| 研究課題/領域番号 |
25620183
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
村田 静昭 名古屋大学, 環境学研究科, 教授 (50157781)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | DNAゲル / 貴金属ナノ粒子 / 金属化DNA / 金属化DNAゲル / 触媒 / 半導体ナノ粒子 / 無機化DNA |
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| 研究実績の概要 |
25年度に概ね達成できたと評価された研究計画(A) 柔軟な無機化DNA の調製の成果に基づいて、(B)～(E)の計画を次のように実施し成果を得た。研究計画(A)において、昨年度実績報告書にて立案した無機化DNAのフィルム状への加工は、DNAゲルからなるフィルムの調製に成功したので、計画(E) 無機化DNAゲルの調製としてこれを基にすることとした。
(B)無機化DNAの折り畳みで形成される微粒子の形状制御: 金属を使って無機化（溶液中でDNAに金属イオンを吸着させ水素化ホウ素ナトリウムで金粒子に還元することで調製）したDNAの柔軟性について、DNA凝縮剤を用いて調べた。その結果金属のイオン化ポテンシャルに応じて、イオン化ポテンシャルの小さなAu, Pt, Ag, Pdは安定に金属化でき、DNAと同様に柔軟にサイズが数百 nm程度の粒子に折り畳むことができた。一方、Niを用いると生成した金属粒子が不安定で水に溶解してしまうことが判明した。半導体CdSで無機化したDNAも同様な粒子を生成した。部分的に折りたたまれた無機化DNA構造体は蛍光顕微鏡観察による評価が困難であった。
C)無機化DNAの折り畳み構造体の形状と物性の関係: 計画(B)で得られた貴金属（Au）化されたDNA粒子の触媒活性について、p-ニトロフェノールの還元反応を促進することを見出した。半導体（CdS）化された粒子は蛍光特性をもつことを見出した。
(D) 無機化DNA折り畳みの外部制御: 外部刺激によって無機化されたDNAの「折り畳み」⇔「解き解し」双方向の構造変化を制御できるソフトな無機材料を調製することを目指したが、蛍光顕微鏡による評価は難しく新たな評価法が必要であることが明らかになった。
(E) 無機化DNAゲルフィルムの調製: 原料DNA溶液を薄膜上にしてゲル化を行うことで、厚さ数ミリメートルのフィルム上DNAゲルを得た。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初設定した目標に対して、設定目標を100%達成できた（◎判定）ものは次のとおりである。(B)無機化DNAの折り畳みで形成される微粒子の形状制御で設定した二つの目標のうち、無機化DNAの折り畳みで金DNA複合体粒子および硫化カドミウムからなる半導体化DNA粒子についてはものを作り出せた。(E) 無機化DNAゲルフィルムの調製の目標は、貴金属ナノ粒子または半導体ナノ粒子で修飾した薄膜状DNA複合体を安定に調整できた。この方法は、低エネルギー消費型の水溶液中プロセスであるために、今後グリーンプロセスへの応用が期待できる。
次の項目は、材料のスコープアンドリミテーションを明らかにでき、当初目標の70%以上達成できた（○判定）と判定できる。貴金属（Au, Pd, Ag）化された粒子が水溶液中で還元反応および酸化反応のグリーンプロセス触媒として有用である。半導体（CdS）化された粒子はDNAとの相互作用で蛍光強度の低下が認められた。
研究の達成度が69%以下（▲判定）である項目は次のとおりである。部分折り畳みされた構造を含む金属（Au, Ag）化および半導体（CdS,e）化されたDNA構造体の研究では、製品の評価方法が確立できなかった。半導体化においてセレン化反応を調べることができなかった。
以上総合すると、◎２項目、○2項目、▲2項目となり、全体として○の判定とした。
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| 今後の研究の推進方策 |
平成27年度は、研究計画の最終年度として2年間に蓄積した達成度の高い目標成果をもとに、DNAを基盤とした金属や半導体のソフトマターが実現可能な材料であり、特にグリーン・サスタイナブルプロセスを支える材料として実用性の高いものであることの実証について目標を絞り込む。このため、研究計画(A) 柔軟な無機化DNA の調製、(B)無機化DNAの折り畳みで形成される微粒子の形状制御と(E) 無機化DNAゲルフィルムの調製を統合・発展させて、新たに計画(E)-1と (E)-2とそれぞれに以下の目標を定める。
新計画(E)-1 金属化DNAゲルの調製: 目的：金属化DNAの調製におけるスコープアンドリミテーションの解明。方法：金以外の金属イオンをDNAゲル上で還元する方法で、安定に作り出せる金属化DNAゲルの種類を明らかにする。到達目標：(i) 水溶媒系でナノ粒子を作り出せる限界の金属種類を明らかにする。(ii) 非水溶媒中で金属イオンの還元を行いイオン化ポテンシャルの大きな金属ナノ粒子調製の可能性を調べる。
新計画(E)-2 合金金属化DNAゲルの調製: 目的：合金による金属化DNAの調製におけるスコープアンドリミテーションの解明。方法：複数の金属イオン混合物とDNAゲルから同様にして合金ナノ粒子－DNAゲル複合体を調製する。到達目標：ナノ粒子が調製可能な金属の組み合わせについて明らかにする。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
学会での発表を旅費として計上していたが、日程が合わず、次年度に回すことにした。
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| 次年度使用額の使用計画 |
ドイツでの学会で発表する予定である。
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| 備考 |
村田・ジンチェンコ研究室＠名古屋大学
http://www.human.nagoya-u.ac.jp/lab/groupmurata/index.html
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