電子非弾性散乱における干渉現象を利用した電子波動関数の位相プローブ法の開発

2015 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 25620006
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 渡邉 昇 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (90312660)
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2016-03-31
• キーワード: 原子・分子物理 / 分子軌道 / 電子分光

研究実績の概要

分子軌道が有するプラスやマイナスの符号（位相）が、分子の反応性を決定づける強力な要因の一つであることが知られてきた。本研究の目的は、電子衝突による特定の軌道からのイオン化過程やRydberg軌道への電子遷移過程において生じる干渉現象を用い、電子波動関数の位相を実験的に決定する新規手法を開発することにある。
本年度は、電子衝撃イオン化断面積に現れる干渉効果より分子軌道形状の情報を抽出する解析法の確立を目指し、研究を展開した。この目的のため、六フッ化硫黄の非結合性軌道に着目し、電子運動量分光（EMS）実験より求めた干渉構造を詳細に調べた。六フッ化硫黄の5つの非結合性軌道は異なる方向を向いた複数のF 2p軌道の組み合わせにより構成され、その方向に応じた干渉構造を示す。実際、EMS実験より個々の分子軌道の形状を反映した特徴的な振動構造が得られ、我々の提案したモデルと実測値との比較から軌道の空間的な対称性を決定できることが分った。さらに、干渉構造の運動量原点での強度や振動の振幅から、分子軌道を構成する原子軌道の配向方向の揃い方や原子間軸に対する傾き角などに関する情報が得られることを明らかにしている。
以上の研究に加え、干渉効果のより定量的な解析を目的に、分子振動に起因した核変位にともなう電子波動関数の歪みが干渉構造に与える影響を調べた。上記の六フッ化硫黄に加え、ジメチルエーテルについてもEMS実験を行い、分子振動による軌道毎の電子運動量分布の変化を詳細に検証した。これらの研究結果は、学術論文として発表している。

研究成果

• [国際共同研究] Hasselt University(ベルギー)
  • 国名: ベルギー
  • 外国機関名: Hasselt University
• [雑誌論文] Relationship between interference pattern and molecular orbital shape in (e, 2e) electron momentum profiles of SF6 (2016)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, M. Yamazaki, M. Takahashi
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 209 ページ: 78-86
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2016.04.004
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Electron momentum spectroscopy of dimethyl ether taking account of nuclear dynamics in the electronic ground state (2015)
  • 著者名/発表者名: F. Morini, N. Watanabe, M. Kojima, M. S. Deleuze, M. Takahashi
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 143 ページ: 134309-1-11
  • DOI: 10.1063/1.4931918
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Development of a method to measure molecular frame EELS cross sections (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, S. Yamada, T. Hirayama, A. Seki, D. Suzuki, M. Takahashi
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 635 ページ: 072030
  • DOI: 10.1088/1742-6596/635/7/072030
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Herzberg-Teller vibronic effects on electron-impact excitations of N2O (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, M. Takahashi
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 635 ページ: 072032
  • DOI: 10.1088/1742-6596/635/7/072032
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Analytical and molecular dynamical investigations of the influence of molecular vibrations upon the (e,2e) electron momentum distributions of furan (2015)
  • 著者名/発表者名: F. Morini, M. S. Deleuze, N. Watanabe, M. Takahashi
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 635 ページ: 072010
  • DOI: 10.1088/1742-6596/635/7/072010
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Temperature dependence on VUV-absorption cross sections of CO2 molecule in the energy region of 10.6 - 11.8 eV (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Hoshino, M. Matsui, Y. Mochizuki, T. Odagiri, A. Kondo, K. Shigemura, M. Kitajima, N. Watanabe, J. Adachi, P. Limao-Vieira, H. Tanaka
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 635 ページ: 112055
  • DOI: 10.1088/1742-6596/635/11/112055
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] EMS study of vibrational effects on electron momentum distributions of C2H4 and CH2F2 (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, M. Yamazaki, M. Takahashi
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 635 ページ: 072031
  • DOI: 10.1088/1742-6596/635/7/072031
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Two-center interference effects in (e, 2e) ionization of H2 and CO2 at large momentum transfer (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Yamazaki, I. Nakajima, H. Satoh, N. Watanabe, D. Jones, M. Takahashi
  • 学会等名: 68th Gaseous Electronics Conference
  • 発表場所: Honolulu, USA
  • 年月日: 2015-10-12 – 2015-10-16
  • 国際学会
• [学会発表] エチレンの電子運動量分布におけるbond oscillationの観測 (2015)
  • 著者名/発表者名: 中島功雄、山崎優一、渡邉昇、高橋正彦
  • 学会等名: 原子衝突学会第40回年回
  • 発表場所: 首都大学東京（東京都八王子市）
  • 年月日: 2015-09-28 – 2015-09-30
• [学会発表] SF6の電子運動量分布に現れる多中心干渉効果の研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 渡邉昇、山崎優一、高橋正彦
  • 学会等名: 原子衝突学会第40回年回
  • 発表場所: 首都大学東京（東京都八王子市）
  • 年月日: 2015-09-28 – 2015-09-30
• [学会発表] SF6の電子運動量分布における干渉効果の研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 渡邉昇、山崎優一、高橋正彦
  • 学会等名: 第9回分子科学討論会
  • 発表場所: 東京工業大学（東京都目黒区）
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] Development of a method to measure molecular frame EELS cross sections (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, S. Yamada, T. Hirayama, A. Seki, D. Suzuki, M. Takahashi
  • 学会等名: XXIX International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Toledo, Spain
  • 年月日: 2015-07-22 – 2015-07-28
  • 国際学会
• [学会発表] EMS study of vibrational effects on electron momentum distributions of C2H4 and CH2F2 (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, M. Yamazaki, M. Takahashi
  • 学会等名: XXIX International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Toledo, Spain
  • 年月日: 2015-07-22 – 2015-07-28
  • 国際学会
• [学会発表] Herzberg-Teller vibronic effects on electron-impact excitations of N2O (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Watanabe, M. Takahashi
  • 学会等名: XXIX International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Toledo, Spain
  • 年月日: 2015-07-22 – 2015-07-28
  • 国際学会
• [学会発表] Analytical and molecular dynamical investigations of the influence of molecular vibrations upon the (e,2e) electron momentum distributions of furan (2015)
  • 著者名/発表者名: F. Morini, M. S. Deleuze, N. Watanabe, M. Takahashi
  • 学会等名: XXIX International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Toledo, Spain
  • 年月日: 2015-07-22 – 2015-07-28
  • 国際学会
• [学会発表] Temperature dependence on VUV-absorption cross sections of CO2 molecule in the energy region of 10.6 - 11.8 eV (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Hoshino, M. Matsui, Y. Mochizuki, T. Odagiri, A. Kondo, K. Shigemura, M. Kitajima, N. Watanabe, J. Adachi, P. Limao-Vieira, H. Tanaka
  • 学会等名: XXIX International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions
  • 発表場所: Toledo, Spain
  • 年月日: 2015-07-22 – 2015-07-28
  • 国際学会