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2014 年度 実績報告書

塩素フリーのロコー反応探索

研究課題

研究課題/領域番号 25620013
研究機関大阪大学

研究代表者

岡田 美智雄  大阪大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (30281116)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
キーワード表面・界面 / 表面反応
研究実績の概要

金属表面の触媒機能を取り上げると、表面に衝突する原子や分子との相互作用により表面構造が動的に変化し、それにともない電子状態、反応性も時々刻々変わる複雑な現象が起きている。ロコー反応は、シリコーン原材料であるメチルシランの合成反応としてシリコーン産業界において重要な反応である。本研究では、塩素を含まないロコー反応モデル系の探索を分子線技術を用いて行うことを目的としている。
A.無塩素ロコー反応モデル表面の準備と特性評価
ロコー反応触媒として有用なCuそのものの反応性を調べるためにCu(410)ステップ表面と銅金(Cu3Au, CuAu, CuAu3)合金表面を準備し、25および26年度に渡り、その反応性を赤外反射吸収分光(IRAS)および高分解能X線光電子分光(XPS)により調べた。エチレン・ブテン・一酸化炭素・塩化メチルおよび酸素分子を用いて反応性を評価した。どの分子もステップエッジとの相互作用が強く、反応性にステップの寄与が高いことがわかった。Cu表面へのSi蒸着については、まだパラメタ制御をうまくできていないため、Cu3Si多結晶を準備して、清浄化ならびに表面特性の評価を行い、次の研究項目Bに用いた。
B.  無塩素ロコー反応のエチレン分子並進エネルギー依存性解明
Aで評価したCu3Si多結晶プレートに当初はメタン分子を入射し反応性を調べる予定であったが、より反応性に富むことが期待されるエチレン分子を用いて反応性を調べた。超熱エチレン分子線をCu3Si多結晶表面に入射し、反応性を実験室XPSにより調べた。炭素化合物生成反応が起こると同時に表面SiのXPSピークが減少していくことを見出した。これは、入射したエチレン分子がSiと反応し気相へと生成物として飛び出していることを示唆しており、無塩素分子とSiとの反応が効率良く起こっている可能性がある。以上、無塩素ロコー反応探索の指針が得られたと考えている。

  • 研究成果

    (17件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 謝辞記載あり 5件) 学会発表 (11件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Surface Oxide Formation by Supersonic Molecular Beams2015

    • 著者名/発表者名
      Michio Okada
    • 雑誌名

      Journal of the Vacuum Society of Japan

      巻: 58 ページ: 6-12

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.3131/jvsj2.58.6

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Directions of chemical change: experimental characterization of the stereodynamics of photodissociation and reactive processes2014

    • 著者名/発表者名
      Toshio Kasai, Dock-Chil Che, Michio Okada, Po-Yu Tsai, King-Chuen Lin, Federico Palazzettid, Vincenzo Aquilanti
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 16 ページ: 9776-9790

    • DOI

      10.1039/C4CP00464G

    • 査読あり
  • [雑誌論文] CO adsorption on regularly stepped Cu(410) surface2014

    • 著者名/発表者名
      Takamasa Makino, Michio Okada
    • 雑誌名

      Surface Science

      巻: 628 ページ: 36-40

    • DOI

      10.1016/j.susc.2014.05.013

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Supersonic Molecular Beam Experiments on Surface Chemical Reactions2014

    • 著者名/発表者名
      Michio Okada
    • 雑誌名

      The Chemical Record

      巻: 14 ページ: 775-790

    • DOI

      10.1002/tcr.201402003

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] The effects of alloying and segregation for the reactivity and diffusion of oxygen on Cu3Au(111)2014

    • 著者名/発表者名
      Kohei Oka, Yasutaka Tsuda, Takamasa Makino, Michio Okada, M. Hashinokuchi, Akitaka Yoshigoe, Yuden Teraokae, Hideaki Kasai
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 16 ページ: 19702-19711

    • DOI

      10.1039/C4CP02675F

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Adsorption of C2H4 on Stepped Cu(410) Surface: A Combined TPD, FTIR, and DFT Study2014

    • 著者名/発表者名
      Takamasa Makino, Michio Okada, Anton Kokalj
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 118 ページ: 27436-27448

    • DOI

      10.1021/jp509228v

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Cu(410)表面でのC2H4の吸着と反応性に対する共吸着の効果2015

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, Anton Kokalj, 岡田美智雄
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学 (千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26
  • [学会発表] Cu3Au(111)合金表面の耐酸化保護膜形成2015

    • 著者名/発表者名
      津田泰孝, 岡耕平, 牧野隆正, Johannes Lehmuskoski, 岡田美智雄, Wilson Agerico Dino, 笠井秀明, 吉越章隆, 寺岡有殿
    • 学会等名
      第62回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東海大学 (神奈川県相模原市)
    • 年月日
      2015-03-13
  • [学会発表] 銅表面欠陥構造におけるエチレン吸着過程に関する理論的研究2014

    • 著者名/発表者名
      網野修一, Wilson Agerico Dino, 岡田美智雄, 笠井秀明
    • 学会等名
      第55回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      大阪府立大学 I-siteなんば (大阪市浪速区)
    • 年月日
      2014-11-20
  • [学会発表] Cu(410)表面への共吸着と反応性におけるステップの効果2014

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第55回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      大阪府立大学 I-siteなんば (大阪市浪速区)
    • 年月日
      2014-11-20
  • [学会発表] Initial Oxidation Stage of Cu3Au: Protective Layer Formation2014

    • 著者名/発表者名
      M. Okada, Y. Teraoka
    • 学会等名
      The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
    • 発表場所
      島根県立産業交流会館 (島根県松江市)
    • 年月日
      2014-11-04
  • [学会発表] Adsorption states and reactivity of C2H4 on Cu(410) stepped surface2014

    • 著者名/発表者名
      T. Makino, M. Okada
    • 学会等名
      The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
    • 発表場所
      島根県立産業交流会館 (島根県松江市)
    • 年月日
      2014-11-03
  • [学会発表] Cu(410)表面における分子の吸着状態と反応性2014

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第8回分子科学討論会
    • 発表場所
      広島大学 (広島県東広島市)
    • 年月日
      2014-09-22
  • [学会発表] 分子の状態制御による表面化学反応2014

    • 著者名/発表者名
      岡田美智雄
    • 学会等名
      第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      北海道大学 (北海道札幌市)
    • 年月日
      2014-09-18
    • 招待講演
  • [学会発表] Initial Stage of Cu3Au Oxidation: Oxygen Induced Cu Segregation and the Protective Au Layer Formation2014

    • 著者名/発表者名
      M. Okada
    • 学会等名
      14th International Conference on Atomic Layer Deposition 2014 (ALD 2014)
    • 発表場所
      Hotel Granvia Kyoto (京都府下京区)
    • 年月日
      2014-06-17
  • [学会発表] Initial stages of Cu3Au(111) oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Tsuda, T. Makino, M. Hashinokuchi,M. Okada, K.Oka, Wilson Agerico Dino, H. Kasai, A. Yoshigoe, Y. Teraoka
    • 学会等名
      第30回化学反応討論会
    • 発表場所
      イーグレ姫路(兵庫県姫路市)
    • 年月日
      2014-06-05
  • [学会発表] Adsorption and reaction of C2H4 on Cu(410) stepped surface2014

    • 著者名/発表者名
      T. Makino, M. Okada
    • 学会等名
      第30回化学反応討論会
    • 発表場所
      イーグレ姫路(兵庫県姫路市)
    • 年月日
      2014-06-04

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公開日: 2016-06-01  

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