低温合成した窒素ドープグラフェンの局所領域における伝導機構の解明

2013 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 25790025
• 研究種目: 若手研究(B)
• 研究機関: 独立行政法人産業技術総合研究所
• 研究代表者: 沖川 侑揮 独立行政法人産業技術総合研究所, ナノチューブ応用研究センター, 研究員 (50635315)
• 研究期間 (年度): 2013-04-01 – 2016-03-31
• キーワード: グラフェン / 窒素ドープ

研究概要

表面波プラズマCVDによるグラフェン合成時に微量の窒素を導入し、窒素ドープグラフェン合成を試みた。その結果、窒素なし水素プラズマ照射したものはグラフェン形成を確認したが、窒素あり水素プラズマ照射の場合、グラフェンは全く形成されていないことをラマン分光測定により明らかにした。また窒素流量やグラフェン合成温度が異なる場合でも得られる結果はほぼ同一であり、グラフェンは形成されなかった。窒素を導入してグラフェンが合成されなかった原因は2つ考えられる。1つ目は、グラフェンは通常通り成長し始めるが、炭素原子－窒素原子結合が高い合成温度に耐えられず熱分解されてしまい、結果としてグラフェンが合成されなかったことが推測される。もう一つの原因は、窒素プラズマが触媒金属に及ぼす影響により、グラフェンがそもそも成長していなかったことが考えられる。最近の報告では、触媒表面の酸素もしくは酸化物がグラフェンの結晶品質が大きく変化することが分かってきている。これは酸素が触媒金属と反応することで面方位や活性化エネルギーなどの触媒金属の表面状態が大きく変化することが原因の一つに挙げられる。本研究では、窒素が触媒金属と反応することで、触媒作用が失われている可能性もある。今後は、窒素原子によるドーピング手法を確立するとともに、窒素原子などの不純物気体がグラフェン合成にどのような影響を与えているのかを詳細に調べていく。
またTEM観察のための試料を作製する第一歩として、ナノレベルの構造物であるグラフェンナノリボンの作製を行った。これまでに確立したフォトリソグラフィ技術により数μmのチャネルを持ったグラフェンFETを作製した。そのデバイスに対して電子線リソグラフィを用いて数十nmのチャネルのみのレジストを残し、酸素プラズマによって余分なグラフェンを除去することでグラフェンナノリボンの作製に成功した。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

窒素を含む不純物原子がグラフェン合成に影響を与えていることを示唆する結果が得られた。またTEM観察用デバイスプロセスに関しても順調に進展している。

今後の研究の推進方策

窒素ドープグラフェンの合成に関しては、まず低温合成に着手する、また水素に対する窒素量を変える。窒素以外の気体、例えば尿素やアンモニアを使用することを検討する。また不純物原子が触媒金属に及ぼす影響を詳細に調べていく。
更に、TEM観察用デバイスの作製に着手する。まずは中空に浮いたグラフェンのデバイス作製プロセスを確立する。

次年度の研究費の使用計画

ＴＥＭ観察用のフォトマスク設計の検討により、フォトマスクを購入しなかったため、助成金が余剰してしまった。
ＴＥＭ観察用フォトマスクおよび導電性カンチレバーやシリコン基板を購入する。