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2013 年度 実施状況報告書

電子スピンをプローブとした二分子膜界面束縛水の電子伝達機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 25810009
研究種目

若手研究(B)

研究機関新潟大学

研究代表者

三浦 智明  新潟大学, 自然科学系, 助教 (80582204)

研究期間 (年度) 2013-04-01 – 2015-03-31
キーワード電子移動 / 二分子膜 / 界面束縛水 / スピンダイナミクス / 磁場効果
研究概要

非イオン性界面活性剤とコレステロールを水中分散させることによって二分子膜(Niosome)懸濁液を得た。ここに疎水性ポルフィリン(ドナー)と両親媒性ビオロゲン(アクセプター)を添加し、ナノ秒過渡吸収および磁場効果の測定を行った。三重項電荷分離状態に対して数百%の巨大な磁場効果が観測され、磁場効果の大きさ、タイムスケールは温度に強く依存した。また、いずれの温度においても生じたラジカルイオン種の膜外への散逸がほとんど見られなかった。ここから、Niosomeが電荷分離状態の運動を著しく制限していることが明らかとなった。すなわち、本系は界面にほぼ固定された電荷分離状態であることが示唆され、界面束縛水の電子伝達効果を選択的に観測するのに適していると考えられる。
これと並行して測定装置の高感度化、改良を試みている。新たに購入したレーザーと既存のレーザーを組み合わせて、キャビティーリングダウン装置の開発を試みている。これにより懸濁液の高感度測定が可能になるものと期待される。またナノ秒パルス磁場装置を過渡吸収装置に組み込み、パルス磁場効果の測定を行う準備を進めている。
今後は新たに開発する装置を用いてより詳細な電化分離状態ダイナミクスを検出するとともに、電子顕微鏡や光散乱を用いた膜の構造解析も行う。これらの実験的情報をもとに分子動力学‐スピンダイナミクスハイブリッド計算を開発し、界面束縛水の電子伝達機構にせまる研究を遂行する予定である。これにより、生体内の酸化還元反応における水の重要性、およいソフト界面を用いた光エネルギー変換系構築のための指針が得られるものと期待される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

Niosome系における巨大磁場効果の観測に成功し、当初の計画どおりに実験研究はおおむね遂行できた。高感度化のための新規レーザーの購入により、当初計画のナノ秒パルス磁場装置の導入が危ぶまれたが、静岡大学より移管を受けることができ、計画どおりに遂行できるようになった。

今後の研究の推進方策

計画どおり、ナノ秒パルス磁場効果の測定、電子顕微鏡などによる膜構造の解析を行うとともに、分子動力学‐スピンダイナミクスハイブリッド計算の開発を行う。

次年度の研究費の使用計画

ナノ秒パルス磁場装置導入時の周辺装置(光学部品等)購入のための予算であったが、導入が年度末になったため、使用できなかった。
計画通り、ナノ秒パルス磁場装置の周辺装置に使用する。

  • 研究成果

    (4件)

すべて 2013

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Supramolecular Control of the Spin-Dependent Dynamics of Long-Lived Charge-Separated States at the Micellar Interface As Studied by Magnetic Field Effect2013

    • 著者名/発表者名
      Tomoaki Miura
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 117 ページ: 6443-6454

    • DOI

      10.1021/jp401725f

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electron Spin Polarization Transfer from Photogenerated Spin-Correlated Radical Pairs to a Stable Radical Observer Spin2013

    • 著者名/発表者名
      Michael T. Colvin, Raanan Carmieli, Tomoaki Miura, Sabine Richert, Daniel M. Gardner,Amanda L. Smeigh, Scott M. Dyar, Sarah M. Conron, Mark A. Ratner, Michael R. Wasielewski
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 117 ページ: 5314-5325

    • DOI

      10.1021/jp4045012

    • 査読あり
  • [学会発表] 電子スピンダイナミクスの実時間観測による光反応中間体ラジカル対の研究2013

    • 著者名/発表者名
      三浦智明
    • 学会等名
      第52回電子スピンサイエンス学会年会
    • 発表場所
      大宮ソニック市民ホール, さいたま市
    • 年月日
      20131024-20131026
  • [学会発表] Supramolecular Control of Spin-Dependent Electron Transfer Dynamics in Micellar Supercages as Studied by Magnetic Field Effects2013

    • 著者名/発表者名
      Tomoaki Miura, Kiminori Maeda, Hisao Murai, Tadaaki Ikoma
    • 学会等名
      13th International Symposium on Spin and Magnetic Field Effects in Chemistry and Related Phenomena
    • 発表場所
      Bad Hofgastein Congress Centre, Bad Hofgasterin, Austria
    • 年月日
      20130422-20130426

URL: 

公開日: 2015-05-28  

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