ナノ、マイクロの多次元構造制御によるX、ガンマ線用透明多結晶シンチレータの創製

2015 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 26249147
• 研究機関: 奈良先端科学技術大学院大学
• 研究代表者: 柳田 健之 奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 教授 (20517669)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• キーワード: シンチレータ / セラミックス / ガンマ線 / 放射線 / 発光量

研究実績の概要

今年度の研究においては主として単純酸化物 (sesquioxide) を中心に、そこから一部派生した化学組成に関しても検討を行った。単純酸化物に関しては、微小粉末を得るプロセスを見直したことにより、昨年度報告した一部材料において特性向上に成功した。今年度はこれまでも着手していた重元素系の材料に加え、基礎的な物性を調査する目的の下、MgO、SiO、CaO、Ga2O3 といった比較的軽い物質のシンチレーション特性に関する調査も行った。結果としてSiO、Ga2O3からは10000-20000 ph/MeV 程度の発光量、数ナノ秒の高速な蛍光減衰時定数を観測する事が出来た。そのため今後はこれらの重元素版を検討する。特に Ga2O3 は半導体であるため、バルク体が利用可能、室温で明瞭な光電吸収ピークが観測可能、さらに光電子増倍管の感度波長域で発光する半導体シンチレータは、世界初である。一方で MgO、CaO からはシンチレーション発光は乏しい反面、強い輝尽・熱蛍光と言ったドシメーター用の発光を観測した。これは近年、私が提唱しているシンチレータとドシメーターの相補性に基づく関係であり、放射線計測用の蛍光体 (シンチレータ、輝尽・熱・RPL) の設計指針にとって重要な知見である。また新たな切り口として、フッ化物透明セラミックスシンチレータの開発にも挑戦し、透明セラミック BaF2 シンチレータを得ることが出来た。
これらの酸化物、フッ化物シンチレータに加え、ハライド系シンチレータに関しても検討を行った。世界中で開発競争が盛んである Eu 添加 SrI2 シンチレータを開発したところ、80000 ph/MeV の発光量、662 keV で約 3% のエネルギー分解能を達成した。幾つかのシンチレータを開発したところ、結果として Cs2HfCl6 という新規シンチレータを発見した。当該シンチレータは30000 ph/MeV 程度の高発光量、高速な発光が観測されており、今後研究を進めることで更なる特性向上が可能と考えられる。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究の目的は、様々な新規シンチレータを開発し、発光量は 70000 ph/MeV 以上、蛍光減衰時定数は 100 ns 以内、662 keV におけるエネルギー分解能 3% を得る事である。前二点に関しては初年度に達成しており、今期も予定通りに単純酸化物系シンチレータの系統的な探索を行う事ができた。

今後の研究の推進方策

初年度はガーネット、次年度はセスキオキサイドと計画通りに研究を進めており、来期も申請当初の計画に従い、複合ペロブスカイトの検討を行う。さらに今期に得られたシンチレータとドシメーター的特性の相補性も新たに材料設計指針に組み込むことで、特性の良いシンチレータの開発を目指す。

