研究課題
エネルギー・環境問題の克服が世界的に求められる中、固体高分子型燃料電池は、高効率なエネルギー変換を実現する技術として最も期待されている。しかし、カソードでの酸素から水への４電子還元を伴う酸素還元反応の高活性な電極触媒の開発が以前としてボトルネックとなっている。本研究では、高効率に酸素還元反応を触媒している生体の金属酵素の多核金属中心を規範とし、非貴金属活性点を組み込んだ含窒素カーボン電極触媒の開発を実施した。非貴金属原料とした新たにヘム金属錯体や金属サレン錯体を活用し、触媒活性点のプリカーサ-を調製後に焼成する手法により、触媒活性点デザインの技術を高め、高活性・高耐久性を実現した非貴金属カーボン電極材料の調製と酸素還元反応における触媒活性評価を行った。具体的には、金属錯体を含む原料として作製し、バルカンX、ケッジャンブラック等の多種のカーボン担体を混合した上で、約1000 度 で焼成後、酸洗浄により触媒を調製した。調製後の触媒を元素分析、誘導結合プラズマ発光分析、光電子分光により鉄と窒素を活性部位として含むことを確認した。この触媒とナフィオン膜と混合後に回転ディスク電極、あるいは回転リングディスク電極に塗布し、酸素飽和の過塩素酸溶液中で、酸素還元反応活性の評価を行ったところ、4電子還元反応が進行していることが明らかとなった。また、本年度は、プリカーサーとなる配位子を新たに調製し、鉄、コバルト、銅を含む新たな金属カーボン触媒の改良と、異種金属カーボン触媒試料の構造評価と活性評価を実施した。
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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ACS Catal.
巻: 5 ページ: 7512-7522
10.1021/acscatal.5b01792
