全固体Liイオン電池の超高出力化を最終目標として、①正極活物質、②高いイオン伝導性をもつ酸化物および硫化物固体電解質、③酸化物負極活物質、④集電体となる導電性酸化物、それぞれのエピタキシャル薄膜化と金属LiおよびLi合金薄膜の形成、最後にこれらを積層することで、エピタキシャル薄膜全固体二次電池を創成する。複酸化物の薄膜化に長けるパルスレーザー堆積(PLD)法を用い、成膜条件の厳密制御によりバルク単結晶品質のエピタキシャル薄膜を得るとともに、原子レベルで連続的なヘテロエピタキシャル界面を作製し超高出力全固体Liイオン電池の薄膜モデルと電池材料界面モデルを作製する。
最終年度は総仕上げとして超高出力全固体Liイオン電池の薄膜モデルと電池材料界面モデルの作製を予定していたが、ウクライナの情勢を受けて、蒸発源として使用しているエキシマレーザーの発振に必要なNeガスの供給がほぼ停止し、PLD装置を稼働することができなかった。そこで、作りためてあったPLD成長LiCoO2エピタキシャル薄膜上に、スパッター装置で堆積できるLi3PO4固体電解質薄膜を形成、金属Liを蒸着法により堆積することで全固体薄膜電池を形成した。スパッタ法によるLi3PO4薄膜の作製条件は既に確立していたと考えていたが、まだまだ甘かったようで、動作する電池が作製できる再現性が低かったため、その原因究明と改善法を詳細に調べた。結果、これは以前からわかっていたことだか、基板のバイアスが非常に重要であり、まず基板をしっかりとホルダーに電気的にコンタクトさせること、さらにその上でバイアスを成膜条件に合わせて調整することが、Li3PO4成膜時にLiCoO2との反応を抑える上で必要であることがわかった。予定していた全ての材料を組み合わせた薄膜電池は作製できなかったが、Li/Li3PO4/LiCoO2/Nb:SrTiO3薄膜電池は50C以上の高速放電が可能な高出力全固体薄膜電池となった。
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