| 研究課題/領域番号 |
25420687
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
粕壁 善隆 東北大学, 国際交流センター, 教授 (30194749)
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| 研究分担者 |
須藤 彰三 東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (40171277)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 不定比物性 / 窒化物 / 機能性材料 / イオン注入 / 透過電子顕微鏡 / 電子エネルギー損失分光 |
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| 研究概要 |
レーザービームを照射しながらシリコン・チタン薄膜に窒素イオンを注入する方法での不定比窒化物薄膜の形成過程を検討するため、本申請により導入した磁気浮上型ターボ分子ポンプにより超高真空化された薄膜作成装置中で作製された膜厚100nmのTi薄膜に窒素イオン（62keVのN2+）を注入して、窒化チタン薄膜の形成過程を透過電子顕微鏡（TEM）法や電子エネルギー損失分光（EELS）法等でその場観察し、以下の知見を得た。室温で蒸着したTi薄膜にはhcp-Tiの他にTiHxがhcp-Tiの局所的な原子配列と密接な関係を持って成長していた。TiHxの窒化ではfcc-Ti副格子の四面体位置の水素が脱離し、fcc-Ti副格子の八面体位置に侵入した窒素がTiと結合してTiNyが成長する。hcp-Tiの窒化では、hcp-Tiの中で広い空隙と相対的に低い電子密度をもつ八面体位置の、注入イオンによる占有を端緒としたTi副格子のhcp-fccエピタキシャル変態が、hcp-Ti格子の局所的な原子配列を引き継ぎながら、注入原子とチタン原子の強固な共有結合の形成と注入原子の存在によるチタン原子間の結合の弱まりによって誘起された、(00・1) 面内の<01・0>方向へのせん断変形によって引き起こされる。これらの実験結果を非経験的分子軌道計算（DV-Xα）法による計算結果と比較検討することにより以下の知見を得た。上記の hcp-fccエピタキシャル変態過程が原子数濃度比N/Ti～0.25以上で優先的に起こることを見出した。N/Ti～0.25以上では、窒素を含むhcp-Tiの八面体に隣接した八面体サイトに注入窒素イオンの侵入が優先的に起こり、hcp-fccエピタキシャル変態の核の成長が誘起されることが分かった。これらの結果は不定比窒化物を次世代のデバイス作製に応用する指針となると期待され、不定比窒化物の機能化に際して重要な成果である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本申請により導入した磁気浮上型ターボ分子ポンプにより超高真空化された薄膜作成装置中で作製された膜厚100nmのTi薄膜に窒素イオン（62keVのN2+）を注入して、窒化チタン薄膜の形成過程を透過電子顕微鏡（TEM）法や電子エネルギー損失分光（EELS）法等でその場観察することにより、以下のような重要な知見を得ている。室温で蒸着したTi薄膜にはhcp-Tiの他にTiHxがhcp-Tiの局所的な原子配列と密接な関係を持って成長する。TiHxの窒化ではfcc-Ti副格子の四面体位置の水素が脱離し、fcc-Ti副格子の八面体位置に侵入した窒素がTiと結合してTiNyが成長する。hcp-Tiの窒化では、hcp-Tiの中で広い空隙と相対的に低い電子密度をもつ八面体位置の、注入イオンによる占有を端緒としたTi副格子のhcp-fccエピタキシャル変態が、hcp-Ti格子の局所的な原子配列を引き継ぎながら、注入原子とチタン原子の強固な共有結合の形成と注入原子の存在によるチタン原子間の結合の弱まりによって誘起された、(00・1) 面内の<01・0>方向へのせん断変形によって引き起こされる。超高真空化された薄膜作成装置中で作製されたTi薄膜の制御された窒化素過程からなる実験結果を得ることで非経験的分子軌道計算（DV-Xα）法による計算結果と比較検討することができた。すなわち、hcp-fccエピタキシャル変態過程が原子数濃度比N/Ti～0.25を臨界濃度として、それ以上でhcp-fccエピタキシャル変態の核の成長が誘起されることを見出した。これらの結果は不定比窒化物を次世代のデバイス作製に応用する指針となると期待され、不定比窒化物の機能化に際して重要な成果であることから、本研究は、おおむね順調に進んでいると考えられる。
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| 今後の研究の推進方策 |
前年度の研究を継続すると共に、以下の研究を開始する。レーザービームを照射した非晶質および六方晶系のSi3N4に数十eVから10keV程度のエネルギ－を持ったチタンイオンを注入し、立方晶スピネル型Si3-xTiｘN4-ｙの形成過程を反射高速電子回折法、透過電子顕微鏡法、走査トンネル顕微鏡法及び走査トンネル電子分光法等でその場観察し、注入イオン濃度の増加に伴う不定比化合物形成過程及びその結合状態の変化に伴う不定比物性を明らかにする。一方、充分に調整されたシリコンおよびチタン基板上に反射高速電子回折法、走査トンネル顕微鏡法によりシリコンのホモエピタキシャル成長を原子レベルで制御して配向性の整ったシリコン薄膜表面を作製する。このシリコン薄膜表面にレーザービームを照射し、チタンを蒸着してチタンシリサイドを作りながら数十eVから10keV程度のエネルギーを持った窒素イオンを注入し、Si3-xTiｘN4-ｙの形成過程を反射高速電子回折法、走査トンネル顕微鏡法・電子分光法等でその場観察し、注入イオン濃度の増加に伴う化合物形成過程及びその結合状態の変化を明らかにする。これらの形成過程において、SiおよびTiがスピネル型構造の四面体位置および八面体位置をどのように占有するか等についての知見を得て､SiおよびTi原子とN原子が作る配位子場との相互作用を精査し、不定比化合物Si3-xTiｘN4-ｙのSi,Ti,Nの組成比によるバンドギャップの制御性に関する指針を得る。他方、電子エネルギー損失分光装置を装備した高分解能電子顕微鏡によるシリコン・チタン薄膜および立方晶スピネル型Si3-xTiｘN4-ｙ薄膜中の双晶・転位・欠陥等の微細構造及びその電子状態に関する情報を得て、シリコン・チタン不定比窒化物の形成過程での原子レベルの形成過程の解明と不定比物性の評価を行う。
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| 次年度の研究費の使用計画 |
磁気浮上型ターボ分子ポンプの導入による超高真空薄膜作成装置の整備が9月までかかったことにより、実験回数が少し減ったため、蒸着基板、真空部品、液体窒素などのランニングコストが減ったことによる。
次年度は、超高真空薄膜作成装置の順調な稼働が見込まれるため、蒸着基板、真空部品、液体窒素などのランニングコストの経費が今年度に比べて3倍程度になると予想される。また、順調な研究成果を得てきていることから、研究成果の発表等についても経費が見込まれている。
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