| 研究課題/領域番号 |
25870599
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| 研究機関 | 独立行政法人理化学研究所 |
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研究代表者 |
川島 雪生 独立行政法人理化学研究所, 計算科学研究機構, 研究員 (90452739)
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| 研究期間 (年度) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| キーワード | 経路積分分子動力学 / 核の量子揺らぎ / 電子状態 / 密度汎関数法 / 分子シミュレーション |
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| 研究実績の概要 |
本研究課題は、研究代表者がこれまでに開発した分子シミュレーション手法やそれを実行する計算プログラムを統合することにより、大規模分子系の励起状態を指向した高速かつ精密な新規マルチスケール分子シミュレーションシステムの構築を行い、水素結合系に適用し、水素結合の安定性やプロトン移動機構を明らかにすることを目的としている。
昨年度は、核の量子揺らぎを考慮した生体分子のシミュレーションの実行を指向したQuantum Mechanics/Molecular Mechanics法を用いたpath integral molecular dynamics (PIMD)法、centroid molecular dynamics法やring polymer molecular dynamics法のプログラムを開発した。また、様々な量子化学計算プログラムとのインターフェースも開発しており、シームレスな分子シミュレーションを実行できるようになった。現在は新しい手法やプログラムの優位性を示すために実行する分子シミュレーションの準備を進めている。
応用計算として水素原子よりもさらに軽量なmuonを水素原子の代わりに導入したエチルラジカル分子の計算を行った。Muonは水素原子よりも軽いので核の量子揺らぎの効果がより大きくなるため、量子効果を考慮することがさらに重要となる。エチルラジカルのhyperfine coupling constantを求めたところ、実験結果とよく一致する結果が得られた。また、溶媒中分子の核の量子効果を効率的に計算するために、溶媒分子を露に扱わないpolarizable continuum model法とPIMD法を組み合わせた新しい手法の開発を行った。その他にもOH－(H2O)2クラスターや水和したDNA分子における核の量子揺らぎの効果を明らかにした。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究課題では、電子状態計算に基づく分子シミュレーションや核の量子揺らぎを考慮した分子シミュレーションなどを実行できるマルチスケール分子シミュレーションシステムを開発している。昨年度は、生体分子の核の量子揺らぎを考慮した平衡・非平衡分子シミュレーションを実行するためのプログラムを分子シミュレーションシステムに統合した。分子シミュレーションシステムの開発は計画通りに行われており、順調に進んでいる。また、この新しい手法とプログラムを用いて行う予定であるシミュレーションの準備も着々と進んでおり、概ね予定通りに研究は進んでいる。
また、溶媒中分子の核の量子効果を効率的に計算するために、溶媒分子を露に扱わないpolarizable continuum model(PCM)法とpath integral molecular dynamics (PIMD)法を組み合わせた新しい手法の開発を行った。本手法は、溶媒効果と各量子揺らぎの効果の双方を効率よく計算することが出来る。当初計画していた以上の成果を得ることに成功している。
応用計算では、muonが含まれた分子における核の量子揺らぎの影響について調べた。エチルラジカル分子に付いて調べたところ、既存の電子状態計算の結果と比較し、hyperfine coupling constantの計算結果は実験値とよい一致を示し、核の量子揺らぎを考慮することが重要であることを見出した。また、当初予定になかったOH－(H2O)2クラスターや水和したDNA分子のPIMDシミュレーションを実行した。量子揺らぎの効果を導入することにより、通常の電子状態計算では得られない構造を得ることに成功している。当初計画していた以上の成果を挙げることに成功している。
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| 今後の研究の推進方策 |
本研究課題は、大規模分子系の励起状態を指向した高速かつ精密な新規マルチスケール分子シミュレーションシステムの構築を行っている。昨年度は、研究代表者がこれまでに実行してきた生体分子の分子シミュレーションと核の量子揺らぎの効果を取り込んだ分子シミュレーションを融合し、生体系など大規模系分子の基底状態及び励起状態における核の量子揺らぎを考慮した分子動力学シミュレーションを実行できるプログラムを開発した。
本年度はこの新しい手法とプログラムを用いた生体分子の分子シミュレーションを実行する。Photoactive yellow protein (PYP)の発色団内の水素結合において核の量子揺らぎがどのような影響を及ぼすか調べるためにPYP分子のpath integral molecular dynamics (PIMD)シミュレーションを実行する。PYP分子は発色団近傍に通常の水素結合よりも結合長が短く、またプロトンが水素結合の両端の原子に近付きやすいlow-barrier hydrogen bond(LBHB)の存在が実験的に示唆された一方、エネルギーのみの理論計算ではLBHBの存在に対して否定的な知見が得られており、その存在の是非が注目されている。LBHBの存在の是非を明らかにし、これまでの論争に終止符を打つ。昨年度はこのシミュレーションを実行するための準備をしており、今年度にシミュレーションを実行できる状況にある。
また、本年度は水アニオンクラスターのPIMDシミュレーションを実行する。水六量体アニオンクラスターは、実験研究や理論研究で様々な異性体が提案されているが、一部の実験結果を再現できていない。本研究で核の量子揺らぎを考慮したシミュレーションを実行することにより、新しい異性体が存在するか調べる。その分子が実験による測定結果を再現できるかについて調査する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
国際学会に参加したがその際の金額が見込みと若干(1,707円)の差があったため。
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| 次年度使用額の使用計画 |
残金が小額であり、次年度の使用計画に支障は来しません。
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