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2013 年度 実施状況報告書

二酸化炭素分子に対してゲート現象を示す新規物質の創製とその機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 25620140
研究種目

挑戦的萌芽研究

研究機関千葉大学

研究代表者

加納 博文  千葉大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (60334166)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
キーワード環境負荷低減物質 / 柔軟構造 / 二酸化炭素吸着 / 分光法
研究概要

ELM-11は4,4'ビピリジンのメタノール溶液とCu(BF4)2水溶液から調製し、得られた粉末試料を石英管に入れ373Kで前処理したのち温度一定条件下で 異なる圧力のCO2を導入した。293 KにおいてCu2+の電子スピン共鳴スペクトルを測定した。Cu2+由来の特徴的なESRスペクトルが観測され、ELM-11のゲートオープン前後のスペクトル変化を解析した結果、gの垂直成分の強度はほとんど変化しなかったが、gの平行成分の強度はゲートオープニングとともに小さくなった。これらの結果を今後詳細に解析する予定である。また、CO2雰囲気下で ATR-IR 法の in situ 測定を行ったが、ATR法ではあまり良いスペクトルが得られなかった。そこでフッ化カルシウム窓で粉末試料を挟んで通常の透過法で測定した。ゲートオープニング前後におけるIRスペクトルの変化を詳細に分析すると、ゲートが開く前からいくつかのピークに変化が見られた。これらを総合的に解析することで、ゲート現象の機構を明らかにする手掛かりになるものと期待できる。蛍光分光装置を早い段階で購入し、CO2 雰囲気下での in situ 蛍光測定行ったが、発光強度が微弱であり、ゲート現象をモニターするには困難であった。
また、酸化黒鉛を調製し、2種類程度のアミン系分子を層間に挿入したコンポジットを調製し、X線回折測定やIR測定を行い、アミン系分子が導入されたことを確認した。273 K における純粋CO2ガスの吸着等温線を測定したが、CO2の吸着性の向上はほとんど見られなかった。しかし、水蒸気とCO2の混合ガスではある程度のCO2吸着が見られた。炭酸の形で吸着しているものと考えられた。今後より多くのアミン物質を層間に導入することで、改善するものと期待された。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ELM-11のゲート現象に伴うESRスペクトルおよびIRスペクトルの変化を捉えることができ、ゲート現象の機構についての情報が得られた。現在、これらの変化について解析中である。また、酸化黒鉛に一定量のアミン物質を導入し、水蒸気存在下でCO2吸収機能を促進させる効果を見出した。

今後の研究の推進方策

ESRスペクトルおよびIRスペクトルの変化を捉えることができたので、さらにNMR測定を行うことで、これら分光データを総合的に検討し、ゲートが開く機構を理解する。一方、酸化黒鉛に多くのアミン系物質を導入したり、メソ細孔性炭素の細孔にNa2CO3やK2CO3を導入したりして、ナノ構造化し、ゲート現象による効率的CO2吸着を示す系を見出す。ゲート現象をシミュレーションによって研究しているグループとのディスカッションにより、これら機構について議論し、理解を深める。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (12件)

  • [雑誌論文] Vertically Oriented Propylene Carbonate Molecules and Tetraethyl Ammonium Ions in Carbon Slit Pores2013

    • 著者名/発表者名
      M. Fukano, T. Fujimori, J. Ségalini, E. Iwama, P.-J. Taberna, T. Iiyama, T. Ohba, H. Kanoh, Y. Gogotsi, P. Simon, K. Kaneko
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 117 ページ: 5752-5757

    • DOI

      dx.doi.org/10.1021/jp311896q

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Energetic contribution to hydration shells in one-dimensional aqueous electrolyte solution by anomalous hydrogen bonds2013

    • 著者名/発表者名
      T. Ohba and H. Kanoh
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      巻: 15 ページ: 5658-5663

    • DOI

      10.1039/c3cp44671a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Grand canonical Monte Carlo simulations of2013

    • 著者名/発表者名
      T. Ohba, A. Takase, Y. Ohyama, H. Kanoh
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 61 ページ: 40-46

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2013.04.061

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 極小カーボンナノチューブ中の水の構造の温度変化2013

    • 著者名/発表者名
      平成一,山本翔太郎,小島夏子,加納博文,大場友則
    • 雑誌名

      炭素

      巻: 2013 ページ: 195-100

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism of Sequential Water Transportation by Water Loading and Release in Single-Walled Carbon Nanotubes2013

    • 著者名/発表者名
      T. Ohba, S. Taira, K. Hata, H. Kanoh
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. Lett.

