研究課題
機能性酸化物VO2は、60oC近傍で金属・絶縁体転移を示し、赤外領域において表面プラズモン励起を発現する。故に、VO2は温度履歴を有するプラズモニックマテリアルとして機能し、外気温の変化を自律的に感知し、近赤外光の透過率を自動制御できるスマートウインドウへの応用開発にl寄与する。本研究は、酸化物材料の機能性とナノ構造体に立脚したナノ光技術の異分野融合に向けて、VO2からの表面プラズモン励起のメカニズムを、実験的・理論的に検証することを本研究の目的とした。VO2の2次ナノドット構造は、トップダウン技術を用いて作製した。最初に、パルスレーザー堆積法を用い、Al2O3 (0001)基板上にVO2薄膜をエピタキシャル成長させた。次に、ナノインプリントリソグラフィー技術を併用し、均一なドットアレイ構造を形成した。90oC以上の高温域ではVO2の相転移に伴い金属相が発現し、0.39 eV近傍に透過ディップが観測され、表面プラズモン励起に起因する。一方、絶縁相を示す室温下では透過ディップは出現しない。表面プラズモン励起に由来する透過ディップのピークエネルギーは、ドットの間隔に強く依存し、ドット周期の減少と伴にピークエネルギーがブルーシフトする現象は、ナノドットの表面プラズモン励起が遠接場相互作用に起因すること見出した。更に、プラズモン共鳴のスペクトルの半値幅は、共鳴ピークエネルギーに依存する。共鳴エネルギーの減少と伴に半値幅は徐々に狭くなる傾向を示し、高いQ-factorを与えた。上記の結果から、強い電子相関を有するVO2の電子・電子相互作用が、表面プラズモン励起に重要な役割を果たし、伝導帯近傍における電子バンド構造と密接に関連していること明らかにした。VO2からの高効率な表面プラズモン共鳴励起は、中赤外帯域で効率よく励起される。
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