超高強度テラヘルツ電磁場による半導体電子状態の動的制御

2015 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 26247052
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 田中 耕一郎 京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (90212034)
• 研究分担者: 廣理 英基 京都大学, 学内共同利用施設等, 特定准教授 (00512469) ; 谷 峻太郎 東京大学, 物性研究所, 助教 (80711572)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: 高強度テラヘルツ光 / 半導体 / 非線形分光

研究実績の概要

本研究においては、高強度テラヘルツ電磁場下に半導体などの固体材料をおき、物質中の電子を大振幅に駆動することによって、固体電子状態を瞬時に変化させる。これにより、バンド構造やその次元性、電気伝導特性、光学特性などの物性を劇的に変容させることを目指す。H27年度の主要な成果は以下の３項目である。
①高強度テラヘルツ光源の最適化：テラヘルツパルス光源の高強度・短パルス化を図るため、物性研究所の赤外超短パルス光源を励起光源として、DAST結晶を用いたテラヘルツ分光システムを構築した。これにより、中心周波数5THzでピーク電場値1.4MV/cmの超短テラヘルツパルス光発生に成功した。
②単層半導体の光物性：単層半導体MoS2の共鳴ラマン散乱の系統的な実験を行い、共鳴条件下で偏光選択則が大きく変わることを明らかにした。この共鳴２次光学過程が直線偏光励起下で発光の偏光が励起光の偏光状態を保持する現象（ヴァレイコヒーレンス）と密接な関係があることを指摘し、論文にまとめた。
③半導体のテラヘルツ非線形分光：パルス波面傾斜技術をもちいたLiNbO3結晶による高強度テラヘルツ光発生とバンドパスフィルターを用いて数サイクル以上のパルス幅と60 kV/cm以上の最大電場強度のテラヘルツ光を発生させた。GaAs量子井戸中の励起子の1s-2p遷移には非共鳴な励起条件下で、過渡的なバンド間遷移近傍の吸収変化を詳細に調べた。これにより、テラヘルツ光のサブサイクル内で大きな変化が生じることを明らかにした。励起子のドレスド状態形成により、このことが理解できることを示した。また、半導体における高強度テラヘルツ光を用いた高次高調波発生関する理論の構築を行い、簡単なバンド構造の場合の高次高調波発生には大きく分けて３つの強度領域が存在し、特異な楕円偏光依存性を有することを明らかにした。これらの成果を論文にまとめた。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

赤外超短パルス光源を励起光源とDAST結晶を用いたテラヘルツ光発生において中心周波数20THz以上を有する超短テラヘルツパルス光発生に成功、単層半導体の共鳴２次光学過程の解明、テラヘルツ光による励起子ドレスド状態の生成とサブサイクル応答の解明に成功、半導体における高次高調波発生の理論の構築など、予定を上回る多くの成果が得られ、本研究の目的に向かって大きな前進があった。

今後の研究の推進方策

広帯域の高強度テラヘルツ光源の改良を行うとともに、それを用いた新規物性探索実験を行う。また、現有の高強度テラヘルツ光源をもちいた半導体のテラヘルツ非線形分光の実験および理論研究も進める。具体的には以下のようにすすめる。
（１）高強度テラヘルツ光源の開発：有機非線形結晶であるDASTによるテラヘルツ光発生システムを完成させ、それを用いた分光実験を進める。特に、高強度テラヘルツ電磁場照射下での物性計測を重視する。幾つかの強相関電子系材料に対して実験を行い、高強度テラヘルツ電磁場下で現れる新秩序や新しい物性の探索を進める。
（２）層状結晶試料の高速過渡現象の研究：MoS2やWSe2の単層試料に対して、共鳴２次光学過程の詳細な研究を行い、光励起状態のダイナミクスを明らかにする。この情報をもとに、テラヘルツ～中赤外光励起下でのダイナミクスを明らかにする。
（３）半導体のテラヘルツ非線形分光：現有の高強度テラヘルツ光源をもちいて、高品質のGaAs薄膜における励起子の非線形分光実験を継続する。特にドレスド状態におけるサブサイクル応答を明らかにする。また、テラヘルツ光をもちいた半導体の非線形光学現象を記述する理論を発展させ、テラヘルツ光と可視光の２色励起における非線形光学現象を考察する。

