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2014 年度 実施状況報告書

グラフェンにおける界面相互作用を用いた新規伝導性・反応性の探究

研究課題

研究課題/領域番号 25410088
研究機関法政大学

研究代表者

高井 和之  法政大学, 生命科学部, 准教授 (80334514)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2016-03-31
キーワードグラフェン / 反応活性 / 磁性 / 酸素 / 水 / 水素
研究実績の概要

グラフェンに対して導入したさまざまな異種化学種との間の界面相互作用を利用することにより,新規な反応性・磁性・伝導性などの機能性発現を目的として研究を行い,以下の成果を達成した.
1)端構造を持つグラフェンであるナノグラフェンおよび,酸素含有官能基を持つグラフェンである酸化グラフェンについて静磁化率測定を行い,ナノグラフェンにおける反応活性点が酸化グラフェンの7~8倍程度であると見積もられた.実際,それぞれを触媒として用いたベンジルアルコールの酸化反応において,ナノグラフェンの方が大きなGC-MS収率を示すことがわかった.一方,定量的評価には酸化グラフェン合成時のMn不純物の除去が必要であることがわかった.
2)ナノダイヤモンド上に成長させたグラフェンに対して酸素分子を吸着させて,高磁場下の電子スピン共鳴の測定を行い,g値が強い磁場依存性を示すことを見出した.これはグラフェン端構造に由来するスピンと酸素分子スピンのカップルした新たな磁気構造が形成したことを示しており,本来異方性の小さいグラフェンの状態に由来するスピンに対して,強い異方性を持つ酸素分子のスピン影響が現れたものと理解される.
3)還元グラフェン,酸化グラフェン,ナノダイヤモンド上に成長させたグラフェンに対して水分子を導入し,固体NMR測定を行うことにより,グラフェンのπ電子により生じる局所磁場を通じた水分子のH核間の相互作用を利用して,機能性の発現において重要である局所構造に関する情報をさまざまなグラフェン関連物質について評価できることが分かった.
4) グラフェンに対する水素分子導入による伝導度の変調と試料のアニール処理の相関を調べたところ,デバイス作成時に付着したホールドープを生じさせる吸着不純物を水素分子が分解除去するという間接的メカニズムにより見た目上の電子ドープが生じていることが示唆された.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

現有の超高真空STMの改造による超高真空低温伝導測定環境やGC-MSによるグラフェンの反応性評価法など研究推進に必要な基礎技術確立が順調に達成され,すでに酸素分子,水分子,水素分子などの異種物質の導入による,グラフェンの新規反応性,磁性,伝導性に関する結果が出始めている.

今後の研究の推進方策

1)グラフェン,ナノグラフェン,酸化グラフェンについてアルコールの酸化反応に加えてアミンのカップリング反応における触媒活性とスピン磁性との相関を検証する.同時にNMRを用いた評価方法の確立を行う.
2)酸素分子の導入について高磁場ESRの結果のさらなる解析を行うとともに伝導度への影響を評価し,酸素―グラフェン界面相互作用による新規磁性,伝導性の発現を狙う.
3)欠陥を導入したグラフェンに水素分子を導入した際の磁気的,電荷的相互作用について調べる.

次年度使用額が生じた理由

NMRによる反応性評価の確立に検討を要することがわかったため,各種重溶媒や石英製のサンプル管などの選定が遅れた.また,購入予定の酸化膜付シリコン基板およびSiC単結晶基板の納品が遅れたため.またこれにともない,関連する実験を次年度に行うこととなったためこれらに関わる消耗品も次年度購入となった.

次年度使用額の使用計画

購入予定であるNMR関連物品,各種単結晶基板が納品次第執行する.また,次年度に行うこととなった関連する実験に関わる消耗品の購入に充てる.

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (10件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Diamagnetism of carbon onions probed by NMR of adsorbed water2014

    • 著者名/発表者名
      Alexander Panich, Vladimir Yu Osipov and Kazuyuki Takai
    • 雑誌名

      New Carbon Materials

      巻: 29 ページ: 392-397

    • DOI

      10.1016/S1872-5805(14)60145-1

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A quantitative analysis of carbon edge sites and an estimation of graphene sheet size in high-temperature treated, non-porous carbons2014

    • 著者名/発表者名
      Takafumi Ishii, Susumu Kashihara, Yasuto Hoshikawa, Jun-ichi Ozaki, Naokatsu Kannari, Kazuyuki Takai, Toshiaki Enoki, Takashi Kyotani
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 80 ページ: 135-145

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2014.08.048

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Polaron coupling in graphene field effect transistors on patterned self-assembled monolayer2014

    • 著者名/発表者名
      Kazumichi Yokota, Kazuyuki Takai, Yasuhiko Kudo, Yoshiaki Sato and Toshiaki Enoki
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 16 ページ: 4313-4319

    • DOI

      10.1039/C3CP54669A

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Anomalous metallic-like transport of Co-Pd ferromagnetic nanoparticles cross-linked with π-conjugated molecules having a rotational degree of freedom2014

    • 著者名/発表者名
      Yoshikazu Ito, Kazuyuki Takai, Akira Miyazaki, Vajiravelu Sivamurugan, Manabu Kiguchi, Yoshihiro Ogawa, Naotake Nakamura, Suresh Valiyaveettil, Tomofumi Tada, Satoshi Watanabe and Toshiaki Enoki
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 16 ページ: 288-296

    • DOI

      10.1039/C3CP53689K

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Annealing-induced structural changes of carbon onions: High-resolution transmission electron microscopy and Raman studies2014

