| 研究課題/領域番号 |
26248009
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| 研究機関 | 早稲田大学 |
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研究代表者 |
中井 浩巳 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (00243056)
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| 研究分担者 |
安藤 耕司 京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (90281641)
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| 研究期間 (年度) |
2014-06-27 – 2019-03-31
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| キーワード | ユビキタス水素 / プロトン束縛エネルギー / 量子化学計算 / 核・電子軌道理論 / 自由エネルギー / 量子分子動力学法 |
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| 研究実績の概要 |
水素は多様な形態で至る所に遍在し、物質の性質や生体の機能に重要な寄与を果たしている。本課題では、このような「ユビキタス水素」の機能とダイナミクスを扱う理論的手法を開発し、エネルギー・環境・材料・生命機能に関する研究に取り組む。また、開発した手法を陽電子や金属イオンなど「ユビキタスカチオン」にも拡張する。本年度は以下の４つのテーマを遂行した。
(1)プロトン束縛エネルギー評価手法の開発：プロトン束縛エネルギー(PBE)は、ユビキタス水素の解析指標の1つと考える。本研究では、分割統治法(DC)と核・電子軌道(NOMO)理論、2次伝播(PP2)法を組み合わせたNOMO/DC-PP2法を開発し、大規模系のPBE計算を可能とした。
(2)アミンを用いたCO2化学吸収法の理論計算：化学吸収法では、吸収塔(40℃)ではCO2がアミン溶液に吸収され、放散塔(120℃)では逆反応が進行する。この温度効果は通常の量子化学計算では再現が困難であるが、新たに開発した調和溶媒和モデル(HSM)を適用し、実験結果の再現に成功した。さらに、この反応のダイナミクスを調べるために、DC-DFTB-MDシミュレーションを開始した。準備的な検討ではあるが、吸収過程において水のネットワークを介したプロトン移動が効率的に反応を進行させるという結果を得た。
(3)陽電子対消滅γ線スペクトルの理論計算：NOMO法による陽電子消滅γ線スペクトルの計算手法を開発した。原子・小分子系に適用した結果、従来法よりも高精度に実験値を再現できることがわかった。
(4)ユビキタス水素のダイナミクスの理論開発：高精度にプロトンのシミュレーションを実現するために、電子と原子核の波束を同時に扱う量子分子動力学法を開発した。この手法を液体水素に応用し、その挙動を精度よく再現することに成功した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
1: 当初の計画以上に進展している
理由
2014年度は４つの研究テーマを計画しており、これらのうち３つについて研究を進めた。中でも本課題を進める上で最も重要なNOMO/DC-PP2法の開発を行い、高効率なプロトン束縛エネルギー計算手法を確立した意義は大きい。CO2化学吸収法、陽電子対消滅の２つのテーマについても、当初の計画通りに研究を進めることができた。また、予定していたテーマに加えてユビキタス水素のダイナミクスに関する手法開発を行った。生体エネルギー変換におけるユビキタス水素に関する研究は、今後、開発した手法を応用することで進展が期待される。
また、CO2化学吸収法に関する研究では、当初H27年度に予定していたダイナミクスの検討も開始し、興味深い結果を得ることができた。
以上より、本課題は当初の計画以上に進展していると言える。
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| 今後の研究の推進方策 |
今年度開発したNOMO/DC-PP2法や量子分子動力学法を応用した研究を計画している。具体的には、生体エネルギー変換や水素吸蔵金属におけるユビキタス水素の機能とダイナミクスに関する研究を行う。光を吸収してプロトンを輸送するタンパク質であるバクテリオロドプシンに注目し、各部位におけるプロトン親和力のマッピングからプロトン経路を推定するとともに、量子波束法を用いたプロトンポンプのシミュレーションを行うなどが考えられる。また、原子核に対する量子波束ダイナミクスを応用し、水素吸蔵金属の吸蔵能について解析する。
この他に、CO2化学吸収法と陽電子対消滅に関する研究を継続する。前者については、実際の化学吸収法で使用される混合アミン溶液に対して吸収過程・放散過程のシミュレーションを行い、ユビキタス水素が反応ダイナミクスにどのように関与するかを解明する。後者については、陽電子消滅γ線スペクトルの半値幅について周期性や置換基効果などを系統的に解析する。
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