性状態の空間群P4/mbmにおけるネオジム(Nd)の4gサイトに対して群論的な表現解析を行った結果、正方晶c面内に磁気モーメントを持つ独立な既約表現8つの配列のうち、ただ2つ(Γ4: all-in/all-out型, Γ2: vortex型)の線形結合で磁気反射がよく説明でき、かつ、磁気構造が一義的に決まることを新たに見出した。
このモデルに基づき、改めて粉末中性子回折データを用いて相IIの磁気構造解析を行った結果、相II内でΓ4構造、Γ2構造の結合比が温度変化し、主要なΓ4構造と何らかの理由で誘起される付加的なΓ2構造の両方が確かに存在することが明らかとなった。すなわち、解析に用いた粉末中性子回折データの実験精度では、磁気八極子を仮定せずとも磁気双極子秩序だけでq = (0, 0, 0)の磁気反射強度を説明し得ることが判った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

東日本大震災による国内研究用原子炉の長期停止とその代替中性子源施設の計画外停止など不測の事態が相次ぎ、実施予定の実験が一部未実施となっている。これを受けて研究計画を見直した結果、NdB4の高温中間相に対して新解釈が導かれたため、新たな測定手段を用いて追加実験を行う必要が生じた。

今後の研究の推進方策

NdB4の高温中間相の秩序状態に対して磁気双極子や電気四極子の秩序、幾何学的フラストレーションの効果等で説明可能とする新たな解釈が低温秩序相と整合するか否かを検証するため、単結晶を用いた偏極中性子回折実験を計画している。この追加実験を通して低温秩序相の磁気構造を決定し、多段相転移のメカニズム解明を目指す。これと平行して、既に得ている中性子非弾性散乱の結果と逆帯磁率のデータを用いて結晶場パラメータを決める解析を進め、八極子秩序モデルの妥当性も併せて検討する。

次年度使用額が生じた理由

東日本大震災による国内研究用原子炉の長期停止とその代替中性子源設備の計画外停止など不測の事態が相次ぎ、予定した実験の一部が実施できず、これを受けて研究計画の見直しが必要となったことに加え、研究過程で実験データに対する新解釈が導かれたことで追加実験が必要となったため未使用額が生じた。

次年度使用額の使用計画

研究計画の見直しと実験データに対する新しい解析方法の導入により生じた新解釈を補強する必要があり、そのために次年度に追加実験の実施を計画している。未使用額分は、追加実験に必要な備品の購入とその後の論文投稿に充てる。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2016 2015

すべて 学会発表 (2件)

  • [学会発表] NdB4における逐次相転移2016

    • 著者名/発表者名
      山内宏樹, 目時直人, 綿貫竜太, 鈴木和也, Songxue Chi, Jaime A. Fernandez-Baca, 金子耕士, 川崎卓郎, 大原高志, 鬼柳亮嗣, 花島隆泰
    • 学会等名
      日本物理学会第71回年次大会
    • 発表場所
      東北学院大学泉キャンパス(宮城県仙台市)
    • 年月日
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [学会発表] 多段相転移を示すNdB4の中性子散乱2015

    • 著者名/発表者名
      山内宏樹, 綿貫竜太, Songxue Chi, Jaime A. Fernandez-Baca, 金子耕士, 川崎卓郎, 鬼柳亮嗣, 花島隆泰
    • 学会等名
      日本中性子科学会第15回年会
    • 発表場所
      和光市民文化センター・サンアゼリア(埼玉県和光市)
    • 年月日
      2015-12-10 – 2015-12-12

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公開日: 2017-01-06  

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