スタック型ナノ触媒を用いた低級アルカン選択酸化触媒の開発

2014 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 25600025
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 山田 裕介 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30358270)
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2015-03-31
• キーワード: 選択酸化 / 低級アルカン / 複合化 / LB膜製造 / 芳香族酸化 / エポキシ化

研究実績の概要

本研究の目的は、室温近くの低温で低級アルカンや芳香族化合物を酸素化し、対応するアルコールやアルデヒドをセ生物として得るために必要な高効率な触媒をナノ粒子を複合化することで得ることである。多孔性のシリカアルミナの細孔内部に単核マンガン錯体を担持したナノ粒子触媒を調製し、過酸化水素を酸化剤とする選択酸化反応の開発に取り組んだ。その結果、室温常圧という温和な条件下でベンゼンの選択酸化が可能であることを見出した。さらに、この触媒は、より難易度が高いエタンの酸化によるエタノールの合成も行うことも可能であった。この触媒の担体として用いたメソ多孔性の担体は、通常、その細孔の内部に基質が拡散するのが容易ではなく反応活性を上げることが難しい。そこで、直径数十nm 程度のサイズならびに形状が揃ったシリカ-アルミナナノ粒子を積層させてできる構造体のナノ細孔を利用した触媒の開発にも取り組んだ。

