| 研究課題/領域番号 |
25820392
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| 研究種目 |
若手研究(B)
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| 研究機関 | 北陸先端科学技術大学院大学 |
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研究代表者 |
西村 俊 北陸先端科学技術大学院大学, マテリアルサイエンス研究科, 助教 (20610067)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | バイメタルナノ粒子触媒 / アルコール類の選択酸化反応 / リガンド効果 / バイオマス変換反応 |
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| 研究概要 |
本年度は、異種金属を混合した複合金属ナノ粒子触媒の調製およびアルコール類の酸化反応への適用、更にバイオマス変換反応における複合ナノ粒子触媒への展開について検討した。
高分子保護剤を用いたバイメタルナノ粒子として、ポリビニルピロリドンを保護剤とした金－パラジウム（ＡｕＰｄＡｕ－ＰＶＰ）ナノ粒子、ポリビニルピロリドンを保護剤としたパラジウム－銅（ＰｄＣｕ－ＰＶＰ）ナノ粒子、およびでんぷんを保護剤とした白金－金（ＰｔＡｕ－ｓｔａｒｃｈ）ナノ粒子を調製し、アルコール類の酸化反応に対する触媒活性と触媒組成および電子状態の関連について、比較検討を行った。酸化反応においては、異種金属の混合効果に伴うリガンド効果による高活性化機構が主に発現していることが明らかとなった。また、バイメタル触媒では、異種金属の混合割合に伴いそのリガンド効果の寄与が大きく異なり、各反応条件に応じた最適な混合比があること、更に、バイメタルナノ触媒の調製方法の違いに伴い、合成されるバイメタルナノ粒子の構造および触媒活性に大きな違いが生じることも分かった。
高分子保護剤を用いないパラジウム金合金担持活性炭（ＰｄＡｕ／Ｃ）触媒、パラジウム担持リン化ジルコニウム（Ｐｄ／ＺｒＰ）触媒、パラジウム担持アルミナ（Ｐｄ／Ａｌ２Ｏ３）触媒、パラジウム担持活性炭（Ｐｄ／Ｃ）触媒、クロム担持ハイドロタルサイト（Ｃｒ－Ｍｇ－Ａｌ－Ｏｘ）触媒の調製も行い、バイオマス変換反応への適用、系統的な評価も実施した。この場合、リガンド効果だけではなく、担体の酸塩基性質が反応プロセスの中で重要な役割を果たしていることが示唆された。
従って、ナノ活性点の複合化と共存する担体自身の性質それぞれに着目した系統的な考察が、その触媒作用の評価に有効である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
バイメタルナノ触媒では、ポリビニルピロリドンを保護剤とした金－パラジウム（ＡｕＰｄＡｕ－ＰＶＰ）ナノ粒子、ポリビニルピロリドンを保護剤としたパラジウム－銅（ＰｄＣｕ－ＰＶＰナノ粒子、およびでんぷんを保護剤とした白金－金（ＰｔＡｕ－ｓｔａｒｃｈ）ナノ粒子の３種類の触媒系について検討し、ＡｕＰｄ－ＰＶＰ触媒およびＰｔＡｕ－ｓｔａｒｃｈ触媒の２種類の触媒系について、リガンド効果ないしは触媒調製法と触媒作用との関連を系統立てて明らかとし、その内容を報告した投稿論文が受理された。バイメタルナノ粒子触媒の開発においては、調製手法や異種金属の混合割合の制御が重要なファクターであったため、次年度での複合金属ナノ粒子の検討おいても、更に緻密な調製手法の検討・提案を進め、成果へと繋げて行ける。
また、バイオマス変換反応への応用展開については、酸化反応以外にも異性化反応還元反応等への展開ができ、次年度での新たな反応系への展開も期待されている。
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| 今後の研究の推進方策 |
本年度では、複数の元素からなる複合ナノ活性点の触媒機能について、バイメタル触媒としてはＡｕＰｄＡｕ－ＰＶＰナノ粒子触媒、ＰｄＣｕ－ＰＶＰナノ粒子触媒、ＰｔＡｕ－ｓｔａｒｃｈナノ粒子触媒の調製に成功し、アルコール類の選択酸化反応に関しては、いくつかの学会発表および学術論文の発表を達成した。今年度では、調製済の触媒系に関する知見を更に深めるとともに、系統的な触媒作用の評価へ向けて、より複数種のバイメタル触媒およびトリメタル触媒の調製・触媒作用の評価へと展開する。最近の研究から、高分子保護配位子の種類によって、その触媒作用が変化することも明らかになりつつあり、高分子保護配位子の種類を変化させた際の触媒作用についても、系統的な評価を実施する予定である。反応系としては、計画書に基づき、バイオマス変換反応への応用を更に進めて行きたい。
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| 次年度の研究費の使用計画 |
旅費およびその他（学会参加費）が予定よりも少額になったため、若干の差異が生じたが、研究計画の遂行に支障をきたすものではない。
繰越額は翌年度の物品費として使用し、翌年度も効率的な使用を行ってゆきたい。
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