高密度自己組織化量子ドットアレイの作製と光電変換メカニズムの解明と制御

2015 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 26246017
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 岡田 至崇 東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (40224034)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: 量子ドット超格子 / 量子ナノ構造 / 2段階光吸収 / 太陽電池 / 太陽光発電 / 自己組織化量子ドット / 分子線エピタキシー

研究実績の概要

電界減衰(Field-damping structure)型InGaAs/AlGaAs量子ドット太陽電池において、キャリア収集効率を改善するために、高ギャップ材料のAlAsSbを用いてInGaAs量子ドットを埋め込む構造を検討した。AlAsSb層がフェンスの役割を担い、伝導帯準位からInGaAs量子ドットへのキャリアの捕獲が抑制され、キャリア収集効率が大幅に改善されることを明らかにした。
一方、量子ドット超格子における2段階光吸収メカニズム解明と高効率化に向けた最適セル設計の課題においては、多重積層InGaAs量子ドットを異なるバリア層材料を用いて伝導帯バンドオフセットを系統的に制御し、フーリエ変換分光法を用いて2段階光吸収による赤外光電流スペクトルの評価・解析を行った。2段階目の赤外光電流スペクトルの吸収端エネルギーと赤外光電流応答の閾値温度との間には、普遍的な線形関係があることが分かった。これにより、室温2段階光吸収の高効率動作に向けた光キャリア閉じ込めの最適化設計値が、0.46eV以上になることを明らかにした。
さらに量子ドットを用いた中間バンド型太陽電池に対するデバイスシミュレータへ量子ドットの閉じ込め準位間での連続トンネル伝導効果を導入した。この結果、トンネリングにより中間バンドを介した再結合が抑制され、中間バンド型太陽電池の特性向上に寄与することを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

量子ドットを高密度に周期配列させた超格子構造内に形成される中間バンドを介した光学遷移を利用して、赤外光の光を有効に吸収し太陽電池の高効率化を図るのが量子ドット中間バンド太陽電池である。このときのポイントは、太陽光を吸収して中間バンドに励起された電子は、もう一度光子のエネルギーを吸収して、量子ドットの外へ抜け出るように作り上げることである。脱出した電子は、拡散・ドリフト中に別の量子ドットに再び捕獲されるものがでてくるが、捕獲と光励起（脱出）の過程を繰り返しながら最終的には電極まで到達できるように素子構造を最適化する必要がある。ただし太陽電池中では、吸収と再結合は常に競合する関係にあるため、生成された電子の脱出速度は、量子ドット内での発光再結合や欠陥準位などの局所準位を介した非発光再結合過程の平均速度よりも十分に速くなっていなければならない。
本年度は、量子ドット超格子における2段階光吸収メカニズム解明と高効率化に向けた最適セル設計の課題において、多重積層InGaAs量子ドットを異なるバリア層材料を用いて伝導帯バンドオフセットを系統的に制御し、フーリエ変換分光法を用いて2段階光吸収による赤外光電流スペクトルの評価・解析を行った。本成果のポイントは、2段階目の赤外光電流スペクトルの吸収端エネルギーと赤外光電流応答の閾値温度との間には普遍的な線形関係があることを明らかにできた点にある。これにより、室温2段階光吸収の高効率動作に向けた光キャリア閉じ込めの最適設計値を0.46 eV以上にすることが必要と具体的な数値を見い出すことができた。

今後の研究の推進方策

Ⅰ．InGaAs/GaAsSb系タイプⅡ超格子を用いた量子ドット太陽電池の研究
(1)タイプⅡ超格子のInAs/GaAsSb量子ドット超格子の自己組織化成長において、高密度、高均一化をさらに進める。積層方向のドット間隔として10nm以下を目標とする。(2)中間バンドに光励起されたキャリアは、電子・フォノンダイナミクスの影響を強く受けたキャリア輸送特性を示すと予想される。超格子ミニバンド中でのキャリアダイナミクスをサブピコ秒の時間分解能で明らかにするとともに、デバイスシミュレーションと比較しながら最適なキャリア輸送特性を実現するために必要な超格子構造因子を突き止める。

Ⅱ．高エネルギーギャップ材料の研究
(1)引き続き、InP上の高バンドギャップAlGaAsSb材料の高品質エピタキシャル成長と結晶性評価を行う。(2)AlGaAsSb系トップセルとInGaAs/GaAsSb量子ドット超格子中間バンドセルの直列接続集光型セルの作製と評価を行う。電流整合の最適化及び高電圧化の両パラメータの改善に向けたデータを蓄積し、素子構造を最適化する。