研究成果

• [雑誌論文] High Catalytic Activity of Heteropolynuclear Cyanide Complexes Containing Co and Pt Ions for Visible-Light Driven Water Oxidation (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Kohei Oyama, Rachel Gates, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 巻: 54 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.1002/anie.201501116R1
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Selective hydroxylation of benzene derivatives and alkanes with hydrogen peroxide catalysed by a manganese complex incorporated into mesoporous silica-alumina (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Aratani, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Chem. Commun. 巻: 51 ページ: 4662-4665
  • DOI: 10.1039/c4cc09967b
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Photocatalytic H2 evolution from NADH with carbon quantum dots/Pt and 2-phenyl-4-(1-naphthyl)quinolinium ion (2015)
  • 著者名/発表者名: Wenting Wu, Liying Zhan, Kei Ohkubo, Yusuke Yamada, Mingbo Wu, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: J. Photochem. Photobiol, B 巻: 148 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.1016/j.jphotobiol.2014.10.018
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synergistic Effects of Ni and Cu Supported on TiO2 and SiO2 on Photocatalytic H2 Evolution with an Electron Donor-Acceptor Linked Molecule (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Shinya Shikano, Tomoki Akita, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Catal. Sci. Technol. 巻: 5 ページ: 979-988
  • DOI: 10.1039/c4cy01128g
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Laser-induced pinpoint hydrogen evolution from benzene and water using metal free single-walled carbon nanotubes with high quantum yields (2015)
  • 著者名/発表者名: Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Chem. Sci. 巻: 6 ページ: 666-674
  • DOI: 10.1039/C4SC02269F
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] A composite photocatalyst of an organic electron donor-acceptor dyad and a Pt catalyst supported on semiconductor nanosheets for efficient hydrogen evolution from oxalic acid (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada, Akifumi Nomura, Hideyuki Tadokoro, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Catal. Sci. Technol. 巻: 5 ページ: 428-437
  • DOI: 10.1039/c4cy01005a
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Singlet oxygen generation from Li+@C60 nano-aggregates dispersed by laser irradiation in aqueous solution (2015)
  • 著者名/発表者名: Kei Ohkubo, Naoki Kohno, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: Chem. Commun. 巻: 51 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.1039/C4CC90451F
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Bottom-up and top-down methods to improve catalytic reactivity for photocatalytic production of hydrogen peroxide from water and dioxygen with a ruthenium complex and water oxidation catalysts (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Isaka, Satoshi Kato, Dachao Hong, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: J. Mater. Chem. A 巻: 3 ページ: 印刷中
  • DOI: 10.1039/C5TA02446C
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Mesoporous Nickel Ferrites with Spinel Structure Prepared by an Aerosol-Spray-Pyrolysis Method for Photocatalytic Hydrogen Evolution (2014)
  • 著者名/発表者名: Dachao Hong, Yusuke Yamada, Margaret Sheehan, Shinya Shikano, Chun-Hong Kuo, Ming Tian, Chia-Kuang Tsung, Shunichi Fukuzumi
  • 雑誌名: ACS Sustainable Chem. Eng. 巻: 2 ページ: 2588-2594
  • DOI: 10.1021/sc500484b
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [学会発表] Preparation of Nanocomposite Catalysts for Photocatalytic H2 Evolution Using an Organic Electron Donor Acceptor Linked Dyad and Metal Nanoparticles (2015)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Yamada
  • 学会等名: ICMAT 2015 & IUMRS-ICA 2015
  • 発表場所: Suntec Singapore (シンガポール Suntec市）
  • 年月日: 2015-06-28 – 2015-07-03
  • 招待講演
• [学会発表] [Fe3(H2O)2][Co(CN)6]2を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対する スカンジウムイオ ンの添加効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 可視光駆動による水の酸化反応に対するCoとPtを含むシアノ架橋多核錯体の触媒活性 (2015)
  • 著者名/発表者名: 大山晃平・Rachel Gates・山田裕介・福住 俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] メソポーラスシリカ-アルミナに担持したトリス（２-ピリジルメチル）アミン金属錯体を触媒とする 亜酸化窒 素によるメタンからメタノールへの選択酸化 (2015)
  • 著者名/発表者名: 荒谷悠介・山田裕介・福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] シアノ架橋遷移金属多核錯体を水の酸化触媒として用いる水と酸素からの過酸化水素の光触媒生成反 応 (2015)
  • 著者名/発表者名: 井坂祐輔、末延知義、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] シリカアルミナナノ粒子集合体のメソ空隙内で電子ドナー・アクセプター連結分子と 白金ナノ粒子を複合 化した触媒を用いた水溶液中における光触媒水素発生 (2015)
  • 著者名/発表者名: 田所秀之、山田裕介、Masood Naqshbandi, Maxwell Crossley, 福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] 電子ドナー-アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応における触媒Ni-CuのSnO2への担持効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 鹿野真也、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 日本化学会第95回春季年会
  • 発表場所: 日本大学船橋キャンパス（千葉県船橋市）
  • 年月日: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [学会発表] メソポーラスシリカアルミナに担持したマンガン錯体を触媒とする芳香族化合物及びアルカンの過酸化水素による酸素化反応 (2014)
  • 著者名/発表者名: 荒谷悠介、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第47回 酸化反応討論会
  • 発表場所: 市民会館崇城大学ホール（熊本県熊本市）
  • 年月日: 2014-11-14 – 2014-11-15
• [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池 (2014)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第4回CSJ化学フェスタ
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • 年月日: 2014-10-14 – 2014-10-16
• [学会発表] シリカアルミナ上での有機光触媒と水素発生触媒の複合化 (2014)
  • 著者名/発表者名: 田所秀之、山田裕介、Masood Naqshbandi, Maxwell Crossley, 福住俊一
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学東広島キャンパス（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-25 – 2014-09-27
• [学会発表] 電子ドナー･アクセプター連結分子を用いる光水素発生反応におけるNi-Cu担持水素発生触媒の担体効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: 鹿野真也、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 第114回触媒討論会
  • 発表場所: 広島大学東広島キャンパス（広島県東広島市）
  • 年月日: 2014-09-25 – 2014-09-27
• [学会発表] シアノ架橋金属錯体を正極に用いた一室型過酸化水素燃料電池の性能に対するルイス酸の添加効果 (2014)
  • 著者名/発表者名: 米田聖樹、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 錯体化学会第64回討論会
  • 発表場所: 中央大学後楽園キャンパス（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-09-18 – 2014-09-20
• [学会発表] コバルトクロリン錯体を酸素還元触媒に用いた水を電子源とする光駆動過酸化水素生成 (2014)
  • 著者名/発表者名: 間瀬謙太朗、洪達超、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: 錯体化学会第64回討論会
  • 発表場所: 中央大学後楽園キャンパス（東京都文京区）
  • 年月日: 2014-09-18 – 2014-09-20
• [学会発表] Catalysis of Metal-Iron Composite Oxides for Visible-light Driven Water Oxidation (2014)
  • 著者名/発表者名: 洪 達超、山田裕介、福住俊一
  • 学会等名: the 2nd International Conference on Clean Energy Science
  • 発表場所: 黄海飯店（中国 青島）
  • 年月日: 2014-04-13 – 2014-04-16
• [図書] Organometallics and Related Molecules for Energy Conversion (2015)
  • 著者名/発表者名: Shunichi Fukuzumi, Tomoyoshi Suenobu, Yusuke Yamada
  • 総ページ数: 537
  • 出版者: Springer-Verlag Berlin Heidelberg