研究課題
水還元用Cu2O光電極の課題である反応中の自己還元を解決するため、エキシマレーザー照射法による、自己還元を防ぐためのTiO2反応安定化層との複合化プロセスの確立を目指した。通常の炉による熱処理では、TiO2の結晶化と同時にCu2Oは水還元に不活性なCuOに容易に酸化するのに対して、エキシマレーザー照射法を用いると、CuOへの酸化を抑え、TiO2層のみを選択的に結晶化できることを明らかにした。これは、炉による連続的かつ均一的な加熱とは異なり、TiO2層がレーザーの光子エネルギーを吸収して生じた熱によって、局所的かつナノ秒スケールの瞬間的な加熱が引き起こされたためと結論した。水中のサイクリックボルタンメトリー測定の結果、得られた複合光電極は、Cu2Oの励起電子がTiO2の伝導帯に移動することで、Cu2OのCuへの自己還元が起こらないことを明らかにした。TiO2の結晶化が不十分である場合は自己還元が生じたことから、Cu2O/TiO2界面における電子の移動効率にTiO2の結晶性が重要な因子であり、本研究目的の結晶性TiO2との複合化プロセスの必要性を再認識した。また、クロノアンペロメトリー測定による反応安定性を評価した結果、単独のCu2O光電極では、自己還元により、水還元に起因する光電流が反応時間に伴って減少するのに対して、複合光電極では、安定した光電流を観測することができた。これは、Cu2OからTiO2に移動した電子は水との界面において水を還元できることを示し、かつ、本手法で作製した複合光電極は自己還元が起きず、その結果として高い反応安定性を有していることを示している。以上から、熱処理に不向きなCu2O光電極と結晶性TiO2膜の複合化法として、エキシマレーザー照射法は有効であり、Cu2O光電極の課題となっていた自己還元を防ぎ、高い反応安定性を付与できることを明らかにした。
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