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2014 年度 実績報告書

2次元シリコン構造の電子状態チューニングと反応性制御

研究課題

研究課題/領域番号 26248006
研究機関大阪大学

研究代表者

岡田 美智雄  大阪大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (30281116)

研究分担者 蔡 徳七  大阪大学, 理学(系)研究科(研究院), 講師 (20273732)
DINO Wilson  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60379146)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード表面・界面 / 表面反応 / 2次元Si構造
研究実績の概要

分子ビーム技術と分光技術の融合技術を用いて、2次元Si構造で形成するモデル表面系の反応性を明らかにし、ロコー反応の素過程解明とチューニングを目指して研究を進めてきている。
A.貴金属銅(Cu)、銀(Ag)、金(Au)およびその合金表面上における2次元Si構造の構築
ロコー反応触媒として有用なCuそのものの反応性を調べるためにCu(410)ステップ表面においてエチレン・一酸化炭素・塩化メチルを用いて、反射赤外吸収分光(IRAS)により反応性を評価した。どの分子もステップエッジとの相互作用が強く、反応性にステップの寄与が高いことがわかった。Cu表面へのSi蒸着については、購入した電子ビーム蒸着するためのエバポレーターを設置調整した。その間、Cu3Si多結晶プレートを準備して、清浄化ならびに表面特性の評価をX線光電子分光行い反応実験の準備を行った。また、現有する走査型トンネル顕微鏡(STM)の制御電源システムを購入し調整した。これにより、構造評価のための設備は整ったので27年度以降鋭意進める。27年度に研究予定であった銅金(Cu3Au, CuAu, CuAu3)合金表面について酸素分子ビームを用いて反応性の評価を行うため構造評価を行った。Auの含有量により表面近傍のAu原子層プロファイルが大きく変化することを見出した。
B.2次元Si構造の反応性解明
27年度からの2次元Si構造の反応性の解明に用いる装置の改良および調整を行った。配向分子ビームを接続するチャンバーに新しく購入したポンプを設置し真空度を大きく改善した。また、超熱酸素分子ビームを用いて、Aで評価した銅金合金表面について反応性を調べ、Auの含有量により酸化反応効率が大きく異なることを見出した。また、超熱エチレン分子ビームを用いて、Aで評価したCu3Si多結晶表面の反応を調べ、入射したエチレン分子がSiと反応し気相へと生成物として飛び出していることを示唆する結果を得た。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

26年度に、精度の良いSi蒸着のために購入した電子ビーム蒸着エバポレーターならびに原子レベルでの表面構造解析のために購入した走査型トンネル顕微鏡(STM)の制御電源システムの設置およびそれらの調整にやや時間を要したたため、当初予定していた「貴金属銅(Cu)、銀(Ag)、金(Au)およびその合金表面上における2次元Si構造の構築」については、やや遅れ気味となっている。しかし、その間に27年度に研究予定であった銅金(Cu3Au, CuAu, CuAu3)合金表面について構造評価を放射光高分解能X線光電子分光(XPS)や低速電子回折を用いて行い、さらに超音速酸素分子ビームを用いて表面反応性の評価を行うことができた。これによりAu含有量により大きく反応性が異なるという結果を得ている。また、Cu表面については、Cu3Si多結晶プレートを準備して、表面の清浄化ならびに表面特性の評価をXPSを用いて行い、超音速エチレン分子ビームによる表面反応性の評価も行うことができた。さらに、Cu, AgならびにAu単結晶は準備し、清浄化の方法は確立している。また、27年度以降の研究のための各種分子ビーム発生装置の調整も順調に進んでいる。以上の事を総合して順調に研究が進んでいると考えている。

今後の研究の推進方策

A.貴金属銅(Cu)、銀(Ag)、金(Au)およびその合金表面上における2次元Si構造の構築
このテーマについては、上述したようにやや遅れぎみであるが、試料の準備は完了しているので、シリコン(Si)原子を電子ビーム蒸着するためのエバポレーターのパラメタ制御を試行錯誤により行い、2次元Si構造の構築を当初計画通り推進する予定である。26年度に前倒しをして調べた銅金(Cu3Au, CuAu, CuAu3)合金表面についても、Si原子を電子ビーム蒸着し2次元Si構造の構築を試みる予定である。これら2次元Si構造の評価は、26年度に調整した走査型トンネル顕微鏡(STM)ならびに低速電子回折装置により、原子レベルで行う予定である。
B.2次元Si構造の反応性解明
27年度からの2次元Si構造の反応性の解明に用いる各種分子線装置の改良および調整を26年度に行ったので、分子ビームラインと反応チャンバーの接続を行い、研究計画通り研究を推進する。研究項目Aで準備できた有望そうな反応システムから順次表面反応性を調べ検討していく。その上で、2次元Si構造の反応性の評価ならびに成長基板による反応性制御の可能性探索を鋭意行う。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2015 2014

