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2015 年度 実績報告書

シード結晶添加によるゼオライト合成法・製造法の革新

研究課題

研究課題/領域番号 26249118
研究機関東京大学

研究代表者

大久保 達也  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (40203731)

研究分担者 脇原 徹  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (70377109)
研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2018-03-31
キーワードゼオライト / 触媒 / 材料合成プロセス / ナノ多孔性材料
研究実績の概要

分子サイズの空間をその構造中に内包するアルミノ珪酸塩であるゼオライトは工業的に重要な材料であり、触媒や吸着剤、イオン交換剤などとして広く用いられている。その合成には高価な有機物(OSDA)を用い、長時間の水熱合成を行うということが長らく行われてきたが、本研究ではゼオライト合成を革新すべく、OSDAフリー、OSDA代替、高速合成を目指して検討を行っている。
中間年度にあたる当該年度では、これらの新規合成をより効率よく達成するためのゼオライト形成メカニズムのより深い理解と、合成条件探索や得られるゼオライトについての性能予測を助ける理論計算を主に検討した。
具体的な成果として、OSDAフリー合成も達成されている*BEA型ゼオライトをモデル材料として、種々の分析を駆使することにより、その形成過程を詳細に調べ、合成原料中における相互作用についての新たな知見を得た。更に、アルミニウムの骨格内位置について、理論計算を用いることにより構造安定性についての、網羅的かつ系統だった検討を行った。また、理論計算と実験を組み合わせることにより、既知のゼオライトとメソポーラスシリカの中間的な細孔径を持つ新たなシリカ多孔体の合成にも成功している。
これらの成果は、ゼオライトやゼオライト類縁の多孔性材料合成において、貴重な知見を与えることで合成条件探索のための指針を提示することで、今後の研究開発を加速させることができると考えている。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

合成についての研究はもちろんのこと、当該年度では理論計算や、メカニズム解明といった研究についても展開させることができた。これらの知見は大変価値のあるものであり、合成研究の助けとなると考えられる。そのため、研究は順調に進展していると評価できる。

今後の研究の推進方策

OSDAフリー合成については、可能な範囲やその課題が見えてきたため、今後はOSDAを用いながらも、より安価で工業的にに実用化可能なものを用いた合成をメインで行っていく予定である。特に、MSE型ゼオライトは、触媒としての活性に優れていることが知られており、有用な合成法を開発できればインパクトの大きな結果が期待できる。高速合成については、これまでの知見を活かし、更に発展させる形で進めていく。

  • 研究成果

    (8件)

すべて 2016 2015

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 3件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Energy Analysis of Aluminosilicate Zeolites with Comprehensive Ranges of Framework Topologies2016

    • 著者名/発表者名
      Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 138 ページ: 6184-6193

    • DOI

      10.1021/jacs.6b01341

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Highly nanoporous silicas with pore apertures near the boundary between micro- and mesopores through an orthogonal self-assembly approach2015

    • 著者名/発表者名
      Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Yutaka Yanaba, Takeshi Yoshikawa, Tatsuya Okubo
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 51 ページ: 10718-10721

    • DOI

      10.1039/c5cc02801a

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Structure-Directing Behaviors of Tetraethylammonium Cations toward Zeolite Beta Revealed by the Evolution of Aluminosilicate Species Formed during the Crystallization Process2015

    • 著者名/発表者名
      Takaaki Ikuno, Watcharop Chaikittisilp, Zhendong Liu, Takayuki Iida, Yutaka Yanaba, Takeshi Yoshikawa, Shinji Kohara, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 137 ページ: 14533-14544

    • DOI

      10.1021/jacs.5b11046

    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Ultrafast and Continuous Flow Synthesis of High-Silica Zeolite SSZ-13 for NOx Removal2015

    • 著者名/発表者名
      劉振東・脇原徹・大島一典・西岡大輔・堀田悠介・Watcharop Chaikittisilp・松尾武士・武脇隆彦・大久保達也
    • 学会等名
      第31回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      とりぎん文化会館(鳥取県鳥取市尚徳町)
    • 年月日
      2015-11-26 – 2015-11-27
  • [学会発表] ゼオライトベータの結晶化におけるテトラエチルアンモニウムカチオン集合体の構造規定効果2015

    • 著者名/発表者名
      Watcharop Chaikittisilp・生野敬明・脇原徹・大久保達也
    • 学会等名
      第31回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      とりぎん文化会館(鳥取県鳥取市尚徳町)
    • 年月日
      2015-11-26 – 2015-11-27
  • [学会発表] Insight into the Structure-Direction of Tetraethylammonium Cations in the Crystallization of Zeolite Beta2015

    • 著者名/発表者名
      Watcharop Chaikittisilp, Takaaki Ikuno, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
    • 学会等名
      2015 AIChE Annual Meeting
    • 発表場所
      ユタ州ソルトレイクシティ(米国)
    • 年月日
      2015-11-08 – 2015-11-13
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of Zeolites Using Dimers of Conventional Organic Structure-Directing Agents2015

    • 著者名/発表者名
      Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
    • 学会等名
      2015 AIChE Annual Meeting
    • 発表場所
      ユタ州ソルトレイクシティ(米国)
    • 年月日
      2015-11-08 – 2015-11-13
    • 国際学会
  • [学会発表] Recent Progresses in Zeolite Synthesis--Beyond the Traditional Common Senses2015

    • 著者名/発表者名
      Tatsuya Okubo
    • 学会等名
      2nd International Conference on Chemical Engineering, Food and Biotechnology
    • 発表場所
      ホーチミン(ベトナム)
    • 年月日
      2015-10-30 – 2015-10-31
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2018-01-16  

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