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2014 年度 実績報告書

配向性六方晶窒化ホウ素薄膜成長のための基板探索

研究課題

研究課題/領域番号 26286025
研究機関独立行政法人物質・材料研究機構

研究代表者

渡邊 賢司  独立行政法人物質・材料研究機構, 光・電子材料ユニット, 主席研究員 (20343840)

研究期間 (年度) 2014-04-01 – 2017-03-31
キーワード結晶成長 / 結晶工学 / 格子欠陥 / 半導体超微細化
研究実績の概要

本研究はグラフェンなどの原子層物質を応用した電子デバイスのための基板技術を提供することを目的とする。原子層基板として剥離法で多くの成果をもたらしている六方晶窒化ホウ素単結晶を量産化に有利な化学気相成長法により得るために、成長用基板の探索を行い最適成長条件を調え、高配向性六方晶窒化ホウ素成長膜を得ることにより機能性原子層材料と六方晶窒化ホウ素基板間相互作用による諸特性のゆらぎを解決する。2014年度は以下の2点について研究を進めた。
1. ホモエピタキシャル成長による種付け成長による基板の大面積化の検討
これまで六方晶窒化ホウ素単結晶基板の大面積化へのアプローチはほとんどの場合ヘテロエピタキシャル成長において多核発生をいかに抑制するかという点に重点をおいて研究されている。本研究では全く異なるアプローチとして高圧法により得られた高純度六方晶窒化ホウ素を種結晶としたホモエピタキシャル成長による基板の大面積化の可能性を検討している。本年度は予備的実験として単結晶基板上へのエピタキシャル成長の成長条件を最適化することにより良好な成長ができることを確認した。
2. 高圧法により得られた六方晶窒化ホウ素単結晶に見られる不純物成長セクタの形成メカニズムの検証実験
現在剥離法に主に使われている六方晶窒化ホウ素は高圧法によるものであるが、高圧下における成長セル内の状態を調べることは極めて難しい。高圧法による六方晶窒化ホウ素単結晶では不純物成長セクターが結晶中心にc軸に沿って存在していることがわかっているが、上記の理由により、その成長機構は明らかではない。そこで高圧法により成長した六方晶窒化ホウ素単結晶のラマン散乱マッピングを詳細に観察し、不純物セクターの周辺に目立った歪みが存在しないことを見出した。このことからこの成長セクター境界は連続的に結晶成長が進んでいることが予想される。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

良好な結晶成長を行うためには、高温における成長が必須であることがわかっており、これまで成長装置の仕様上、ぎりぎりの温度で成長実験を続けた結果、昨年末の定期メンテナンスの際に基板加熱部品の熱損傷がわかり、修理のために計画の遅れ(約3ヶ月)を余儀なくされた。
今後は、当該部品を消耗品として扱い、定期的に交換できるような体制を整え部品の熱損傷によるスケジュールの延滞が起こらないように準備を進めていく予定である。

今後の研究の推進方策

原子状のステップを有するサファイア基板や剥離h-BN原子層などを用いることにより、原子状ステップを起点として2次元核を生成させ最終的にはステップフロー成長およびラテラル(横方向)成長を目指す。ステップフロー成長モードを実現するには、なによりも原料ガス濃度と成長温度の最適化が非常に重要である。ホモエピタキシャル成長での条件を考慮しつつ、ホウ素および窒素源のガス比などに十分注意してステップフローモードの実現を目指す。また、ラテラル成長についても同様に成長雰囲気の制御が重要であるが、さらに下地基板との相互作用にも留意して実験を進める。これまでの研究により高圧法で成長した単結晶には、不純物濃度の高い成長セクターが存在することが明らかになっているが、このセクターが気相成長にどのように影響を及ぼすのかは今後の成長実験において重要である。セクターの状況はカソードルミネッセンス法により評価できるが、励起電子線によるチャージアップによる試料の汚染物付着のために、その後の成長プロセスが妨げられることがわかっている。そこで励起によるチャージアップの少ない光励起による発光顕微鏡により評価を試みる。発光顕微鏡を整備するために既存の紫外発光評価装置に紫外対応の2次元CCDカメラを導入し、効率よく評価ができるようにする。得られた結果を解析検討し、成長条件の最適化に役立てるのみならず、一連の結果を国内および国際会議で発表する。

次年度使用額が生じた理由

従来の計画においては、本研究の基板となる高圧法による結晶成長における不純物を含む成長セクタの評価に既存のカソードルミネッセンス装置を用いる予定であったが、励起に用いる電子線による基板試料の電荷蓄積による汚染が深刻であることがわかった。そのために、評価技術の検討を行い光励起による発光像評価が最適であるとの結論に至り、2014年度の一部の予算執行を保留し2015年度との合算で評価システムを構築することにした。

次年度使用額の使用計画

光励起による評価システム構築のために、本年度に紫外線カメラ(1,800千円)を含む紫外顕微観察システムを構築する。

  • 研究成果

    (6件)

すべて 2015 2014 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 2件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Direct Chemical Vapor Deposition Growth of WS2 Atomic Layers on Hexagonal Boron Nitride2014

    • 著者名/発表者名
      M. Okada, T. Sawazaki, K. Watanabe, T. Taniguch, H. Hibino, H. Shinohara, and R. Kitaura
    • 雑誌名

      ACS Nano

      巻: 8 ページ: 8273-8277

    • DOI

      10.1021/nn503093k

    • 査読あり
  • [学会発表] 高純度窒化ホウ素単結晶研究の現状と新しい応用展開2015

    • 著者名/発表者名
      渡邊 賢司
    • 学会等名
      日本学術振興会 将来加工技術第136委員会 平成26年度第5回研究会
    • 発表場所
      弘済会館(東京都千代田区麹町)
    • 年月日
      2015-01-16
    • 招待講演
  • [学会発表] Single crystal growth of Boron Nitride and new applications2014

    • 著者名/発表者名
      渡邊 賢司
    • 学会等名
      18th International Symposium on Boron Borides and Related Materials
    • 発表場所
      Honolulu ( U.S.A)
    • 年月日
      2014-08-31 – 2014-09-05
    • 招待講演
  • [学会発表] Raman image of cleaved crystal in hexagonal boron nitride grown by temperature gradient method2014

    • 著者名/発表者名
      渡邊 賢司
    • 学会等名
      第33回電子材料シンポジウム
    • 発表場所
      ラフォーレ修善寺(静岡県伊豆市)
    • 年月日
      2014-07-09 – 2014-07-11
  • [備考] Boron Nitride Research

    • URL

      http://www.nims.go.jp/personal/BN_research/index-e_BNR.html

  • [備考] 窒化ホウ素の研究

    • URL

      http://http://www.nims.go.jp/personal/BN_research/index-j_BNR.html

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公開日: 2016-06-01  

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