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2014 年度 実績報告書

有機半導体における応力下構造物性相関の解明とデバイス応用

研究課題

研究課題/領域番号 26246011
研究機関東京大学

研究代表者

竹谷 純一  東京大学, 新領域創成科学研究科, 教授 (20371289)

研究分担者 宍戸 厚  東京工業大学, 資源化学研究所, 准教授 (40334536)
大島 義文  北陸先端科学技術大学院大学, マテリアルサイエンス研究科, 准教授 (80272699)
松井 弘之  東京大学, 新領域創成科学研究科, 助教 (80707357)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード有機・分子エレクトロニクス
研究実績の概要

有機半導体は、π電子を含む1種類の有機分子が弱い分子間力で集合した系であり、隣り合った分子の外側に広がったπ軌道の重なりによってマクロな電子伝導を実現する。そのため、分子自身の化学的特徴に加え、分子配置、即ち「構造」が電子伝導等の「物性」を決定付ける。本研究では、柔らかいことを特徴とする有機半導体において、「応力」が集合体構造を大きく変調し、電子移動の速さを著しく増大させることを見出した代表者らの研究成果に基づいて、応力下での構造と物性を精密に相関させる。さらに、得られた相関関係により応力歪を導入したデバイスを設計し、現状の有機半導体の限界を超える移動度を実現することを計画した。
今年度は、代表者のグループにおいて新たに開発したチオフェン系有機半導体分子C10-DNBDTの単結晶膜を利用し、一軸応力のひずみを加えることに成功し、実際に70%に及ぶ移動度の向上を実現した。具体的には、分担者の宍戸グループが、均一に一軸方向にひずみを加えるための装置を製作し、さらに、プラスティック製の基板上に大面積かつ厚さ50nm以下の極薄単結晶薄膜を形成することによって、可逆的に3%までの一軸ひずみを加えることが可能となった。その結果、移動度のひずみ依存性について、信頼度の高いデータを得ることがはじめて可能となった。また、大きなひずみ効果を説明するメカニズムを理論グループとの共同研究によって検討した結果、単なる分子間距離の収縮では説明できず、分子運動が抑制される効果が大きいことが明らかになった。さらに、X線構造解析によって、以上の推論を裏付ける結果も得られている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

代表者のグループにおいて新たに開発したチオフェン系有機半導体分子C10-DNBDTの単結晶膜を利用し、一軸応力のひずみを加えることに成功し、実際に70%に及ぶ移動度の向上を実現した。この結果は、これまでに報告されているひずみ効果の大きさを大幅に上回るだけでなく、単結晶の構造変化との相関が得られている点で画期的である。分担者の宍戸グループが、均一に一軸方向にひずみを加えるためのユニークな装置を製作し、さらに、プラスティック製の基板上に大面積かつ厚さ50nm以下の極薄単結晶薄膜を形成することによって、可逆的に3%までの一軸ひずみを加えることが可能となった実験的工夫が功を奏したといえる。移動度のひずみ依存性について、信頼度の高いデータを得ることがはじめて可能となったため、この結果は、ひずみゲージなどへの応用展開も可能にしたインパクトを有する。また、大きなひずみ効果を説明するメカニズムを理論グループとの共同研究によって検討したことも特筆すべき成果である。即ち、単なる分子間距離の収縮では、大きな移動度の変化を説明することはできず、分子運動が抑制される効果が大きいことが明らかになった。さらに、X線構造解析によって、以上の推論を裏付ける結果も得られている。以上の結果は、すでに論文にまとめられて、ジャーナルに投稿されている。

