| 研究課題/領域番号 |
25410004
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
遠藤 泰樹 東京大学, 総合文化研究科, 教授 (40106159)
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| 研究分担者 |
中島 正和 東京大学, 総合文化研究科, 助教 (20361511)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 純回転スペクトル / マイクロ波分光 / 反応中間体 / 分子錯体 / 大気化学 |
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| 研究概要 |
不安定分子CSとアルゴンとの分子錯体の純回転スペクトルを観測し、これを自由回転子のモデルで解析した。解析には、高精度の分子軌道計算を併用し、計算によって得たCSの二つの原子とアルゴンとの3つの原子の間の三次元ポテンシャルを初期条件とし、そのポテンシャル上のダイナミクスを精密に計算することによって観測したスペクトルをCS分子の励起状態、硫黄の同位体種のスペクトルを含めすべてを統一的に説明することに成功した。同様の解析は、ArーCO錯体についても行っており、この場合はミリ波、サブミリ波、赤外まで含み膨大なスペクトルの観測データを統一的に解析することに成功している。
上記の原子―二原子分子系の他に、特に大気化学の分野で最近注目を集めている酸化反応の反応中間体と水分子との分子錯体のスペクトルの観測も行った。その一つは水とCOの酸化反応の反応中間体であるHOCOラジカルとの錯体である。HOCOの先端に水分子が配位した構造をしており、二つの水素核の交換に起因する2系列のスペクトルが観測された。この錯体の観測は、たいきちゅうのHOCOの反応に対する水分子の存在の影響を考える上で重要な寄与をすると考えている。
さらに、最近特に注目を集めているオゾンによる炭化水素の酸化反応tの中間体である参加カルボニル（オゾン参加の反応の提唱者の名前を取ってクリ―ギー中間体と呼ばれている）のうちで最も単純なCH2OOと水との錯体のスペクトルも観測し、素に構造を精密に決定した。HOCOの場合はHOCOが水素供与帯となっておりその水素が水分子の酸素原子と結合しているが、CH2OOの場合は、末端の酸素原子が水分子の水素と結合する形となっており、CH2OOが水素受容体として働いている。この錯体は、CH2OOが解離してOHラジカルを生成留守過程を促進するもとのして重要である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
原子ー2原子分子系のダイナミクスの解析は、これまでの積み重ねもあり解析方法としては確立してきたと考えている。方法論としては、所期の目的を達成しているが、更に様々な系でその適用範囲を確認して行く必要があると考えている。反応中間体と水分子との錯体は、特に大気科学分野での要求が大きいものであり、それらの期待に応えうるような結果を出すことができていると評価している。特に、CH2OOの検出とそれを含む水錯体の観測は、クリ―ギー中間体が現在非常に注目を集めており、次々に研究発表が行われている状況の中での観測であり、大きなインパクトを与えると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
原子―二原子系としては現在アルゴンとSiO、SiSラジカルとの錯体のスペクトルの観測を試みている。Ar-CSやAr-SOに比べ二原子分子がより重くなるため、比較的軽い分子に適した自由回転子モデルがどこまで適用できるかを沙来る良い系になると考えている。又、これらのラジカルは星間化学でも重傷な分子種であり、それら分子と他の原子、分子との相互作用ポテンシャルを決定することは、これらの分子系のエネルギー異動などの議論に重要である。クリ―ギー中間体に関しては最も簡単なCH2OO戸水との錯体を観測したが、更に複雑なクリ―ギー中間体との錯体や、水分子を二個以上含む錯体の観測などが重要と間があている。
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| 次年度の研究費の使用計画 |
残高がそれほど大きくないので、小分けにして使用するよりは、次年度の計画に組み込んで有効に利用した方が良いと考えた。
金額が大きくないので，消耗品代として使用する予定である。
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