| 研究課題/領域番号 |
26220911
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
山下 弘巳 大阪大学, 工学研究科, 教授 (40200688)
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| 研究分担者 |
桑原 泰隆 大阪大学, 工学研究科, 助教 (40635330)
亀川 孝 大阪府立大学, 公私立大学の部局等, 講師 (50525136)
森 浩亮 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (90423087)
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| 研究期間 (年度) |
2014-05-30 – 2019-03-31
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| キーワード | 光触媒 / シングルサイト / ナノ細孔 / ナノ金属 / メソポーラス / 多孔体 / 疎水性表面 / 金属錯体 |
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| 研究実績の概要 |
ゼオライトやメソポーラスシリカなどのナノ多孔材料を利用して、細孔空間や骨格内に調製したシングルサイト光触媒（孤立四配位酸化物種、光機能性金属錯体）の機能・特性の評価、ナノ多孔材料の構造・形態制御、表面修飾や他の機能性材料との複合化を通して、シングルサイト光触媒を利用する環境調和型機能材料の開発と応用を試みた。平成29年度では、以下の研究を実施した。
１）シングルサイト光触媒の特異反応性の評価と可視光応答性の付与： 複数金属元素からなる多核錯体を前駆体とする可視光応答型光触媒の調製を試みた。 ２）シングルサイト光触媒を組込んだ三次元ナノ細孔構造とコア・シェル構造の設計： ヨーク・シェル構造の設計に特化し、サイズ制御した細孔をシェル構造に組み込むことを目指した。 ３）疎水性多孔体の創製による光触媒の高効率化： ナノ細孔内表面を機能性炭素や酸・塩基官能基で修飾することで、細孔内の疎水性や酸塩基性を制御し、反応基質の吸着濃縮を進め触媒反応の高効率化を目指した。 ４）シングルサイト光触媒を利用する金属ナノ触媒・プラズモニック触媒の調製： 貴金属の使用低減を目指した汎用元素を利用するプラズモニック触媒の開発、幅広い波長域の光を効率利用する光触媒系の開発を目指した。 ５）コア・シェル構造触媒設計による高効率ワンポット触媒反応系の設計： ヨーク・シェル構造の設計においてシェル内部空間の反応場環境を制御することで、ワンポット触媒反応の高効率化を目指した。 ６）ナノ細孔空間で機能する金属錯体シングルサイト光触媒の設計： 励起電子の移動性が高い高表面積多孔性カーボンやC3N4を利用し、多孔担体表面の化学特性が金属錯体に与える影響を検討した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
本研究目的は、ナノ多孔材料の細孔空間や骨格内にシングルサイト光触媒を調製し、環境調和型機能材料の開発を行うことである。平成29年度では、以下の研究成果を得て、30件以上の学術論文発表を行い、当初の目標を達成した。その成果が評価され、研究代表者は、アジア環太平洋触媒会議にて優秀講演賞を受賞し、国内外の学会で多数の基調講演・招待講演を行った。研究分担者は、日本鉄鋼協会の研究奨励賞、触媒学会の奨励賞、石油学会の奨励賞を受賞した。また、研究参加した学生が広東工業大学（中国）准教授に着任したことは、本研究の高い達成度を示す。
１）シングルサイト光触媒の特異反応性の評価と可視光応答性の付与： 多核錯体を前駆体とし可視光応答型光触媒が調製できた。 ２）シングルサイト光触媒を組込んだ三次元ナノ細孔構造とコア・シェル構造の設計： ヨーク・シェル構造の設計で、サイズ制御した細孔をシェル構造へ組込みに成功した。 ３）疎水性多孔体の創製による光触媒の高効率化： 機能性炭素や酸・塩基官能基で修飾することで、基質の吸着濃縮を進め触媒反応の高効率化を実現した。 ４）シングルサイト光触媒を利用する金属ナノ触媒・プラズモニック触媒の調製： 汎用元素を利用するプラズモニック触媒の開発、幅広い波長域の光を効率利用する光触媒を開発した。 ５）コア・シェル構造触媒設計による高効率ワンポット触媒反応系の設計： ヨーク・シェル構造の設計においてシェル内部空間の反応場環境を制御し、ワンポット触媒反応の高効率化を可能にした。 ６）ナノ細孔空間で機能する金属錯体シングルサイト光触媒の設計： 高表面積多孔性カーボンやC3N4を利用し、多孔担体表面の化学特性が金属錯体に与える影響を明らかにした。
以上の環境調和型機能材料の開発に成功し、様々な反応系に応用できる材料開発ができ、特許取得や製品化に向けて研究を進めている。
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| 今後の研究の推進方策 |
これまでの研究成果を基盤として、開発したナノ多孔体とシングルサイト光触媒の特徴を融合することで、以下の研究計画・方法により高機能性材料の開発を目指す。
１）シングルサイト光触媒の特異反応性の評価と可視光応答性の付与： これまでに開発できた可視光応答型シングルサイト光触媒を利用して選択酸化反応への応用を試みる。２）シングルサイト光触媒を組込んだ三次元ナノ細孔構造とコア・シェル構造の設計およびコア・シェル構造触媒設計による高効率ワンポット触媒反応系の設計： 3次元ナノ細孔構造やコア・シェル構造の設計においては、特にヨーク・シェル構造の設計に特化し、サイズ制御した細孔をシェル構造に組み込むこと、塩基性ポリマーを空間内に共存させCO2変換によるギ酸合成の効率化を目指す。３）シングルサイト光触媒を利用する金属ナノ触媒・プラズモニック触媒の調製： プラズモニック触媒の開発では、貴金属の使用低減を目指した汎用元素を利用するプラズモニック触媒の開発として還元性モリブデン酸化物の調製と水素キャリアーからの水素貯蔵分子からの水素製造の高効率化を目指す。４）ナノ細孔空間で機能する金属錯体シングルサイト光触媒の設計： 励起電子の移動性が高い高表面積多孔性カーボンやC3N4を利用し、多孔担体表面の化学特性が金属錯体に与える影響を体系化し、水からの水素生成に有効な金属錯体シングルサイト光触媒の設計を行う。特に共存金属イオンの影響について検討する。
今年度が本研究課題の最終年度であるので、各種学会などでの成果発表、論文発表を行うとともに、研究成果の総括を行う。
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