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2015 年度 実績報告書

気液混相プラズマリアクタ開発による難分解汚染水の革新的高速処理

研究課題

研究課題/領域番号 26249032
研究機関東京工業大学

研究代表者

安岡 康一  東京工業大学, 理工学研究科, 教授 (00272675)

研究分担者 竹内 希  東京工業大学, 理工学研究科, 講師 (80467018)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワードプラズマリアクタ / 難分解有機物 / 促進酸化 / 過酸化水素 / オゾン / 気液混相 / 随伴水
研究実績の概要

工場排水や資源開発では難分解有機物を高濃度に含む高導電率の汚染水が大量に連続排出される。本研究では,水中プラズマで生成する過酸化水素と外部供給オゾンとの反応を利用して産業排水の高度促進酸化を実現するとともに気液プラズマ混相反応の体系化を目的としている。
平成27年度の実績を以下に示す。
1)実排水を模擬する処理液の決定:酢酸をリン酸緩衝液で希釈して,導電率30 mS/cm,全有機炭素(TOC)濃度400 mg/Lの模擬排水を決定した。一般排水でオゾン/過酸化水素を用いる場合は,pHにより促進酸化反応が影響を受けるが,この模擬排水を使用することで,安定した無機化処理とその評価を行うことが可能になった。
2)過酸化水素の高速高効率生成:水中で発生させるダイヤフラム放電を利用する単一孔リアクタを開発し,過酸化水素の生成速度0.3 g/h,生成効率2.93 g/kWhを得,先行研究を大幅に上回る結果を得た。続いて両極性パルス電圧によりダイヤフラム放電の10並列駆動に初めて成功し,生成速度と効率は2.7 g/h,2.3 g/kWhになった。さらに導電率30 mS/cm,全有機炭素濃度400 mg/Lの模擬排水を,40分間の運転で82%まで無機化することに成功し,処理時間を前年度の1/8に短縮した。またダイヤフラム放電の電子温度,ガス温度,および,放電の生成消滅と過酸化水素生成におけるエネルギー配分を検討した。
3)分解副生成物の特定と無機化シミュレーションモデル:オゾン/過酸化水素の投入バランスを最適化することを目的に,処理液中への過酸化水素投入速度,オゾン投入速度をパラメータとし,高速・高効率分解に最適な条件ならびにその反応過程をシミュレーションした。この結果投入オゾン濃度一定の場合には酢酸・シュウ酸分解ともに過酸化水素・オゾン供給比が約0.5 の時にTOC減少量が最大となることを示した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

特筆すべきことは,両極性パルス電圧を用いてダイヤフラム放電の10並列駆動に初めて成功したことである。この結果,外部からガスを供給せずに水中プラズマのみで過酸化水素を高速生成する見通しを得た。また導電率30 mS/cm,全有機炭素濃度400 mg/Lの模擬排水を,40分間の運転で82%まで無機化することに成功し,前年度の1/8で無機化を可能にした。さらに放電の生成消滅過程や,放電の電子温度,ガス温度等を明らかにし,気液プラズマ混相反応の新たな領域を開拓する基礎を作った。

今後の研究の推進方策

最終年度は,過酸化水素の生成エネルギー効率,酢酸の分解エネルギー効率をともに向上させること目標に,実排水を模擬した高濃度高導電率の酢酸溶液を無機化対象として,以下の研究を進める。
A)促進酸化反応の極大化を目的に,過酸化水素を生成するダイヤフラム放電にオゾン気泡が損失無く反応するよう,オゾンガスのマイクロバブル化を進める。このときオゾン溶解率を,水溶液温度および放電電力に対して定量評価する。またダイヤフラム放電の形状を制御し,オゾン気泡との反応効率を向上させる。B)無機化の進行とともに変化する酢酸溶液中の酢酸濃度および分解副生成物有機物濃度の変化を定量計測し,これらを促進酸化するのに最適なオゾン量を見出し,促進酸化反応場の効率向上を実現する。また有機物の分解・無機化過程で発生するシュウ酸(COOH)2,ギ酸HCOOHなどの水中有機物,さらにCO2をはじめとした気相への散逸物質を定量計測して,炭素の物質収支(マスバランス)を明らかにする。C)物質収支の計測結果を基に,分解反応シミュレーションを開発し,水中有機物の分解速度と効率の律速条件を明らかにし,新たなプラズマ反応体系を構築する。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 2件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 3件)

  • [雑誌論文] ダイヤフラム放電/オゾン併用方式による高導電率・高濃度有機廃水の無機化処理2016

    • 著者名/発表者名
      佐伯亮, 立花孝介, 神谷佑, 溝口秀彰, 竹内希, 安岡康一
    • 雑誌名

      静電気学会誌

      巻: 40 ページ: 90-95

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Generation of Hydrogen Peroxide in Gas Bubbles Using Pulsed Plasma for Advanced Oxidation Processes2015

    • 著者名/発表者名
      R. Saeki, K. Yasuoka
    • 雑誌名

      IEEE Trans PLASMA SCIENCE

      巻: 43 ページ: 3440-3444

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Simulation Model for Acetic Acid Decomposition by Ozone/Hydrogen Peroxide Process2015

    • 著者名/発表者名
      H. Mizoguchi, K. Tachibana, N. Takeuchi, and K. Yasuoka
    • 学会等名
      he 9th Asia-Pacific International Symposium on the Basics and Applications of Plasma Technology
    • 発表場所
      Nagasaki, Japan
    • 年月日
      2015-12-13
    • 国際学会
  • [学会発表] Pulsed AC Diaphragm Discharge for Mineralization of Highly Conductive and Polluted Wastewater Based on Ozone/Hydrogen Peroxide Process2015

    • 著者名/発表者名
      R. Saeki, Y. Kamiya, H. Mizoguchi, K. Tachibana, N. Takeuchi, and K. Yasuoka
    • 学会等名
      he 9th Asia-Pacific International Symposium on the Basics and Applications of Plasma Technology
    • 発表場所
      Nagasaki, Japan
    • 年月日
      2015-12-13
    • 国際学会
  • [学会発表] Numerical Analysis for Rapid and Efficient Treatment of Persistent Organic Compounds in Water Using Ozone/Plasma System2015

    • 著者名/発表者名
      N. Takeuchi, H. Mizoguchi, Y. Kamiya, R. Saeki, K. Tachibana, and K. Yasuoka
    • 学会等名
      3rd ISNPEDADM 2015 (New electrical technologies for environment)
    • 発表場所
      Saint Gilles Les Bains, Reunion island, France
    • 年月日
      2015-10-27
    • 国際学会
  • [学会発表] プラズマ・オゾン法による水中有機物分解反応モデル2015

    • 著者名/発表者名
      竹内希,神谷佑,溝口秀彰,立花孝介,佐伯亮,安岡康一
    • 学会等名
      第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 年月日
      2015-09-15

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公開日: 2017-01-06  

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