散逸系の階層方程式によるエキシトンや電子移動系の非線形応答解析

2018 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 26248005
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 谷村 吉隆 京都大学, 理学研究科, 教授 (20270465)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2019-03-31
• キーワード: 散逸系の量子力学 / 階層方程式（HEOM） / 非断熱遷移過程 / ２次元電子分光 / 励起子移動反応 / 多次元振動分光 / 量子熱力学 / 量子スピン系

研究成果の概要

散逸系の量子階層方程式（HEOM）は熱的環境と非マルコフ・非摂動的に相互作用するミクロな分子系の運動を厳密に解く方程式である。本研究の基礎理論的成果は、熱力学量の計算に拡張した虚時間HEOMの導出, 波動関数ベースの散逸系のHEOMの導出, オーミック系熱浴のHEOMの導出。応用的成果は光合成電子移動系の２次元電子分光の計算、励起子移動結合電子移動の変換機構の探査，量子熱輸送と量子熱機関の研究，非断熱遷移系の多次元電子振動分光解析、分子性溶液の多次元振動分光に基づいたモデル化とその解析、大規模スピン系への適用などがあげられる。開発した主要な計算コードは、一般に供するためWEB上で公開した。

自由記述の分野

理論化学

研究成果の学術的意義や社会的意義

散逸系の量子力学は光化学反応、光合成初期過程、量子デバイス、量子計算機などで重要な量子過程が、その周りにある溶媒やタンパク質、固体フォノンなどの環境との相互作用により生じた熱的散逸効果により、通常の量子力学で記述不可能な新奇な不可逆現象を記述する。研究代表者が導いた散逸系の量子階層方程式は、環境を特徴づけるゆらぎを非マルコフ・非摂動的に扱いながら厳密に解くことを可能とする運動方程式である。本研究ではこの方程式を非断熱遷移過程の多次元分光や量子熱機関のエントロピーの計算など、現代的な問題に適用することで、方程式の拡張を行い、計算プログラムを公開することで、分子科学のインフラの構築に寄与した。