今後の研究の推進方策

次年度は、これまでに確立した手法によって、東大グループの岡本らが開発する化合物の中から、高移動度かつ圧力係数の高い有望な分子を理論予測で見出す。その上で、X線構造解析を各圧力において行い、構造決定する。その結果は、分子の回転自由度を含んだ、正確な結晶構造なので、有効質量計算が可能となる。こうして、理論計算による応力下の移動度予測も含め、構造物性相関の精密な議論のもととなるデータを得ることを計画する。
さらに、室温での電界効果特性に加えて、より詳細な磁場中及び低温での電子物性計測を進める。そのために、低温磁場下の環境を実現するクライオスタット装置の中で、一軸応力を加えられるように、新たな圧力セルを設計、製作する。クライオスタットに装着可能な小型圧力セルにトランジスタサンプルを搭載し、4.2 Kまでの低温、10 Tの磁場中での精密な電子伝導物性の測定を行う。室温常圧で移動度が20 cm2/Vsに及ぶ特性は、有機半導体の中で最も小さい数10 kOhm程度のシート抵抗を実現しているが、低温での電子ガス状態実現には至っていない。応力によってさらに数倍程度高い伝導度が得られると、有機半導体で初めての低温金属状態を実現できるかもしれないため、二次元電子ガスの金属絶縁体転移、超伝導など新規な電子凝縮相の実現など、豊富な凝縮系物性物理の分野になりうる。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (5件)

  • [雑誌論文] Transition Between Band and Hopping Transport in Polymer Field-Effect Transistors2014

    • 著者名/発表者名
      Yu Yamashita, Junto Tsurumi, Felix Hinkel, Yugo Okada, Junshi Soeda, Wojciech Zajaczkowski, Martin Baumgarten, Wojciech Pisula, Hiroyuki Matsui,* Klaus Mullen, and Jun Takeya*
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 26 ページ: 8169-8173

    • DOI

      10.1002/adma.201403767

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Highly Oriented Polymer Semiconductor Films Compressed at the Surface of Ionic Liquids for High-Performance Polymeric Organic Field-Effect Transistors2014

    • 著者名/発表者名
      Junshi Soeda, Hiroyuki Matsui, Toshihiro Okamoto, Itaru Osaka, Kazuo Takimiya, Jun Takeya
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 26 ページ: 6430-6435

    • DOI

      10.1002/adma.201401495

    • 査読あり
  • [学会発表] キャリアコヒーレンスに起因する有機半導体移動度のトランスファー積分符号依存性2015

    • 著者名/発表者名
      松井 弘之,岡本 敏宏,三津井 親彦,山岸 正和,佐藤 寛泰,山野 昭人,竹谷 純一
    • 学会等名
      応用物理学会
    • 発表場所
      東海大学(神奈川県平塚市)
    • 年月日
      2015-03-11 – 2015-03-14
  • [学会発表] 有機単結晶トランジスタの圧力・歪効果2015

    • 著者名/発表者名
      松井 弘之、鶴見 淳人、窪 孝祥、竹谷 純一
    • 学会等名
      分子・物質合成プラットフォーム
    • 発表場所
      名古屋大学(愛知県名古屋市)
    • 年月日
      2015-03-06 – 2015-03-06
  • [学会発表] Charge transport in small molecule and polymer organic transistors2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Matsui
    • 学会等名
      MPIP阪大ジョイントシンポジウム
    • 発表場所
      マックスプランク(ドイツマインツ)
    • 年月日
      2014-11-16 – 2014-11-21
  • [学会発表] Uniaxial orientation of semiconducting polymer films compressed on ionic liquids2014

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Matsui, Junshi Soeda, Yu Yamashita, Jun Takeya
    • 学会等名
      EMN OPEN ACCESS WEEK
    • 発表場所
      Jinjiang Generation International Hotel(中国四川省)
    • 年月日
      2014-09-22 – 2014-09-25
  • [学会発表] High Mobility and Stability in Dual-Gated PbS Nanocrystal Transistors2014

    • 著者名/発表者名
      M. I. Nugraha, H. Matsui, S. Z. Bisri, M. Sytnyk, W. Heiss, M. A. Loi, and J. Takeya
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 発表場所
      中部大学(愛知県春日井市)
    • 年月日
      2014-09-07 – 2014-09-10

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公開日: 2016-06-01  

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