研究成果

• [雑誌論文] Influence of linear energy transfer on the scintillation decay behavior in a lithium glass scintillator (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Koshimizu, K. Iwamatsu, M. Taguchi, S. Kurashima, A. Kimura, T. Yanagida, Y. Fujimoto, K. Watanabe, K. Asai
  • 雑誌名: J. Lumin. 巻: １６９ ページ: 678-681
  • DOI: doi:10.1016/j.jlumin.2015.04.015
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Fast and high light yield scintillation in Ga2O3 semiconductor material (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Yanagida, G. Okada, T. Kato, D. Nakauchi, S. Yanagida
  • 雑誌名: Appl. Phys. Exp. 巻: ９ ページ: 042601
  • DOI: http://doi.org/10.7567/APEX.9.042601
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Comparative study of scintillation properties of Cs2HfCl6 and Cs2ZrCl6 (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Saeki, Y. Fujimoto, M. Koshimizu, T. Yanagida, K. Asai
  • 雑誌名: Appl. Phys. Exp. 巻: ９ ページ: 042602
  • DOI: http://doi.org/10.7567/APEX.9.042602
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Photo-stimulated luminescence and thermoluminescence properties of CaB2O4 crystals activated with Ce3+ (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Fujimoto, T. Yanagida, M. Koshimizu, K. Asai
  • 雑誌名: Opt. Mater. 巻: ４１ ページ: ４９－５２
  • DOI: doi:10.1016/j.optmat.2014.11.049
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Ionizing radiation induced emission: scintillation and storage-type luminescence (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Yanagida
  • 雑誌名: J. Lumin. 巻: １６９ ページ: ５４４－５４８
  • DOI: doi:10.1016/j.jlumin.2015.01.006
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] High energy-transfer rate from Sn2+ to Mn2+ in phosphate glasses (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Masai, Y. Hino, T. Yanagida, Y. Fujimoto, Y. Tokuda
  • 雑誌名: Optical Materials Express 巻: ５ ページ: 617-622
  • DOI: DOI:10.1364/OME.5.000617
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Comparative study of optical and scintillation responses of SNGS and LTGA crystals (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Yanagida, Y. Fujimoto, Y. Futami
  • 雑誌名: Sensors and Materials 巻: ２７ ページ: ２４７－２５３
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Photoluminescence and Scintillation Properties of SiO2 Glass Activated with Eu2+ (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Fujimoto, T. Yanagida, M. Koshimizu, K. Asai
  • 雑誌名: Sensors and Materials 巻: ２７ ページ: ２６３－２６８
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Scintillation and Optical Properties of Ce-doped Fluoride glass (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Yamanoi, T. Murata, T. Yanagida, Y. Fujimoto, M. J. F. Empizo, Y. Arikawa, N. Sarukura, T. Norimatsu, H. Azechi, S. Fujino, H. Yoshida, N. Satoh, H. Kan
  • 雑誌名: Sensors and Materials 巻: ２７ ページ: ２２９－２３５
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Tin-Doped Inorganic Amorphous Films for use as Transparent Monolithic Phosphors (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Masai, H. Miyata, Y. Yamada, S. Okumura, T. Yanagida, Y. Kanemitsu
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: ５ ページ: 11224－11230
  • DOI: doi:10.1038/srep11224
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Direct Observation of Atomic Distribution of Eu-cation in 80LiF-20CaF2 Eutectic for Neutron Detector Application (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Masai, T. Yanagida, T. Mizoguchi, N. Kawaguchi, K. Fukuda
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: ５ ページ: 13332－１３３３６
  • DOI: DOI: 10.1038/srep13332
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Radioluminescence properties of Sm-doped fluorochlorozirconate (FCZ) glasses and glass-ceramics (2015)
  • 著者名/発表者名: G. Okada, A. Edgar, S. Kasap, T. Yanagida
  • 雑誌名: Jpn. J. Appl. Phys. 巻: ５５ ページ: 02BC07
  • DOI: http://dx.doi.org/10.7567/JJAP.55.02BC07
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Liquid Scintillators with Near Infrared Emission Based on Organoboron Conjugated Polymers (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Tanaka, T. Yanagida, H. Yamane, A. Hirose, R. Yoshii, Y. Chujo
  • 雑誌名: Bioorg. Med. Chem. Lett. 巻: ２５ ページ: 5331-5334
  • DOI: doi:10.1016/j.bmcl.2015.09.037
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synthesis and Color Tuning of Boron Diiminate Conjugated Polymers with Aggregation-Induced Scintillation Properties (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Tanaka, T. Yanagida, A. Hirose, H. Yamane, R. Yoshii1, Y. Chujo
  • 雑誌名: RSC Advances 巻: ５ ページ: 96653-96659
  • DOI: DOI: 10.1039/C5RA20459C
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Optical, Scintillation and Dosimeter Properties of MgO Transparent Ceramic and Single Crystal (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Kato, G. Okada, T. Yanagida
  • 雑誌名: Ceramics International 巻: 42 ページ: 5617-5622
  • DOI: doi:10.1016/j.ceramint.2015.12.070
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Optical, Scintillation and Dosimeter Properties of MgO Translucent Ceramic Doped with Cr3+ (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Kato, G. Okada, T. Yanagida
  • 雑誌名: Opt. Mater. 巻: ５４ ページ: 134-138
  • DOI: doi:10.1016/j.optmat.2016.02.030
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [学会発表] Optically and thermally stimulated luminescence of Mn-doped LiCa(Al,Ga)F6 (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Yanagida, K. Fukuda, G. Okada, K. Watanabe
  • 学会等名: The 3rd International Workshop on Persistent and Photostimulable Phosphors DFW 2015
  • 発表場所: Arlington （U.S.A.）
  • 年月日: 2015-11-09 – 2015-11-13
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Radiation Hardness and Positive Hysteresis of Garnet Scintillators (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Yanagida, M. Koshimizu, K. Watanabe, Y. Fujimoto, G. Okada, H. Sato, H. Yagi, T. Yanagitani
  • 学会等名: IEEE NSS MIC 2015
  • 発表場所: San Diego （U.S.A.）
  • 年月日: 2015-11-01 – 2015-11-07
  • 国際学会
• [学会発表] Scintillation Properties of Non-Doped and Eu-Doped SrI2 Crystal Scintillator (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Yanagida, M. Koshimizu, G. Okada, T. Kojima, J. Osada
  • 学会等名: IEEE NSS MIC 2015
  • 発表場所: San Diego （U.S.A.）
  • 年月日: 2015-11-01 – 2015-11-07
  • 国際学会
• [学会発表] Investigation of Intrinsic Emission of CdF2 Crystal (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Yanagida, M. Koshimizu, G. Okada, K. Fukuda, Y. Fujimoto
  • 学会等名: IEEE NSS MIC 2015
  • 発表場所: San Diego （U.S.A.）
  • 年月日: 2015-11-01 – 2015-11-07
  • 国際学会
• [学会発表] シンチレータおよびシンチレーション検出器開発 (2015)
  • 著者名/発表者名: 柳田健之
  • 学会等名: Ⅹ線ナノ集光技術研究会
  • 発表場所: 東京大学（東京都、文京区）
  • 年月日: 2015-10-31
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 柳田研究室のホームページ
  • URL: http://mswebs.naist.jp/LABs/yanagida/index.html
• [産業財産権] 酸化マグネシウムを用いた線量計 (2016)
  • 発明者名: 加藤匠, 岡田豪, 柳田健之、福田健太郎、松尾健太郎
  • 権利者名: 奈良先端科学技術大学院大学、トクヤマ
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2016-000355
  • 出願年月日: 2016-01-06
• [産業財産権] リン酸塩化合物および線量計 (2015)
  • 発明者名: 辰巳浩規, 岡田豪, 柳田健之、福田健太郎、松尾健太郎
  • 権利者名: 奈良先端科学技術大学院大学、トクヤマ
  • 産業財産権種類: 特許
  • 産業財産権番号: 特願2015-1673
  • 出願年月日: 2015-08-27