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本研究の目的は、走査トンネル顕微鏡(STM)を用いて、数ナノメートルの銀ナノ微粒子近傍に発生するプラズモン光電場を高い空間分解能で明らかにし、これまでにない光化学物性をナノ構造で制御された強光電場により実現することである。平成27年度においては、実験実施計画書に記載した通り、STM探針を用いて銀ナノ微粒子の構造操作を行い、プラズモン光電場の空間制御を単一ナノ微粒子の空間スケールで精密に制御することを試みた。昨年度までの研究において、(1) 電界蒸発現象を利用してSi(111)基板上に単一銀ナノ微粒子が形成されること、(2) 印加電圧の大きさにより銀ナノ微粒子の大きさを制御できること、(3)作製した銀ナノ微粒子に正のパルス電圧を印加すると微粒子の形状を変えることができること、を明らかにした。以上のナノ微粒子操作技術を利用して、微粒子の粒径に依存した光物性をSTM発光計測により明らかにする研究を行った。単一銀ナノ微粒子の直上にSTM探針を固定して2.5から3 Vの電圧を探針－基板間に印加すると可視光領域にブロードなピーク構造を有するSTM発光スペクトルが得られた。銀ナノ微粒子のサイズが大きくなると、発光強度が大きくなり、また発光ピークのエネルギー位置がシフトすることが分かった。さらに、作製した銀ナノ微粒子を電界蒸発により変形させてSTM発光計測を行ったところ、高エネルギー側の発光強度が減少することがわかった。このようなSTM発光のスペクトル形状変化は銀ナノ微粒子の局在表面プラズモン共鳴現象で説明され、有限差分時間領域(FDTD)法を用いた理論解析においても、適切なAg探針構造を指定することにより銀ナノ微粒子の大きさや形状に依存した発光スペクトル変化を再現できることがわかった。
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