研究課題
本研究は、パラジウム金属微粒子上に形成されるパラジウムカーボン層をターゲットとし、実時間分割X線分光測定を通じて、その形成機構及び表面反応機構を明らかにすることを目的としている。本研究は、分散型光学系を用いた実時間分割X線吸収分光測定の高度化を行い、特にその相対精度を高めることをもって、これまでに観測できなかった微細なパラジウム金属微粒子の構造及び電子状態変化を明らかにし、反応機構の解明を試みるものである。分散型光学系の心臓部である湾曲分光結晶は、少しの熱膨張に伴う結晶歪がスペクトル測定に大きな影響を与える。本研究の初年度である平成２５年度においては、相対精度0.01 Kの恒温循環槽を購入し、湾曲分光結晶の冷却循環水に対して使用して、高い安定性を実現させることが出来た。その結果、４重量％のアルミナ担持パラジウム金属微粒子に対する2 Hzの実時間分割X線吸収分光測定においては、最近接原子間距離に対して相対精度が100 fmにまで達した。本研究の二年度である平成２６年度においては、パラジウムカーボン層の形成・消失過程に関する温度・濃度・担体依存性の観測を行った。結果、アルミナ担体においては容易にパラジウムカーボン層が形成されるものの、ランタン鉄酸化物担体においてはパラジウムカーボン層がほとんど形成されないなど、強い担体依存性を持つことが示された。本研究は当初の予定では二年間の計画であったが、平成２６年度に補助期間延長申請を行い、それが認められたことで、研究期間が平成２７年度までの３年間に変更された。最終年度である平成２７年度においては、X線吸収分光測定の長時間観測時に見られるエネルギーシフトの解消に取り組んだ。断熱型の湾曲分光結晶チェンバーを導入することで、１時間の連続測定時にてエネルギーシフトを0.1 eV以下に止める目途が立った。
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e-Journal of Surface Science and Nanotechnology
巻: 14 ページ: 48-52
10.1380/ejssnt.2016.48
Journal of Physics: Conference Series
巻: in press ページ: in press
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International Journal of Hydrogen Energy
