| 研究課題/領域番号 |
26220911
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
山下 弘巳 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40200688)
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| 研究分担者 |
森 浩亮 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (90423087)
桑原 泰隆 大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (40635330)
亀川 孝 大阪府立大学, 21世紀科学研究機構, 講師 (50525136)
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| 研究期間 (年度) |
2014-05-30 – 2019-03-31
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| キーワード | 光触媒 / シングルサイト / ナノ細孔 / ナノ金属 / メソポーラス / 多孔体 / 疎水性表面 / 金属錯体 |
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| 研究実績の概要 |
ゼオライやメソポーラスシリカなどのナノ多孔材料を利用して、細孔空間や骨格内に調製したシングルサイト光触媒（孤立四配位酸化物種、光機能性金属錯体）の機能・特性の評価、およびナノ多孔材料の構造・形態制御、表面修飾や他の機能性材料との複合化を通して、シングルサイト光触媒を利用する環境調和型機能材料の開発と応用を試みた。平成26年度では、以下の研究を実施した。
１）シングルサイト光触媒の特異反応性の評価と可視光応答性の付与： ナノ多孔体にTiやCrを細孔骨格内に組み込むことで、各金属原子が高分散四配位構造をとるシングルサイトTiおよびCr光触媒の調製を試みた。
２）シングルサイト光触媒を組み込んだ三次元ナノ細孔構造とコア・シェル構造の設計：ナノ多孔体にマクロ孔とメソ孔を併せ持つ三次元細孔構造を設計することで、シングルサイト光触媒の高機能化を試みた。
３）疎水性多孔体の創製による光触媒の高効率化： 疎水的表面を持つ多孔体と光触媒と組み合わせることで，希薄な有機物を吸着濃縮することにより光触媒活性の向上を目指した。
４）シングルサイト光触媒を利用する金属ナノ触媒の調製： 微細で均一な貴金属ナノ粒子を含有した触媒材料の調製においてシングルサイトTi光触媒の応用を検討した。金属前駆体を含む溶液にシングルサイトTiを含むゼオライト(TS-1)やメソポーラスシリカ(Ti-HMS)を加えた後に光照射することで、光励起したTiと金属の前駆体との相互作用を通し、最終的に微細かつ高分散な金属ナノ粒子を担持した。より微細な貴金属ナノ粒子の新しい担持方法としてマイクロ波加熱の利用も検討した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本研究課題の研究目的は、ナノ多孔材料の細孔空間や骨格内にシングルサイト光触媒（孤立四配位酸化物種、光機能性金属錯体）を調製し、環境調和型機能材料の開発を行うことである。平成26年度では、以下の研究成果を得て、20件以上の学術論文発表を行い、当初の目標を達成した。その成果が評価され、研究代表者は、触媒学会賞を受賞した。
１）シングルサイト光触媒の特異反応性の評価と可視光応答性の付与： ナノ多孔体にTiやCrを細孔骨格内に組み込み、高分散四配位構造をとるシングルサイトTiおよびCr光触媒の調製に成功し、2元化することで可視光応答性の付与を可能とした。
２）シングルサイト光触媒を組み込んだ三次元ナノ細孔構造とコア・シェル構造の設計：ナノ多孔体にマクロ孔とメソ孔を併せ持つ三次元細孔構造を設計することで、反応物質の拡散を容易にし、光触媒の高機能化を実現した。
３）疎水性多孔体の創製による光触媒の高効率化： フッ素や炭素など疎水性物質を表面修飾することで、疎水的表面を持つ多孔体と光触媒を組み合わせ光触媒活性の向上を実現した。
４）シングルサイト光触媒を利用する金属ナノ触媒の調製： 紫外線・マイクロ波照射によりシングルサイト光触媒の励起過程を利用して、微細な貴金属ナノ粒子の担持方法を開発した。
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| 今後の研究の推進方策 |
ナノ多孔材料の細孔空間や骨格内にシングルサイト光触媒（孤立四配位酸化物種、光機能性金属錯体）を利用し、以下の新しい環境調和型機能材料の開発を行う。
１）コア・シェル構造触媒設計による高効率ワンポット触媒反応系の設計：マイクロ波加熱は均一に溶媒や担体を急速加熱することが可能である。金属前駆体とシングルサイト触媒を含む溶液にマイクロ照射することで、通常加熱による調製に比べより微細で高分散な貴金属ナノ粒子の担持を試みる。本手法を利用することで、コア・シェル型触媒構造を構築し、調製した種々の金属・合金微粒子触媒上における水素・酸素からの過酸化水素合成、シングルサイト光触媒上における過酸化水素を酸化剤とした逐次的な有機物の選択酸化反応を設計する。
２）シングルサイト光触媒を組み込んだ超親水性・超撥水性多孔透明薄膜の調製： 前駆体ゾルをスピンコーティング法やディプコーティング法で基板上に塗布した後に焼成することで、シングルサイト光触媒を含有したメソポーラスシリカ透明薄膜を作成する。この薄膜は光触媒反応性に加え、表面親水性を示し、新規な界面光機能性材料として期待できる。多孔質薄膜上にポリマーやカーボンナノチューブをコートすることで、水滴の接触角が150度を超える超撥水性表面の構築も目指す。
３）ナノ細孔空間で機能する金属錯体シングルサイト光触媒の設計：光応答性金属錯体の操作性、耐久性の向上を目的として、ナノ多孔性材料への固定化を検討する。ゼオライトやメソポーラスシリカなどのナノ細孔内を利用して、光応答性の金属錯体の固定化を行い、ナノ細孔構造が金属錯体光触媒に与える影響を調査する。
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