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (11件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Surface Oxide Formation by Supersonic Molecular Beams2015

    • 著者名/発表者名
      Michio Okada
    • 雑誌名

      Journal of the Vacuum Society of Japan

      巻: 58 ページ: 6-12

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.3131/jvsj2.58.6

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] The effects of alloying and segregation for the reactivity and diffusion of oxygen on Cu3Au(111)2014

    • 著者名/発表者名
      K. Oka, Y. Tsuda, T. Makino, M. Okada, M. Hashinokuchi, A.Yoshigoe, Y. Teraoka, H. Kasai
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 16 ページ: 19702-19711

    • DOI

      10.1039/C4CP02675F

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Adsorption of C2H4 on Stepped Cu(410) Surface: A Combined TPD, FTIR, and DFT Study2014

    • 著者名/発表者名
      T. Makino, M. Okada, A. Kokalj
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 118 ページ: 27436-27448

    • DOI

      10.1021/jp509228v

    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Cu(410)表面でのC2H4の吸着と反応性に対する共吸着の効果2015

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, Anton Kokalj, 岡田美智雄
    • 学会等名
      日本化学会第95春季年会
    • 発表場所
      日本大学 (千葉県船橋市)
    • 年月日
      2015-03-26
  • [学会発表] Cu3Au(111)合金表面の耐酸化保護膜形成2015

    • 著者名/発表者名
      津田泰孝, 岡耕平, 牧野隆正, Johannes Lehmuskoski, 岡田美智雄, Wilson Agerico Dino, 笠井秀明, 吉越章隆, 寺岡有殿
    • 学会等名
      第62回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東海大学 (神奈川県相模原市)
    • 年月日
      2015-03-13
  • [学会発表] 銅表面欠陥構造におけるエチレン吸着過程に関する理論的研究2014

    • 著者名/発表者名
      網野修一, Wilson Agerico Dino, 岡田美智雄, 笠井秀明
    • 学会等名
      第55回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      大阪府立大学 I-siteなんば (大阪市浪速区)
    • 年月日
      2014-11-20
  • [学会発表] Cu(410)表面への共吸着と反応性におけるステップの効果2014

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第55回真空に関する連合講演会
    • 発表場所
      大阪府立大学 I-siteなんば (大阪市浪速区)
    • 年月日
      2014-11-20
  • [学会発表] Initial Oxidation Stage of Cu3Au: Protective Layer Formation2014

    • 著者名/発表者名
      M. Okada and Y. Teraoka
    • 学会等名
      The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
    • 発表場所
      島根県立産業交流会館 (島根県松江市)
    • 年月日
      2014-11-04
  • [学会発表] Adsorption states and reactivity of C2H4 on Cu(410) stepped surface2014

    • 著者名/発表者名
      T. Makino and M. Okada
    • 学会等名
      The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
    • 発表場所
      島根県立産業交流会館 (島根県松江市)
    • 年月日
      2014-11-03
  • [学会発表] Cu(410)表面における分子の吸着状態と反応性2014

    • 著者名/発表者名
      牧野隆正, 岡田美智雄
    • 学会等名
      第8回分子科学討論会
    • 発表場所
      広島大学 (広島県東広島市)
    • 年月日
      2014-09-22
  • [学会発表] 分子の状態制御による表面化学反応2014

    • 著者名/発表者名
      岡田美智雄
    • 学会等名
      第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      北海道大学 (北海道札幌市)
    • 年月日
      2014-09-18
    • 招待講演
  • [学会発表] Initial Stage of Cu3Au Oxidation: Oxygen Induced Cu Segregation and the Protective Au Layer Formation2014

    • 著者名/発表者名
      M. Okada
    • 学会等名
      14th International Conference on Atomic Layer Deposition 2014 (ALD 2014)
    • 発表場所
      Hotel Granvia Kyoto (京都府下京区)
    • 年月日
      2014-06-17
  • [学会発表] Initial stages of Cu3Au(111) oxidation2014

    • 著者名/発表者名
      Y. Tsuda, T. Makino, M. Hashinokuchi,M. Okada, K.Oka, Wilson Agerico Dino, H. Kasai, A. Yoshigoe, Y. Teraoka
    • 学会等名
      第30回化学反応討論会
    • 発表場所
      イーグレ姫路 (兵庫県姫路市)
    • 年月日
      2014-06-05
  • [学会発表] Adsorption and reaction of C2H4 on Cu(410) stepped surface2014

    • 著者名/発表者名
      T. Makino, M. Okada
    • 学会等名
      第30回化学反応討論会
    • 発表場所
      イーグレ姫路 (兵庫県姫路市)
    • 年月日
      2014-06-04

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公開日: 2016-06-01  

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