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2014 年度 実績報告書

エマルションを利用する貴金属超微粒子内包バードゲージ型ゼオライト新規合成法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 25630352
研究機関北海道大学

研究代表者

多湖 輝興  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20304743)

研究分担者 増田 隆夫  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20165715)
中坂 佑太  北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (30629548)
研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
キーワード化学工学 / 触媒・化学プロセス / 反応工学
研究実績の概要

ゼオライトのイオン交換サイトにヘテロ原子を担持することで,ゼオライトに様々な活性を賦与することができる.一方,反応中に担持金属成分のシンタリングが容易に進行することが問題である.そこで,超微粒子状金属触媒成分をゼオライト結晶内に内包させる方法を着想した.本研究では,ゼオライト結晶によって金属超微粒子が被覆された,鳥籠型(バードゲージ型)ゼオライトの新規合成法の開発である.
ロジウム(Rh),白金(Pt),金(Au)の各超微粒子をエマルション中で作製し,同超微粒子がゼオライトによって包接されたバードゲージ型ゼオライト合成を検討した.各貴金属超微粒子が分散したエマルション溶液にゼオライト合成用のシリカ源と構造規定剤を投入し,水熱合成を行った.バードゲージ型ゼオライト合成における重要な点は,金属超微粒子とゼオライトを含むシリカ種の親和性であり,エマルション中の超微粒子を厚さ数nm程度のシリカで被覆した後,ゼオライト原料を投入し,水熱合成することで,バードゲージ型ゼオライトの合成が可能であることを見出した.同法により,粒子サイズ約2~3nmのRh超微粒子やPt超微粒子を内包したMFI型ゼオライトの調製に成功した.一方,Auに関しては,ゼオライト層の形成は可能であるが合成中に金微粒子の凝集が観察された.また,ゼオライト層の構成元素としては,Siと酸素以外にAlとFeの導入が可能であることを明らかにした.
熱的安定性の評価として,Rh超微粒子内包バードゲージ型ゼオライトを500℃~700℃で焼成し,ロジウム粒子径を透過型電子顕微鏡で観察した.その結果,ロジウム粒子径は焼成前とほぼ同じであり,優れた熱的安定性を示した.ロジウム超微粒子内包バードゲージ型ゼオライトによる芳香族の水素化反応を実施したところ,同触媒は水素化能を有することが示された.

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (4件) (うち招待講演 2件)

  • [雑誌論文] Preparation and Optimization of Mordenite Nanocrystal-Layered Membrane for Dehydration by Pervaporation2015

    • 著者名/発表者名
      Yaqi Zhang, Yuta Nakasaka, Teruoki Tago, Aya Hirata, Yuki Sato and Takao Masuda
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 207 ページ: 39-45

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2014.12.032

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Kinetics of the catalytic cracking of naphtha over ZSM-5 zeolite: effect of reduced crystal size on the reaction of naphthenes2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Konno, Ryota Ohnaka, Jun-ichi Nishimura, Teruoki Tago, Yuta Nakasaka and Takao Masuda
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 4 ページ: 4265-4273

    • DOI

      10.1039/c4cy0073

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Characterization and Catalytic Performance of Modified Nano-scale ZSM-5 for Acetone-to-Olefins Reaction2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Konno, Teruoki TAGO, Yuta Nakasaka, Gaku Watanabe, Takao Masuda
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A, General

      巻: 475 ページ: 127-133

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2014.01.031

    • 査読あり
  • [学会発表] ゼオライトの合成とその結晶サイズが触媒反応へ及ぼす影響2014

    • 著者名/発表者名
      多湖輝興, 中坂佑太, 増田隆夫
    • 学会等名
      GIC第40回セミナー
    • 発表場所
      コンパクト化学システム研究センター(仙台)
    • 年月日
      2014-12-15 – 2014-12-15
    • 招待講演
  • [学会発表] Catalytic cracking of naphtha representatives over ZSM-5 zeolite: Effect of crystal size on the catalytic activity and stability2014

    • 著者名/発表者名
      T. Tago, Y. Nakasaka, T. Masuda
    • 学会等名
      The 8th International Conference on Multi-functional Materials and Application
    • 発表場所
      Hoseo University (Chungnam, Korea)
    • 年月日
      2014-11-28 – 2014-11-28
    • 招待講演
  • [学会発表] MFI型ゼオライトを用いたナフサ関連物質接触分解の反応工学的解析2014

    • 著者名/発表者名
      大仲亮太,今野大輝,中坂佑太,多湖輝興,増田隆夫
    • 学会等名
      第114回触媒討論会
    • 発表場所
      広島大学(広島)
    • 年月日
      2014-09-25 – 2014-09-27
  • [学会発表] Kinetics study for Catalytic Cracking of Naphtha's Representatives over ZSM-5 Zeolite with Different Crystal Sizes2014

    • 著者名/発表者名
      Teruoki Tago, Ryota Ohnaka, Hiroki Konno, Yuta Nakasaka, Takao Masuda
    • 学会等名
      6th International FEZA Conference
    • 発表場所
      Leipzig University (Leipzig, Germany )
    • 年月日
      2014-09-08 – 2014-09-11

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公開日: 2016-06-01  

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