研究成果

• [国際共同研究] インペリアルカレッジロンドン/ケンブリッジ大学(英国)
  • 国名: 英国
  • 外国機関名: インペリアルカレッジロンドン/ケンブリッジ大学
• [国際共同研究] CNRS(フランス)
  • 国名: フランス
  • 外国機関名: CNRS
• [雑誌論文] Demonstration of the operation principles of intermediate band solar cells at room temperature (2016)
  • 著者名/発表者名: E. López, A. Datas, I. Ramiro, P.G. Linares, E. Antolin, I. Artacho, A. Marti, A. Luque, Y. Shoji, T. Sogabe, A. Ogura, Y. Okada
  • 雑誌名: Solar Energy Materials and Solar Cells 巻: 149 ページ: 15-18
  • DOI: 10.1016/j.solmat.2015.12.031
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Intermediate band solar cells: Recent progress and future directions (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Okada, N. J. Ekins-Daukes, T. Kita, R. Tamaki, M. Yoshida, A. Pusch, O. Hess, C. C. Phillips, D. J. Farrell, K. Yoshida, N. Ahsan, Y. Shoji, T. Sogabe, and J-F. Guillemoles
  • 雑誌名: Applied Physics Reviews 巻: 2 ページ: 021302
  • DOI: 10.1063/1.4916561
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Two-step photon absorption in InAs/GaAs quantum-dot superlattice solar cells (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Kada, S. Asahi, T. Kaizu, Y. Harada, T. Kita, R. Tamaki, Y. Okada, and K Miyano
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 91 ページ: 201303
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.91.201303
  • 査読あり
• [雑誌論文] A hot-electron thermophotonic solar cell demonstrated by thermal up-conversion of sub-bandgap photons (2015)
  • 著者名/発表者名: Daniel J. Farrell, Hassanet Sodabanlu, Yunpeng Wang, Masakazu Sugiyama, and Yoshitaka Okada
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 6 ページ: 8685
  • DOI: 10.1038/ncomms9685
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Spectrally resolved interband and intraband transitions by two-step photon absorption in InGaAs/GaAs quantum dot solar cells (2015)
  • 著者名/発表者名: Ryo Tamaki, Yasushi Shoji, Yoshitaka Okada, and Kenjiro Miyano
  • 雑誌名: IEEE Journal of Photovoltaics 巻: 5 ページ: 229
  • DOI: 10.1109/JPHOTOV.2014.2368712
  • 査読あり
• [学会発表] 量子ドット中間バンド太陽電池の高効率化メカニズム (2016)
  • 著者名/発表者名: 岡田 至崇、庄司 靖、玉置 亮、吉田 勝尚、曽我部 東馬
  • 学会等名: 第63回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: 東京工業大学
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
  • 招待講演
• [学会発表] Design optimization for two-step photon absorption in quantum dots by infrared photocurrent spectroscopy (2016)
  • 著者名/発表者名: Ryo Tamaki, Yasushi Shoji, and Yoshitaka Okada
  • 学会等名: SPIE Photonics West Meeting
  • 発表場所: アメリカ・サンフランシスコ
  • 年月日: 2016-02-13 – 2016-02-18
  • 国際学会
• [学会発表] Effect of Si Doping on Performance of Quantum Dot Solar Cells (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Naitoh, N. Miyashita, K. Toprasertpong, R. Tamaki, T. Hoshii, M. Sugiyama, and Y. Okada
  • 学会等名: 31st European Photovoltaic Solar Energy Conference and Exhibition (EU-PVSEC)
  • 発表場所: ドイツ・ハンブルグ
  • 年月日: 2015-09-14 – 2015-09-18
  • 国際学会
• [学会発表] Quantitative Optical Spectroscopy of QDs Intermediate Band Solar Cells (2015)
  • 著者名/発表者名: P. Rale, B. Behaghel, A. Delamarre, N. Vandamme, D. Ory, S. Collin, L. Lombez, J.F. Guillemoles, R. Tamaki, Y. Shoji, and Y. Okada
  • 学会等名: 31st European Photovoltaic Solar Energy Conference and Exhibition (EU-PVSEC)
  • 発表場所: ドイツ・ハンブルグ
  • 年月日: 2015-09-14 – 2015-09-18
  • 国際学会
• [学会発表] Evaluation of 1.0 eV GaInNAsSb Solar Cells for Multi-Junction Applications and Annealing Effects (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Miyashita, N. Ahsan, and Y. Okada
  • 学会等名: 31st European Photovoltaic Solar Energy Conference and Exhibition (EU-PVSEC)
  • 発表場所: ドイツ・ハンブルグ
  • 年月日: 2015-09-14 – 2015-09-18
  • 国際学会
• [備考] CNRS-RCAST NextPV
  • URL: http://www.liapv.rcast.u-tokyo.ac.jp/NextPV/Home.html
• [備考] Quantum Photovoltaics Group
  • URL: http://www.imperial.ac.uk/quantum-photovoltaics
• [備考] Semiconductor Physics Group
  • URL: http://www.sp.phy.cam.ac.uk/research