| 研究課題/領域番号 |
26286018
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| 研究機関 | 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所 |
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研究代表者 |
古川 一暁 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 機能物質科学研究部, 主任研究員 (40393748)
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| 研究分担者 |
上野 祐子 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 機能物質科学研究部, 主任研究員 (30589627)
日比野 浩樹 日本電信電話株式会社NTT物性科学基礎研究所, 機能物質科学研究部, 部長 (60393740)
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| 研究期間 (年度) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| キーワード | 表面・界面科学 / グラフェン / 光エネルギー移動反応 / 電子移動反応 / バイオセンサ |
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| 研究実績の概要 |
１．グラフェン－色素間の距離が制御された試料の作製とFRET効率解析
グラフェン表面をピレン－DNAアプタマ－色素の順で修飾したグラフェンアプタセンサを構築した。これを用いて、前立腺ガンマーカであるPSAが、蛍光によって検出できることを明らかにした。一連の実験により、私たちがこれまでに開発してきた酸化グラフェン表面の修飾法が、グラフェン表面にも拡張できること示した。次にグラフェン表面をピレン－DNA2重鎖－色素の順で修飾した試料を作製した。塩基対の数を12、24、36、48とした剛直なDNA2重鎖により、グラフェン－色素間距離を系統的に変化させた試料を作製した。塩基対数の増加により、試料の蛍光強度は増大し、グラフェン－色素間距離との相関を明らかにした。さらに、2次元（グラフェン）－0次元（色素）物質間でのFRET効率を表す式中の距離の項のべき数を4としてモデルをたて、蛍光回復強度を距離の関数として計算した。これを実験結果と対比し、グラフェン－FAM（今回用いた色素）間のフェルスター半径を6nmと見積った。
２．光エネルギー移動反応の定量評価手法の構築と最適化
グラフェン表面にPDMSマイクロ流路を搭載して、塩基対数の異なるDNA2重鎖で修飾されたパターン形成に取り組んだ。流路領域へのアクセスを容易にするためのマニピュレータを蛍光顕微鏡に導入し、試料調製と蛍光強度検出を継続して行えるシステムを構築した。市販のSiO2上に転写したグラフェンは接着強度が不十分で、当初見込んでいたプロセスでは損傷が激しいことが判明した。銅箔上のCVDグラフェンを独自の基板に転写し、グラフェン損傷を大幅に回避できることを見出した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究計画成功のキーとなる技術のひとつである、グラフェン表面への2重鎖を含めたDNA修飾法に、着実な進展があった。
グラフェン表面へのパターン形成に関しては、当初想定していたプロセスでの問題点が明らかになったが、これを回避する方法を見出しており、研究計画遂行上は問題ない。
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| 今後の研究の推進方策 |
１．光エネルギー移動反応の定量評価
マイクロ流路を利用してグラフェン表面への修飾パターンを形成し、光エネルギー移動反応の定量評価実験を推進する。提案時には酸化グラフェンに対する実験を先行することを予定していたが、平成26年度にグラフェンのDNA修飾法およびパターン化に進展があったことから、グラフェンをターゲットにした実験をより積極的に進める計画に修正する。
２．電子エネルギー移動反応の構築と最適化
光エネルギー移動反応機構の解明とともに本研究計画の柱である、電子移動反応機構の解明に向けた実験を開始する。平成26年度の進展に伴い、誘導体グラフェン／機能分子の組み合わせとして提案時に予定していた酸化グラフェン還元体／フェロセンを先行する計画を修正し、グラフェン／フェロセンの組み合わせに先行して取り組む。フェロセンを末端に有するDNA鎖を用いて、グラフェン－フェロセン間距離rが系統的に変化した試料を作製し、電気化学応答電流強度をrの関数として調べる。
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