| 研究課題/領域番号 |
25600005
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| 研究種目 |
挑戦的萌芽研究
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
今野 巧 大阪大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (50201497)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2015-03-31
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| キーワード | イオン結晶 / 自己組織化 |
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| 研究概要 |
本研究では、錯体分子力を用いて、カチオンはカチオン同士で、アニオンはアニオン同士で集積するような異常電荷分離状態をもつ金属超分子ナノ構造体の開発について検討した。
まず、平成25年度は、親水性の配位子として含硫アミノ酸類を、一方、疎水性の配位子としてフォスフィン類の中からジフェニルビスフォスフィン類を選択し、これら有機配位子と直線性金属イオンである金(I)イオンとの反応経路を設定することにより、2分子の含硫アミノ酸と１分子のジフォスフィン配位子を含むキラルな金(I)多核錯体を合成、単離した。得られた金(I)錯体については、IRスペクトル、NMRスペクトル、吸収、CDスペクトル、ならびに元素分析により同定するとともに、単結晶Ｘ線構造解析によりその分子構造を決定した。これにより、この種の錯体の第二の金属イオンに対する錯体配位子としての機能性に関する知見を得た。次に、上記で得た金(I)錯体に含硫アミノ酸部位のキレート配位に有利な金属イオンを反応させることにより、親水性基と疎水性基を併せ持つキラルな多核金属錯体の合成を試みた。また、反応溶液に、様々な無機塩、有機塩、錯塩を添加することにより、対イオン種の異なる多核錯体の単離を目指した。単離できた化合物については、各種分析機器を用いて、それらの同定ならびに基礎物性の調査を行った。また、代表的な化合物については、試行錯誤を繰り返して単結晶を合成し、その分子構造を決定するためにＸ線構造解析を進めた。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
研究実施の概要に記したように、異常電荷分離ナノ構造体の構築に有用と期待される錯体配位子の合成に成功している。また、その構造を単結晶X線解析から明らかにし、金属イオンに対する錯体配位子としての機能性を認めている。さらに、金属イオンとの反応により、目的とするイオン性の多核金属錯体の形成も認めており、また、対アニオン種の添加により結晶性化合物も得ており、そのいくつかについては、単結晶X線解析も進めている。従って、研究は順調に進展していると言える。
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| 今後の研究の推進方策 |
いくつかの化合物については、単結晶X線解析により錯イオンの構造は明らかとなっているが、構造解析の精度が良くないために、細部についての詳細な構造についてはいまだ不明である。そこで、26年度は、これらの化合物について、極めて良好な単結晶を作成し、より精度の高い単結晶X線解析を行う。また、他の化合物についても単結晶の合成とX線解析による構造決定を進める。これにより、錯体分子力による異常電荷分離ナノ構造体の創生、ならびに、この種の構造体の形成に関する指導原理を追求して行く。
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| 次年度の研究費の使用計画 |
平成２５年度は、安価な金属試薬、無機試薬、および有機試薬を用いて実験を実施した。しかも、小スケールで実験を行ったため、実験に要する経費が少なくなった。また、初年度であるため、得られた化合物の種類も少なく、そのため、分析機器使用料が少なくなった。さらに、発表できるようなまとまった実験結果も多くないため、国内会議や国際会議への出席に要する出張経費も少なくなった。
平成26年度は、25年度の残額を合算して、26年度の実験の継続だけでなく、比較的高価な金属試薬および有機試薬を用いた実験を進める。また、定量的なデータを得るために、比較的大スケールでの実験も行い、多くの試薬類のみならず、大スケールでの実験を可能とする実験器具類を購入する。さらに、得られた実験データを公表するために、合算した経費を用いて、積極的に国内および国際会議に出席する。
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