研究成果

• [国際共同研究] Princeton University(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: Princeton University
• [雑誌論文] Diabatic Mechanisms of Higher-Order Harmonic Generation in Solid-State Materials under High-Intensity Electric Fields (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Tamaya, A. Ishikawa, T. Ogawa, and K. Tanaka
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 116 ページ: 016601
  • DOI: DOI:http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.116.016601
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Nonlinear magnetization dynamics of antiferromagnetic spin resonance induced by intense terahertz magnetic field (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Mukai, H. Hirori, T. Yamamoto, H. Kageyama and K. Tanaka
  • 雑誌名: New J. Phys. 巻: 18 ページ: 013045
  • DOI: doi:10.1088/1367-2630/18/1/013045
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ordering phenomena of high-spin/low-spin states in stepwise spin-crossover materials described by the ANNNI model (2016)
  • 著者名/発表者名: Watanabe, H., Tanaka, K., Brefuel, N., Cailleau, H., Letard, J., Ravy, S., Collet, E.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 93 ページ: 014419
  • DOI: doi:10.1103/PhysRevB.93.014419
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Time-resolved observation of coherent excitonic nonlinear response with a table-top narrowband THz pulse wave (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Uchida, H. Hirori, T. Aoki, C. Wolpert, T. Tamaya, K. Tanaka, T. Mochizuki, C. Kim, M. Yoshita, H. Akiyama, L. N. Pfeiffer and K. W. West
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 107 ページ: 221106
  • DOI: dx.doi.org/10.1063/1.4936753
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ultrahigh exciton diffusion in intrinsic diamond (2015)
  • 著者名/発表者名: Morimoto, H., Hazama, Y., Tanaka, K., & Naka, N
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 92 ページ: 201202
  • DOI: doi:10.1103/PhysRevB.92.201202
  • 査読あり
• [雑誌論文] Hydration state inside HeLa cell monolayer investigated with terahertz spectroscopy (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Shiraga, T. Suzuki, N. Kondo, K. Tanaka and Y. Ogawa
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 106 ページ: 253701
  • DOI: URL:http://dx.doi.org/10.1063/1.4922918
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-Voltage Breakdown and the Gunn Effect in GaAs/AlGaAs Nanoconstrictions (2015)
  • 著者名/発表者名: R. Chen, W. Gao, X. Wang, G. R. Aizin, J. Mikalopas, T. Arikawa, K. Tanaka, D. B. Eason, G. Strasser, J. Kono, and J. P. Bird
  • 雑誌名: IEEE Transactions on Nanotechnology 巻: 14 ページ: 524-530
  • DOI: 10.1109/TNANO.2015.2414902
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] 単層MoS2におけるバレーコヒーレンスの起源 (2016)
  • 著者名/発表者名: 吉川尚孝, 谷峻太郎, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] GaAs量子井戸中励起子からのTHzサイドバンド生成 (2016)
  • 著者名/発表者名: 内田健人, 廣理英基, 乙部智仁, 田中耕一郎, 望月敏光, 金昌秀, 吉田正裕, 秋山英文, L. N. Pfeiffer, K. W. West
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] テラヘルツ近接場測定を用いた疑似局在表面プラズモンの研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 森本祥平、有川敬、Francois Blanchard、酒井恭輔、笹木敬司、田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] 単層WSe2の励起子発光における共鳴ラマン効果 (2016)
  • 著者名/発表者名: 草場哲, 吉川尚孝, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] テラヘルツ時間領域分光法を用いたスピンパイエルス物質CuGeO3の研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 有川敬, 岡本茜, Paul H. M. van Loosdrecht, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] 2色電場照射下の半導体における高次サイドバンド生成の理論 (2016)
  • 著者名/発表者名: 玉谷知裕, 石川陽, 小川哲生, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会 第71回年次大会
  • 発表場所: 東北学院大学
  • 年月日: 2016-03-19 – 2016-03-22
• [学会発表] Nonlinear properties of semiconductor materials under extremely high intensity THz radiation (2016)
  • 著者名/発表者名: Koichiro Tanaka
  • 学会等名: Spain-Japan Joint Workshop on Milimeter-wave and Terahertz
  • 発表場所: Madrid (Spain)
  • 年月日: 2016-03-17 – 2016-03-18
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Strong Terahertz-Field Effect on Electron-Hole System in Quantum Wells (2015)
  • 著者名/発表者名: Koichiro Tanaka
  • 学会等名: FIO2015 (Frontiers in optics)
  • 発表場所: San Jose (USA)
  • 年月日: 2015-10-18 – 2015-10-22
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 単層MoS2における共鳴ラマン散乱の偏光選択則 (2015)
  • 著者名/発表者名: 吉川尚孝, 谷峻太郎, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] THz光電場による動的フランツケルディシュ効果の時間分解測定 (2015)
  • 著者名/発表者名: 内田健人, 廣理英基, 乙部智仁, 田中耕一郎, 望月敏光, 金昌秀, 吉田正裕, 秋山英文, L. N. Pfeiffer, K. W. West. 
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] テラヘルツ光渦による擬似局在表面プラズモンの角運動量選択励起 (2015)
  • 著者名/発表者名: 有川敬, 平岡友基, 森本祥平, 谷峻太郎, 田中智子, Fran ois Blanchard, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] 動的遮蔽効果を伴う発光の空間不均一性の観測 (2015)
  • 著者名/発表者名: 寺尾顕一, 吉川尚孝, 田中智子, Francois Blanchard, Dmitry Turchinovich, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] 固体の高次高調波発生に対する電子相関効果の理論 (2015)
  • 著者名/発表者名: 玉谷知裕, 石川陽, 小川哲生, 田中耕一郎
  • 学会等名: 日本物理学会2015年秋季大会
  • 発表場所: 関西大学
  • 年月日: 2015-09-16 – 2015-09-19
• [学会発表] Terahertz Nonlinear Magnetic Response in in Antiferromagnets (2015)
  • 著者名/発表者名: Koichiro Tanaka
  • 学会等名: CLEO2015 (The Conference on Lasers and Electro-Optics/International Quantum Electronics Conference)
  • 発表場所: San Jose (USA)
  • 年月日: 2015-05-10 – 2015-05-12
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] Solid State Spectroscopy Group
  • URL: http://www.hikari.scphys.kyoto-u.ac.jp/jp/index.php?Solid%20State%20Spectroscopy%20Group