      巻: 4 ページ: 1211-1215

    • DOI

      10.1021/jz400218s

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Thermal-Treatment-Induced Enhancement in Effective Surface Area of Single-Walled Carbon Nanohorns for Supercapacitor Application2013

    • 著者名/発表者名
      H. J. Jung, Y.-J. Kim, J. H. Han , M. Yudasaka, S. Iijima, H. Kanoh, Y. A. Kim, K. Kaneko, C.-M. Yang
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 117 ページ: 25877-25883

    • DOI

      10.1021/jp405839z

    • 査読あり
  • [雑誌論文] ナノ空間における分子やイオンの物性や反応に及ぼす制約効果2013

    • 著者名/発表者名
      加納博文
    • 雑誌名

      触媒

      巻: 55 ページ: 340-345

    • 査読あり
  • [学会発表] 炭酸カリウムの炭酸水素化反応に及ぼす二酸化炭素濃度の効果2014

    • 著者名/発表者名
      駱 紅超・千應山英之・大場友則・加納博文
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学(名古屋市)
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] ナノ空間中での著しい水和構造の発現2014

    • 著者名/発表者名
      大場友則・加納博文
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学(名古屋市)
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] 窒素吸着のグラフェン層数依存性2014

    • 著者名/発表者名
      高瀬 敦・加納博文・大場友則
    • 学会等名
      日本化学会第94春季年会
    • 発表場所
      名古屋大学(名古屋市)
    • 年月日
      20140327-20140330
  • [学会発表] カーボンナノ空間中のメタンの協同吸着機構2013

    • 著者名/発表者名
      大場友則、高瀬 敦、大山裕樹、加納博文
    • 学会等名
      第40回炭素材料学会年会
    • 発表場所
      京都教育会館 (京都市)
    • 年月日
      20131203-20131205
  • [学会発表] 炭素のナノ空間に制約されたイオン液体の特異性2013

    • 著者名/発表者名
      小林義和、盧 明霞、大場友則、湯田坂雅子、飯島澄男、加納博文
    • 学会等名
      第40回炭素材料学会年会
    • 発表場所
      京都教育会館 (京都市)
    • 年月日
      20131203-20131205
  • [学会発表] 1次元ナノ空間中の電解液構造の解明2013

    • 著者名/発表者名
      大場友則、加納博文、畠 賢治
    • 学会等名
      第7回分子科学討論会
    • 発表場所
      京都テルサ(京都市)
    • 年月日
      20130924-20130927
  • [学会発表] 炭素ナノ空間を利用した特異構造を有するナノセラミックの創製2013

    • 著者名/発表者名
      大山裕樹、加納博文、大場友則
    • 学会等名
      第7回分子科学討論会
    • 発表場所
      京都テルサ(京都市)
    • 年月日
      20130924-20130927
  • [学会発表] カーボンナノ空間中超臨界メタン吸着促進機構の解明2013

    • 著者名/発表者名
      高瀬 敦、加納博文、大場友則
    • 学会等名
      第27回日本吸着学会研究発表会
    • 発表場所
      京都テルサ(京都市)
    • 年月日
      20130924-20130927
  • [学会発表] Analysis of Adsorbed States of an Ionic Liquid in Slit-shaped Cabon Nanopores by an IR measurement2013

    • 著者名/発表者名
      Yoshikazu KOBAYASHI, Mingxia LU, Tomonori OHBA, and Hirofumi KANOH
    • 学会等名
      第64回コロイド及び界面化学討論会
    • 発表場所
      名古屋工業大学(名古屋市)
    • 年月日
      20130918-20130920
  • [学会発表] 構造柔軟性MOFの二段階CO2吸収2013

    • 著者名/発表者名
      市川真奈美、近藤 篤、上代 洋、野口浩志、大場友則、金子克美、加納博文
    • 学会等名
      第64回コロイド及び界面化学討論会
    • 発表場所
      名古屋工業大学(名古屋市)
    • 年月日
      20130918-20130920
  • [学会発表] Double-step CO2 Sorption of ELM-112013

    • 著者名/発表者名
      H. Kanoh, M. Ichikawa, A. Kondo, H. Kajiro, H. Noguchi, T. Ohba, K. Kaneko
    • 学会等名
      The 11th International Conference on Fundamental of Adsorption (FOA11)
    • 発表場所
      ハイアットリージェンシーホテル(米国ボルチモア)
    • 年月日
      20130519-20130524
  • [学会発表] Electron Density Modification of Single Wall Carbon nanotubes by Liquid-Phase Moleular Adsorption of Hexaiodobeenzene

    • 著者名/発表者名
      盧 明霞、大場友則、金子克美、畠 賢治、湯村守雄、飯島澄男、小松弘人、佐久間昭、加納博文
    • 学会等名
      第16回ヨウ素学会シンポジウム
    • 発表場所
      千葉大学 (千葉市)

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公開日: 2015-05-28  

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