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2013 年度 実施状況報告書

金属クラスターの成長に伴う表面プラズモン共鳴の発現過程

研究課題

研究課題/領域番号 25620017
研究種目

挑戦的萌芽研究

研究機関九州大学

研究代表者

寺嵜 亨  九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (60222147)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
キーワード金属クラスター / 銀 / 吸収スペクトル / 光解離 / 電子遷移 / 光学応答
研究概要

研究実施計画に沿って、金属クラスターの光吸収スペクトルのクラスターサイズ(構成原子数)依存性を調べ、電子の挙動の変化を捉える研究を推進した。具体的には、銀クラスター正イオンを試料とし、8~14量体の領域で光解離スペクトルを測定した。測定に先立って、目的のサイズのクラスターを効率よく生成、搬送、捕捉するために、まずクラスターイオン源の調整を行い、さらにイオンガイド・トラップに印加する交流電場の振幅と周波数を調整して、装置の稼働条件を10量体程度のクラスターの実験に最適化した。一方で、光照射後にイオントラップで1秒程度の保持時間を設け、光を吸収したクラスターの解離を確実にし、光吸収と等価な光解離スペクトルを測定した。これらのサイズにおいて電子遷移は波長300 nm付近に現れ、測定の結果、サイズの増加に伴って、スペクトル幅が少しずつ広がる傾向を捉えた。また、室温条件ではやや幅の広かったスペクトルが、100 Kまで冷却すると先鋭になる様子を捉えることができ、クラスターの冷却によって振動励起準位の占有数が減少し、より多くが基底状態に分布することが明瞭に示された。吸収断面積の見積もりからスペクトルの面積強度を計算し、振動子強度を評価した結果、これらの電子遷移には複数の電子は関与せず、分子軌道間の一電子遷移が支配的であると結論した。この結果は予想された傾向と合致し、14量体以下のサイズ領域では、電子の集団励起はまだ発現せず、分子的な描像を確認した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

銀クラスターイオンの吸収スペクトル測定について、計画通りに8~14量体まで実験を進めることができた。予想通り、これらのサイズ領域では電子の集団励起はまだ見られず、分子的な描像を確認した。

今後の研究の推進方策

当初の計画に沿って、今後、20~100量体のサイズ領域で実験を進めてゆく。そのために、大きなサイズを効率よく発生、搬送するクラスターイオン源、およびイオンガイドの調整を進めてゆく。さらに、これまで光解離法で実験を行ってきたが、これら大きなサイズでは、光を検出して吸光度を直接測定する光閉じ込め法を適用してゆく。

次年度の研究費の使用計画

年度末に予定よりも安く納入された物品があり、若干の余剰金が発生した。
次年度の消耗品費に充てて有効に使用する。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (9件) (うち招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Water-induced adsorption of carbon monoxide and oxygen on the gold dimer cation2014

    • 著者名/発表者名
      T. Ito, G. Naresh Patwari, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. A

      巻: 118 ページ: 8293-8297

    • DOI

      10.1021/jp501111f

    • 査読あり
  • [学会発表] サイズ選別した酸化セリウムクラスター(Ce2O3+, Ce2O5+)のX線吸収分光2014

    • 著者名/発表者名
      早川鉄一郎、江頭和宏、荒川 雅、伊藤智憲、猿楽 峻、安東航太、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本物理学会 第69回年次大会
    • 発表場所
      平塚
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] サイズ選別された金属酸化物クラスターイオンのX線吸収分光:酸化セリウムの局在電荷測定2014

    • 著者名/発表者名
      荒川 雅、早川鉄一郎、江頭和宏、伊藤智憲、 猿楽 峻、安東航太、寺嵜亨
    • 学会等名
      日本化学会 第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] 酸化セリウムクラスター(Ce3O4+, Ce3O6+)のX線吸収分光2014

    • 著者名/発表者名
      早川鉄一郎、江頭和宏、荒川 雅、伊藤智憲、猿楽 峻、安東航太、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第27回日本放射光学会年会
    • 発表場所
      広島
    • 年月日
      20140111-20140113
  • [学会発表] X-ray absorption spectroscoy of size-selected free metal-oxide cluster ions for chemical analysis2014

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki, T. Hayakawa, K. Egashira, M. Arakawa, T. Ito, S. Sarugaku, and K. Ando
    • 学会等名
      Trombay Symposium on Radiation and Photochemistry
    • 発表場所
      Mumbai, India
    • 年月日
      20140106-20140109
    • 招待講演
  • [学会発表] X-ray spectroscopy of size-selected free metal-oxide clusters for oxidation-state analysis2013

    • 著者名/発表者名
      T. Hayakawa, K. Egashira, M. Arakawa, T. Ito, S. Sarugaku, K. Ando, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Asian Consortium on Computational Materials Science
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      20131107-20131109
  • [学会発表] イオントラップに蓄積した酸化セリウムクラスターのX線吸収測定2013

    • 著者名/発表者名
      早川鉄一郎、江頭和宏、荒川 雅、伊藤智憲、猿楽 峻、安東航太、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第7回分子科学討論会
    • 発表場所
      京都
    • 年月日
      20130927-20130930
  • [学会発表] 線形イオントラップに捕捉した銀クラスター正イオンの光解離分光2013

    • 著者名/発表者名
      伊藤智憲、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第7回分子科学討論会
    • 発表場所
      京都
    • 年月日
      20130924-20130927
  • [学会発表] Spin and orbital magnetic moments, magnetic-to-nonmagnetic transitions, and the Anderson impurity model in finite systems: XMCD studies on free size-selected clusters2013

    • 著者名/発表者名
      K. Hirsch, V. Zamudio-Bayer, L. Leppert, A. Langenberg, A. Terasaki, T. Moeller, S. Kuemmel, B. von Issendorff, and J. T. Lau
    • 学会等名
      The Sixth International Symposium “Atomic Cluster Collisions”
    • 発表場所
      Wuhan, China
    • 年月日
      20130718-20130723
  • [学会発表] 銀クラスター正イオンへの窒素分子の逐次吸着:イオントラップを用いた反応測定2013

    • 著者名/発表者名
      伊藤智憲、谷口祐樹、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      ナノ学会第11回大会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      20130606-20130608
  • [備考] 量子化学研究室ホームページ

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/quantum/index_j.php

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公開日: 2015-05-28  

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