    • 著者名/発表者名
      Kirill Bogdanov, Anatoly Fedorov, Vladimir Osipov, Toshiaki Enoki, Kazuyuki Takai, Takuya Hayashi, Victor Ermakov, Stanislav Moshkalev, Alexander Baranov
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 73 ページ: 78-86

    • DOI

      doi:10.1016/j.carbon.2014.02.041

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Preferential oxidation-induced etching of zigzag edges in nanographene2014

    • 著者名/発表者名
      Jun-ichi Takashiro, Yasuhiko Kudo, Si-Jia Hao, Kazuyuki Takai, Don. N. Futaba, Toshiaki Enoki, Manabu Kiguchi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 16 ページ: 21363-21371

    • DOI

      10.1039/C4CP02678K

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Heat treatment effect on the electronic and magnetic structures of nanographene sheets investigated through electron spectroscopy and conductance measurements2014

    • 著者名/発表者名
      Jun-ichi Takashiro, Yasuhiko Kudo, Satoshi Kaneko, Kazuyuki Takai, Takafumi Ishii, Takashi Kyotani, Toshiaki Enoki and Manabu Kiguchi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 16 ページ: 7280-7289

    • DOI

      10.1039/c4cp00023d

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Magnetic edge-states in nanographene, HNO3-doped nanographene and its residue compounds of nanographene-based nanoporous carbon2014

    • 著者名/発表者名
      Si-Jia Hao, V. L. Joseph Joly, Satoshi Kaneko, Jun-ichi Takashiro, Kazuyuki Takai, Hitoshi Hayashi, Toshiaki Enoki and Manabu Kiguchi
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 16 ページ: 6273-6282

    • DOI

      10.1039/c4cp00199k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of edge state on graphite surface induced by Ar+ irradiation studied using near-edge X-ray absorption fine structure spectroscopy2014

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiko Kudo, Manabu Kiguchi, Jun-ichi Takashiro, Kazuyuki Takai, Toshiaki Enoki
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 72 ページ: 152-159

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2014.01.067

    • 査読あり
  • [学会発表] ヒドラジン吸着によるグラフェンの電子輸送特性の変調2015

    • 著者名/発表者名
      梅原 太一,髙井 和之
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 発表場所
      早稲田大学(東京,新宿)
    • 年月日
      2015-03-21 – 2015-03-24
  • [学会発表] Structure and electronic properties of nanodiamond and its fluorination effect2015

    • 著者名/発表者名
      Kazuyuki Takai, Kenta Kogane, Hidekazu Touhara, Yoshiyuki Hattori
    • 学会等名
      APS March meeting
    • 発表場所
      San Antonio(USA)
    • 年月日
      2015-03-02 – 2015-03-06
  • [学会発表] Structure and electronic properties of nanodiamond and its fluorination effect2015

    • 著者名/発表者名
      Kenta Kogane, Hidekazu Touhara, Yoshiyuki Hattori, Kazuyuki Takai
    • 学会等名
      The 48th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
    • 発表場所
      University of Tokyo(Tokyo, Bunkyo)
    • 年月日
      2015-02-21 – 2015-02-23
  • [学会発表] Structure and electronic properties of epitaxial graphene and its molecular adsorption effect2015

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Nakamoto, Takashi Akatsu, Kazuyuki Takai
    • 学会等名
      The 48th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
    • 発表場所
      University of Tokyo(Tokyo, Bunkyo)
    • 年月日
      2015-02-21 – 2015-02-23
  • [学会発表] Effect of hydrazine adsorption on Graphene FET characteristic2015

    • 著者名/発表者名
      Taichi Umehara, Kazuyuki Takai
    • 学会等名
      The 48th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
    • 発表場所
      University of Tokyo(Tokyo, Bunkyo)
    • 年月日
      2015-02-21 – 2015-02-23
  • [学会発表] Evaluation of magnetism of chemically active sites in graphene oxide / nanographene2015

    • 著者名/発表者名
      Tomoki Yamashina, Takuya Isaka, Kadumi Inoue, Yoshiaki Matsuo, Kazuyuki Takai
    • 学会等名
      The 48th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
    • 発表場所
      University of Tokyo(Tokyo, Bunkyo)
    • 年月日
      2015-02-21 – 2015-02-23
  • [学会発表] Influence of the surface structure of substrate for proximity effect on Graphene2015

    • 著者名/発表者名
      Akinori Izumiyama, Kazuyuki Takai
    • 学会等名
      The 48th Fullerenes-Nanotubes-Graphene General Symposium
    • 発表場所
      University of Tokyo(Tokyo, Bunkyo)
    • 年月日
      2015-02-21 – 2015-02-23
  • [学会発表] ナノダイヤモンドの電子物性と構造及びそのフッ素化効果2014

    • 著者名/発表者名
      黄金健太,服部義之,東原秀和,高井和之
    • 学会等名
      炭素材料学会
    • 発表場所
      大野城まどかぴあ(福岡,大野城)
    • 年月日
      2014-12-08 – 2014-12-10
  • [学会発表] 酸化グラフェン/ナノグラフェンにおける化学活性点の磁性による評価2014

    • 著者名/発表者名
      山科智貴,井坂琢也,井上和美,松尾吉晃,高井和之
    • 学会等名
      炭素材料学会
    • 発表場所
      大野城まどかぴあ(福岡,大野城)
    • 年月日
      2014-12-08 – 2014-12-10
  • [学会発表] 走査プローブ顕微鏡測定の基礎とグラファイト・グラフェンへの応用2014

    • 著者名/発表者名
      高井 和之
    • 学会等名
      炭素材料学会 炭素材料セミナー
    • 発表場所
      日本教育会館(東京,千代田)
    • 年月日
      2014-10-17
    • 招待講演

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公開日: 2016-05-27  

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