2013 年度実施状況報告書

繊維表面に形成させた高分子鎖の柔軟な立体構造を利用するSr-90分析材料の開発

研究課題

研究課題/領域番号	25420914
研究種目	基盤研究(C)
研究機関	独立行政法人日本原子力研究開発機構
研究代表者	浅井志保独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門・原子力基礎工学研究センター, 研究副主幹 (10370339)
研究分担者	鈴木大輔独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門・原子力基礎工学研究センター, 研究員 (80535477)
研究期間 (年度)	2013-04-01 – 2017-03-31
キーワード	グラフト重合 / 放射性ストロンチウム / 繊維 / 質量分析 / 放射能分析
研究概要	福島第一原発の事故を受け、喫緊の課題となっている放射性廃棄物の処理処分を進めるためには、放射性核種の分析が不可欠である。廃棄物処分の安全評価対象核種のうちSr-90は、Cs-137と同様に発生量が多く、特に高濃度のSr-90を含んだ試料の分析ニーズが急増している。しかしながら、現行法では分析1サイクルに1ヵ月程度を要するだけでなく、煩雑な分析前処理操作が必要であることから、被ばく低減や汚染対策の観点から高濃度試料の分析には不適切であり、緊急時にも対応できる迅速簡便な Sr-90分析法開発が急務となっている。本研究では、クラウンエーテル（18-crown-6、以下18C6）誘導体によるストロンチウムイオンの分離・濃縮をベースとした新規な分析用固相抽出材料を作製する。具体的には、市販のナイロン繊維の表面にグラフト重合法によって疎水性高分子鎖を付与し、18C6誘導体を安定に保持するための固体抽出相を創出する。本材料作製では、繊維に付与する高分子鎖と18C6誘導体の最適な組み合わせを決定することが第一歩となる。まず、繊維表面へグラフト重合するためのモノマーとしてエポキシ基をもつグリシジルメタクリレート（GMA）を選択した。GMAから成る高分子鎖中のエポキシ環と疎水基（長鎖アルキル基）をもつ分子とを反応させることによって、高分子鎖中へ多種多様な疎水性基を導入でき、高分子鎖の疎水性バランスの制御が可能となる。担持する試薬としては、最も入手しやすい18C6誘導体であるジシクロヘキサノ18-クラウン-6エーテルを選択した。さらに、実証試験で使用予定であるSr-90を含む試料溶液について、主要な化学組成および核燃料を起源とする放射性核種の濃度や同位体比を定量し、β線計測装置やICP-MS測定において妨害となる元素および同位体をスクリーニングした。
現在までの達成度 (区分)	現在までの達成度 (区分) 3: やや遅れている理由実証試験で使用予定であるSr-90を含む試料溶液の組成決定に時間を要した。放射性試料を取扱う実験については、施設利用のスケジュール等の都合上、先行して実施せざるを得ない状況であった。実証用試料溶液の化学組成情報は、分離性能評価をおこなう上で極めて重要な判断要素となるため、前年度までに組成情報が得られたことは、結果として効果的な材料設計を考える上で好都合であった。しかしながら、高分子鎖に導入する「疎水性基」と高分子鎖間に担持する「18C6誘導体」の最適な組み合わせの条件決定までには至っていない。
今後の研究の推進方策	平成26年度は、昨年度の実験に引き続き、高分子鎖に導入する疎水性官能基と18C6誘導体の組み合わせの最適化をすすめるとともに、異なる組み合せの吸着体を複数作製し、ストロンチウムの固体抽出性能を評価する。固体抽出相による“ストロンチウム抽出率”は『水相硝酸濃度』に、“ストロンチウム抽出量”は『18C6誘導体担持密度』によって変動すると予想されることから、数種の繊維状ストロンチウム吸着体を用いて、“ストロンチウム抽出率”および“ストロンチウム抽出量”を算出する。まず、作製した繊維状ストロンチウム吸着体を非放射性ストロンチウム標準液に浸漬しよく浸とうした後、得られた上澄み中のストロンチウム濃度をICP-AESで測定することによって、ストロンチウム抽出率と水相中の硝酸濃度の関係を算出する。これにより、硝酸イオンの濃度がストロンチウム抽出に与える影響を知ることができる。さらに、18C6誘導体の繊維への担持率を変化させた繊維状ストロンチウム吸着体を用いて、ストロンチウムの抽出量と18C6誘導体の担持密度の関係を算出する。ストロンチウムの抽出性能は、18C6誘導体の担持密度が高いほど向上すると期待される。一方、高すぎる場合は高分子鎖中での自由度が低くなり、ストロンチウムの抽出性能が低下する恐れがある。したがって、効率よくストロンチウムを抽出できる18C6誘導体の担持密度を決定し、ストロンチウム抽出条件を最適化する。