| 研究課題/領域番号 |
26249150
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
和田山 智正 東北大学, 環境科学研究科, 教授 (20184004)
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| 研究分担者 |
田邉 匡生 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (10333840)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | 触媒・化学プロセス / ナノ材料 / 表面・界面物性 / 燃料電池 / エネルギーキャリア |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、エネルギーキャリア分子の電気化学的脱水素反応と実触媒表面の原子配列・構造との関係を原子・分子レベルで検討するための要素技術開発、および、脱水素用合金ナノ微粒子電極触媒のラボレベル開発を目指したものである。本年度は、PtやAuなどの単味金属電極表面におけるメチルシクロヘキサン(MCH)の脱水素挙動について、1.溶媒として水溶液と2.非水溶液を用い比較検討した。また、3.表面反応生成物をその場分析するために、オンラインマスシステムを構築した。
1.および2.では、作用極として多結晶PtおよびAu基板を、対極にPt線、参照極に銀・塩化銀電極を用いたH型電解セルを使用し電気化学測定を行った。0.1M HClO4溶液を電解液として、電位範囲-0.2~1.0Vのサイクリックボルタンメトリ(CV)測定を行った。続いて電位を450mVで保持しMCHを溶解度以上の濃度に相当する量(0.2ml)加え15分間撹拌し再度CV測定をし、その変化を検討した。また、エタノールの2M LiClO4溶液を用いて同様の測定を行った。反応生成物はガスクロマトグラフ(GC)やガスクロマトグラフ質量分析(GCMS)により評価した。その結果、PtおよびAu表面におけるMCH電極反応は大きく異なっており、またエタノール溶液の場合、MCHの脱水素反応による水素生成が明確に観測された。
3.においては、四重極質量分析器、差動排気システム、電解セルよりなるオンラインマス分析システムを構築し、印加電位に依存した電極反応生成物分析を試みた。現時点は、H2Oの電気分解による水素および酸素のオンライン分析に成功しているが、ガス採取口の形状に問題があり、MCH脱水素挙動についてはまだ明確な結果が得られていない。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
本年度は、反応セルの構築や反応生成物分析に用いるオンラインマスシステムおよびGCへのガス採取口の試作を行ったが、とくにオンラインマスシステムの構築に時間を要してしまい、MCHの反応生成物に関する電位依存性については明確な結果が得られておらず、現在ガス採取口の問題を精査している段階である。そのため、脱水素反応の検討もPtやAuなどの多結晶金属表面にとどまっており、構造規定された合金表面における脱水素反応を検討するに至らなかった。
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| 今後の研究の推進方策 |
電解液中におけるMCHの脱水素挙動は、水溶液系では溶解度、非水溶液では、溶媒自体の電気化学反応との関係できわめて複雑である。そのため、上記のモデル合金表面構造において、電解液のない状態、すなわちガス系におけるキャリア分子の熱的脱水素挙動についても検討対象とする。この場合、生成物分析に関しては、現有の反応生成物分析系が利用できるので、気相反応セルを作製すれば、大きな障害にはならないと考えている。また、オンラインマスによる触媒脱水素反応のその場分析に関して、ガス採取口の形状、フィルター材質などをさらに検討し、システムとしての完成を目指す。
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